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カーボン系物質のスペクトル分解 コヒーレントフォノン分光 武田　 淳 1 ，片山郁文 1 ，末光眞希 2 ，北島正弘 1,3,4 横浜国立大学工学研究院 1 ，東北大学電気通信研究所 2

カーボン系物質のスペクトル分解 コヒーレントフォノン分光 武田　 淳 1 ，片山郁文 1 ，末光眞希 2 ，北島正弘 1,3,4 横浜国立大学工学研究院 1 ，東北大学電気通信研究所 2 防衛大学校 3 ，（株）ルクスレイ 4. 公募研究「 A02 ：グラフェン関連物質の電子・格子結合ダイナミクスとナノ空間フォノン波束の高感度検出」. 公募研究の目標. A02 ：「 グラフェン関連物質の電子・格子結合ダイナミクス とナノ空間フォノン波束の高感度検出」. （北島正弘： 超短時間領域におけるグラフェンの電子・格子結合ダイナミクスの研究： H23-24 ）.

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カーボン系物質のスペクトル分解 コヒーレントフォノン分光 武田　 淳 1 ，片山郁文 1 ，末光眞希 2 ，北島正弘 1,3,4 横浜国立大学工学研究院 1 ，東北大学電気通信研究所 2

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Presentation Transcript

  1. カーボン系物質のスペクトル分解 コヒーレントフォノン分光 武田　淳1，片山郁文1，末光眞希2，北島正弘1,3,4 横浜国立大学工学研究院1，東北大学電気通信研究所2 防衛大学校3，（株）ルクスレイ4 公募研究「A02：グラフェン関連物質の電子・格子結合ダイナミクスとナノ空間フォノン波束の高感度検出」

  2. 公募研究の目標 A02：「グラフェン関連物質の電子・格子結合ダイナミクス とナノ空間フォノン波束の高感度検出」 （北島正弘：超短時間領域におけるグラフェンの電子・格子結合ダイナミクスの研究：H23-24） • 金属ナノ構造の表面電場増強効果を利用することにより、グラフェンやCNTのコヒーレントフォノンを高感度で計測する。 • 波長（スペクトル）分解を行うことで、例えば、Dirac点近傍のバンド分散に由来した電子・格子相互作用のダイナミクスやvan-Hove特異点に対する共鳴効果を調べる。 • ゲート電圧・光強度・温度を変えてフェルミエネルギーを変調することにより、系統的にカーボン系ナノ物質の電子・格子結合ダイナミクスを明らかにする。

  3. 講演のアウトライン • 超短パルス光（7.5 fs）によるコヒーレントフォノン分光 • Graphiteの表面増強ラマン散乱ダイナミクス（Auナノ構造） • （I. Katayama et al., Nano Lett. 11, 2648, 2011） • Grapheneのナノスケールフォノン波束の伝播 • （I. Katayama et al., submitted.） • 現在進行中のいくつかの予備的実験結果 • ー Graphite+Auナノ構造の剪断モード • 　　　ー金属CNTの高周波フォノンの電圧依存性

  4. コヒーレントフォノンと誘導ラマン過程 7.5 fs=7.5×10-15 s 光電場E中のポテンシャルエネルギ− のとき、強制振動 コヒーレントフォノン 定常ラマン散乱

  5. 超短パルス光によるコヒーレントフォノン分光超短パルス光によるコヒーレントフォノン分光 瞬間的誘導ラマン散乱(ISRS)過程 K. Ishioka et al., PRB 77, 121402 (2008). Graphite 利点 Carbon bond frequency C=C 1600 cm-1(48 THz) C≡C 2200 cm-1(66 THz) C-H 2900 cm-1(87 THz) 振動を直接観測（位相・振幅） Sub-10 fs laser フォノンのダイナミクス（チャープ） 電子-格子相互作用

  6. 講演のアウトライン • 超短パルス光（7.5 fs）によるコヒーレントフォノン分光 • Graphiteの表面増強ラマン散乱ダイナミクス（Auナノ構造） • （I. Katayama et al., Nano Lett. 11, 2648, 2011） • Grapheneのナノスケールフォノン波束の伝播 • （I. Katayama et al., submitted.） • 現在進行中のいくつかの予備的実験結果 • ー Graphite/Graphene+Auナノ構造の剪断モード • 　　　ー金属CNTの高周波フォノンの電圧依存性

  7. 表面増強ラマン散乱（SERS）ダイナミクス measured at 514.5 nm Using an ultra-short laser pulse and metal nano-particles, we have demonstrated coherent excitation and detection of surface phonons in HOPG (highly oriented pyrolytic graphite). With Ag D-mode Without Ag Coherent SERS may open a door to observe coherent vibrations of nano-materials/single-molecules. M. Kitajima, Crit. Rev. Sol. Stat. Mat. Sci., 22, 275 (1997).

  8. Graphiteの表面増強ラマン散乱ダイナミクス 表面増強ラマン散乱（SERS）の超高速ダイナミクス計測 Surface image of HOPG after Au deposition. Hemispherical Au nano-structures (~10 nm) are formed on the surface. Surface image of cleaved HOPG measured with STM. (Red) dislocations. プラズマ・スパッタリング kinetic energy ~0.03 eV << defect formation energy ~30 eV

  9. Graphite w/wo Auナノ構造のコヒーレントフォノン 金蒸着により、G-modeの他にD-modeフォノンを観測 E2g1mode 0.78 ps (1.28 THz) Interlayer vibration E2g2mode (G-mode) 21 fs (47.4 THz) Intralayer C-C stretching Disorder induced mode (D-mode) 40 THz Double Resonant Raman scattering I. Katayama et al., Nano Lett. 11, 2648 (2011).

  10. Auナノ構造ダイマー付近の電場分布 電場増強の計算結果(FDTD) Au蒸着後（0.1 nm） Au HOPG The enhancement occurs at - graphite near the Au structures - the surface (much stronger than in bulk) (~1nm characteristic length) ~10 nm程度の Auナノ構造生成 Conditions: Size : 10 nm in diameter Incident EM field: Gaussian pulse with central wavelength 800m and pulse duration 10fs 0 20 30 40 50 60 70 10 I. Katayama et al., Nano Lett. 11, 2648 (2011).

  11. コヒーレントフォノン振幅のAu膜厚依存性 Thicknessdependences of D- and G- modes are different. (bulk+surface) • Large variation suggesting spatially inhomogeneous distributions of the nano-structures. • The two modes show strong correlation suggesting that both modes have enhanced components. Surface (SERS) Both the C=C stretching modes are enhanced by the Au nanostructues (observed in the STM image). Bulk I. Katayama et al., Nano Lett. 11, 2648 (2011).

  12. 講演のアウトライン • 超短パルス光（7.5 fs）によるコヒーレントフォノン分光 • Graphiteの表面増強ラマン散乱ダイナミクス（Auナノ構造） • （I. Katayama et al., Nano Lett. 11, 2648, 2011） • GrapheneのナノスケールDモードフォノン波束の伝播 • （I. Katayama et al., submitted.） • 現在進行中のいくつかの予備的実験結果 • ー Graphite/Graphene+Auナノ構造の剪断モード • 　　　ー金属CNTの高周波フォノンの電圧依存性

  13. Graphite/GrapheneのDモードフォノン M. A. Pimenta et al., Phys. Chem. Chem. Phys. 9, 1276 (2007). K. Nakamura and M. Kitajima, PRB 45, 5672 (1992) . The D/G ratio is used to characterize the quality of graphite/graphene. • The D-band Raman intensity increases with Ar+ ion irradiation dose and crystalline size.

  14. Dモードフォノンと2重共鳴ラマン散乱モデル Pocsik et al.,J. Non-cryst. Solids 227, 1083 (1998). C. Thomsen and S. Reich, PRL 85, 5214 (2000). D band Anti-Stokes ωLaser 入射光共鳴 散乱光共鳴 Stokes K’ K j： initial state a： excited state b： first scatted state c： second scatted state intervalley ： broadening factor (0.06eV) M. S. Dresselhaus, et al., Phys. Rep. 409, 47 (2005); K. Sato, et al., Chem. Phys. Lett. 427, 117 (2006).

  15. 超短パルス光によるDモードフォノン波束の生成超短パルス光によるDモードフォノン波束の生成 • Phonons near the K-point are excited. • Strong e-p coupling due to Kohn anomaly Many phonons with different large wavevectors are simultaneously excited. ---- Wavepacket!

  16. グラフェン及びグラファイトのサンプル グラフェン グラフェン・オン・シリコン(Graphene on Silicon：GOS)1層〜4層 図. 加熱時間を変えた場合のラマンスペクトル GOSの作製方法 *東北大、末光眞希教授；H. Fukidome, et al., Jpn. J. Appl. Phys. 49, 01AH03 (2010). グラファイト 高配向熱分解グラファイト　(Highly Oriented Pyrolytic Graphite：HOPG) 30 keVでAr＋イオン打ち込み 欠陥を生成 打ち込み線量: 3×1010 ions/cm2 3×1011 ions/cm2 *物材機構、菱田俊一博士より提供 3×1012 ions/cm2 3×1013 ions/cm2 表面に金を蒸着　金ナノ微粒子の表面増強ラマン効果

  17. 実験：波長分解コヒーレントフォノン分光 光源 Ti・Sapphireレーザー パルス幅: 7.5 fs 中心波長: 800 nm 繰り返し周波数: 80 MHz スポット径：~15μm ポンプ光： 100mW プローブ光： 5mW Sample LiNbO3, Graphite (HOPG), Graphene, CNT ISO測定、E-O sampling測定 バンドパスフィルター(幅:10 nm)により700~1000 nmの範囲で選択的にプローブ波長を抜き出して測定

  18. 波長分解コヒーレントフォノン：FTスペクトル波長分解コヒーレントフォノン：FTスペクトル D G • The D/G ratio becomes larger with probe wavelength. The D/G ratio is nearly proportional to λ8because coherent phonon observation requires the Raman process twice. Raman measurement ~ λ4 Appl. Phys. Lett. 88, 163106 (2006). ~ λ8 入射光共鳴 散乱光共鳴 コヒーレントフォノン測定が2回のラマン過程を経ることに由来

  19. Dモードフォノンの周波数のプローブ波長依存性Dモードフォノンの周波数のプローブ波長依存性 S-AS freq. difference V. Zolyomi et al., PRB 66, 073418 (2002). Consistent with the double resonant Raman scattering model.

  20. Dモード周波数シフトの解析 弱励起の場合 s(ω) Dモードフォノンのスペクトル[*] 周波数が時間と共に高周波側へ 重ね合わせで振動を計算 緩和時間τ=0.3 ps K. Sato et al., Chem. Phys. Lett. 427, 117 (2006).

  21. 二重共鳴ラマン過程と波束励起 励起電子の波数に幅 超短パルスによる二重共鳴モデル励起のイメージとそれにより生成されるフォノン* 超短パルスによるDモードの観測 欠陥・エッジ近傍で数nmスケールの波束励起 *J-A. Yan et al., Phys. Rev. B 77, 125401 (2008); J. Maultzsch et al., Phys. Rev. Lett. 92, 075501 (2004).

  22. ナノフォノン波束の伝播イメージ フォノン波束の励起及び伝播イメージ I. Katayamaet al., submitted. t=0ps 波束が伝播していく！ t=0.6ps

  23. 講演のアウトライン • 超短パルス光（7.5 fs）によるコヒーレントフォノン分光 • Graphiteの表面増強ラマン散乱ダイナミクス（Auナノ構造） • （I. Katayama et al., Nano Lett. 11, 2648, 2011） • Grapheneのナノスケール光学フォノン波束の伝播 • （I. Katayama et al., submitted.） • 現在進行中のいくつかの予備的実験結果 • ー Graphite/Graphene+Auナノ構造の剪断モード • 　　　ー金属CNTの高周波フォノンの電圧依存性

  24. まとめ • 金属ナノ構造の表面電場増強効果により、カーボン系特有のコヒーレントフォノン（Dモード）を高感度で計測可能。（→　表面・単一分子のダイナミクス） • スペクトル分解コヒーレントフォノン分光によりカーボン系特有のバンド分散に由来した波束ダイナミクスやvan-Hove特異点に対する共鳴効果 • ゲート電圧を変えてフェルミエネルギーを変調することにより、カーボン系ナノ物質の電子・格子結合ダイナミクスを明らかにできる可能性。

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