710 likes | 856 Views
Институт по Физикохимия – Българска Академия на Науките. Групиране на стъпала върху вицинална кристална повърхност - нестационарно решение на модела на Бъртън, Кабрера и Франк в кинетичен режим. Богдан Рангелов , Стоян Стоянов. - Physical Review B 76 035443 (2007)
E N D
Институт по Физикохимия – Българска Академия на Науките Групиране на стъпала върху вицинална кристална повърхност - нестационарно решение на модела на Бъртън, Кабрера и Франк в кинетичен режим Богдан Рангелов, Стоян Стоянов - Physical Review B 76 035443 (2007) - Physical Review B 77205406 (2008) - подготвена
ЦЕЛ: • Изследване на динамиката на моноатомни стъпала върху • вицинална кристална повърхност при нестационарно решение • на модела на Бъртън, Кабрера, Франк в кинетичен режим • при: • Липса на дестабилизиращи фактори • Отчитане на електромиграцията на адатомите • Отчитане на прозрачността на стъпалата
процеси върху вицинална кристална повърхност
При Т > 900oC: Два основни процеса определят “поведението” на вициналната повърхност. 1. Дифузия на адатомите по терасите към стъпалата 2. Вграждане на адатомите в стъпалата (дифузионеникинетиченрежим) Липса на двумерно зародишообразуване върху терасите 3. Десорбция на адатоми от терасите
Относно “нестационарността”… класически модел на Бъртън, Кабрера, Франк ni+1 ni ni-1 Burton, W. K., Cabrera, N., and Frank, F. C., Phil. Trans. Roy. Soc. 243, 299 (1951) Markov, I., “Crystal Growth for Beginners”, 2nd ed. World Scientific (2003)
Относно “нестационарността”… задача на Josef Stefan отчитане на т.нар. “advection effect” C.R.Henry and B. Mutaftschiev, JCrGr 108 (1991) 603-614 MBRS – Molecular Beam Relaxation Spectroscopy
ni+1 ni ni-1 ni+1(t) ni(t) ni-1(t)
Усложнение: Ще се откажем от това квази-статичното приближение за стационарната концентрация, т.е. задачата става нестационарна... ЧДУ... Опростяване: Ще разглеждаме кинетичен режим, при който дифузията е бърза и можем да приемем “хоризонтален” профил на адатомната концентрация върху дадена тераса... ОДУ...
+ кинетичен режим Две системи ОДУ от I ред: (за изменението на адатомните концентрации и за изменението на ширините на терасите с времето)
Вицинална повърхност Si(111): движение на стъпала снимки: Б. Рангелов & Ж.Ж. Метоа, REM, 2006
Вицинална повърхност Si(111): групиране на стъпала снимки: Б. Рангелов & Ж.Ж. Метоа, LODREM, 2006
Причини за групиране на стъпалата: Най-общо: възпрепятстване на “нормалния” режим на растеж или изпарение чрез step-flow (движение на стъпала) поради нарушаване на симетрията в потоците от адатоми към/от терасите от двете страни на дадена стъпало → възможност малките изменения в в началните положения на стъпалата да се увеличават с течение на времето: 1. Влияние на онечиствания 2. Електромиграция на адатомите 3.ES бариер
1. Влияние на онечиствания 2. Електромиграция на адатомите 3.ES бариер
Модел: • Ще изведем две системи от ОДУ за: • изменението на адатомните концентрации • изменението на ширините на терасите
Уравнение за изменението на адатомната концентрация ni върху тераса на вициналната кристална повърхност Изменението на адатомната концентрация ni върху i-тата тераса с ширина liсе “контролира” от: 1.Десорбцията на адатоми от терасата 2.Приноса (+ или -) от страна на двете стъпала ограждащи терасата: i -тото и i+1 -то стъпало
Уравнение за изменението на адатомната концентрация ni върху тераса на вициналната кристална повърхност ni = “актуална” адатомна концентрация в/у i–тататераса nse(i) = равновесна адатомна концентрация в околност на i–тото стъпало nse(i+1) = равновесна адатомна концентрация в околност на i+1 –то стъпало Растеж:ni-nse(i)>0и dni/dt<0(“консумация” от стъпалата) Изпарение:ni-nse(i) < 0и dni/dt > 0(“отдаване” от стъпалата)
Уравнение за изменението на ширината на тераса на вициналната кристална повърхност Въпрос:От какво се определя изменението на ширината на дадена тераса? Отговор: От скоростите на движение на двете стъпала ограждащи терасата! Въпрос: От какво се определя скоростта на i-тото стъпало? Отговор: От потоците адатоми към/от това стъпало от двете тераси които го ограждат!
Уравнение за изменението на ширината на тераса на вициналната кристална повърхност Скорост на движение на i-тото стъпало
Уравнение за изменението на ширината li на тераса на вициналната кристална повърхност
Влияние на отблъскването на стъпалата върху локалният химичен потенциал [A]=[J.L] M. Uwaha, Phys.Rev. B 46, 4364 (1992)
1. Уравнение за изменението на адатомната концентрация ni върху тераса на вициналната кристална повърхност 2. Уравнение за изменението на ширината li на тераса на вициналната кристална повърхност 1. 2.
За решаването на тази система уравнения е по-удобно да преминем към използването на безразмерни променливи:
Преди да преминем към численото интегриране на тазисистема от 2N ОДУ от I ред ще покажем как “работи” метода на линеен анализ на стабилността
Линеен анализ на стабилността линеен анализ на стабилността на система от обикновени диференциални уравнения от I ред ЦЕЛ: Какво е поведението на системата при малки отклонения от равновесното положение? или
Линеен анализ на стабилността линеен анализ на стабилността на система от обикновени диференциални уравнения от I ред Нека точката е точка на равновесие
Разлагайки в ред на Тейлър около точката Матрицата се нарича ЯКОБИАН на системата
Ще дефинираме отместването от точката на равновесие: Тогава и за малки отмествания от равновесното положение където е Якобианът на системата взет в точката на равновесие. Това е система от линейни диференциални уравнения
Решението на тази система от линейни диференциални уравнения може да бъде потърсено като линейна комбинация от функции от вида: където са собствените стойности на Якобиана В общия случай:
Ако реалната част дори само за една от собствените стойности, то ще нараства неограничено с времето, което означава, че системата ще се измества от равновесната точка, т.е. това е наличие на нестабилност.
Условие за стабилност / нестабилност на система ОДУ, I ред: Равновесната точка x* е стабилна, ако всички собствени стойности на Якобиана на системата в тази точка имат отрицателни реални части. Равновесната точка е нестабилна ако поне една от собствените стойности има положителна реална част. P. Bennema, G.H. Gilmer, Kinetics of crystal growth, Crystal growth: an introduction, ed. P. Hartman, North-Holland Publ. Co., (1973)
Коя е точката x* за разглежданата от нас система? Точката на равновесие, малки отклонения спрямо която биха довели до нестабилност? При равномерно първоначално разпределение на стъпалата: Пертурбираме системата със:
Запазваме само линейните членове по отношение на малките отклонения Решение на системата търсим във вида: q- вълново число j- номер на терасата i- имагинерната единица фи- фазова разлика
При положителна реална част на системата от стъпала ще е нестабилно, което ще доведе и до тяхното групиране …
… Системата е нестабилна, когато скоростта й Vе по-голяма от някаква критична стойност Vcr.
Условие за стабилност/нестабилност(изпарение): Условие за стабилност/нестабилност(растеж):
Траектории на стъпалата в началният момент на изпарение. “Наблюдателят” на системата се движи със скоростта на първото стъпало.
Траектории на стъпалата в т.нар. “преходен” период.
Траектории на стъпалата при наличие напространствена и времева периодичност.
Извод: съществува критична скорост на движение на стъпала, като нестабилността се проявява при скорости по-големи от критичната Нестабилността се проявява в наличие и разпространение на вълни на компресия на стъпалата с пространствена и времева периодичност по вициналната кристална повърхност
Възможно и е да се получат експериментално условия при които V > Vcr ? – без наличие на “дестабилизиращи” фактори Tsource > Tsubstrate > 900oC Tsource ~ 1400oC Tsubstrate ~ 950oC
Ще усложним разгледания до тук модел, като “вкараме” влиянието на електромиграционна сила върху адатомите...
Резултати от експерименталните изследвания:
За влиянието на електромиграционна сила върху адатомите... Ефективен заряд на адатомите: 0.1 – 0.3 е-
При отчитане на електромиграция на адатомите:
Линеен анализ на стабилността: Нестабилност – когато B2 > 0 f < 0 по два начина F < 0 като |F| > |Fcr| илиV > Vcr т.е. два дестабилизиращи фактора