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大気海洋物質科学 I

授業内容： 大気中の物質はその物理化学的特性に応じて、地球の放射収支、大気質、物質循環の担い手として地球システムに多大な影響を与えている。本講義では、まずこれらの大気中の物質の役割を概観し、また大気化学反応の基礎を学ぶ。そして成層圏・対流圏の大気化学の中心であるオゾンについて、そのグローバル分布と、その分布を支配する放射、輸送、光化学反応、除去過程について論ずる。またオゾンに関連する各種のラジカル成分についても概説する。大気中の気体物質の観測手法についても触れ、大気環境変動研究に関する最新の知見を概説する。. 大気海洋物質科学 I. シラバスには上のようにあるが、

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大気海洋物質科学 I

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  1. 授業内容： 大気中の物質はその物理化学的特性に応じて、地球の放射収支、大気質、物質循環の担い手として地球システムに多大な影響を与えている。本講義では、まずこれらの大気中の物質の役割を概観し、また大気化学反応の基礎を学ぶ。そして成層圏・対流圏の大気化学の中心であるオゾンについて、そのグローバル分布と、その分布を支配する放射、輸送、光化学反応、除去過程について論ずる。またオゾンに関連する各種のラジカル成分についても概説する。大気中の気体物質の観測手法についても触れ、大気環境変動研究に関する最新の知見を概説する。 大気海洋物質科学I シラバスには上のようにあるが、 都合により、順序として １．大気の基本構造と対流圏における輸送 ２．大気の放射過程（放射収支、温室効果） ３．成層圏における輸送 ４．化学反応の基礎 ５．成層圏オゾン（化学反応、極域オゾン、経年変化など） ６．対流圏オゾン（化学反応、グローバル収支、都市大気化学） ７．対流圏ラジカル（窒素酸化物、水素酸化物、VOC、ハロゲン） ８．対流圏硫黄化合物 ９．エアロゾル １０．大気環境問題と今後の大気化学、レポート課題説明

  2. ０章：始めに（大気の基本的な構造と物質）　０章：始めに（大気の基本的な構造と物質）　 図は、圧力，密度、および温度で、地球の標準大気と呼ばれる全球平均の鉛直構造を示している． 圧力ｐ，密度ρについて高さとともにexp( -z/H)的に減少、　静力学平衡と理想気体から 高度 地表は約２９０Ｋになっていて，それから温度勾配約６．５Ｋ／ｋｍ程度でほぼー様に減少 T（z）＝T（０）−Γz 約１１ｋｍまで（全球平均で） ＜ー対流圏この領域では水とからんだ対流が起こる １１〜２０km はほぼ等温的な層（安定な大気）になっている．１１kmあたりからを成層圏ー＞より高い層は高度とともに温度上昇（オゾンによる大気加熱） 対流圏と成層圏の境界は対流圏界面と呼ばれる、２℃／km以下の温度減率がおこる最低のlevelが対流圏界面：極域では約9ｋｍ，赤道域では約１６ｋｍ　 約50ｋｍ〜約85ｋｍは中間圏、高さとともにゆるやかに温度降下

  3. 物質的に大気をみると： 主成分の窒素、酸素については、気象学ではよく混ざっているとして１つの流体として取り扱う ー＞運動の様子（風）を議論 水蒸気の凝結；気象学のメインテーマであろう 化学物質は幾つもあって、また観測結果もいっぱいあって、、、ですが；ここの話は スケールの大きな運動の様子を概観して、 流体粒子や放射性物質が輸送の確認として使われている 温暖化物質として重要である、寿命の長いCH4 比較的寿命の長い物質であるCO 最後に大気汚染の代表としてのオゾンを例示する １章、３章では全球的物質輸送の問題をあつかう 大気の成分 CH4 10-6(ppmv) 成層圏オゾン（に関わる輸送については３章で） 大気微量成分の平均的な高度分布

  4. 第１章：輸送方程式と化学物質 １−１：輸送方程式 運動にからむ基礎方程式を述べることにします。詳しくはHolton の An Introduction to Dynamic Meteorology 等を参照。式だけ書いておきます．連続体近似として、流体力学の方程式によって流体の運動を議論する。　 基本の式が数個である ー＞大気を連続媒体と見なして場の変化の方程式を作る。そこでは，大気の運動を表す流体の速度が必要である。これはv = v ( x, y, z, t )と表され、場の関数である。さらに２つの熱力学量が必要である。例えば圧力p = p ( x, y, z, t ) と密度ρ = ρ( x, y, z, t )が必要である。この５つの量で流体の状態は完全に決定されると書いてある。それで例えば温度T = T ( x, y, z, t )は状態方程式から決まる。 高度100km程度までは空気はよくまざっていて、１つの密度、圧力であらわす。 ー＞オゾンなどはあとで別にあらわす 夏季の海面気圧場(hPa)を示す、高気圧や低気圧が場として表現 2002年9月25日の全オゾン分布 大気化学成分の１つであるオゾンなども場の関数として現すとわかりやすいかも？ 2002年は変動パターンが普段と異なる

  5. 輸送（運動）にからむ基礎方程式を書いておきます．　輸送（運動）にからむ基礎方程式を書いておきます．　 オゾンなどの化学成分の輸送としては、成分の連続の式が増えていく （右図は全オゾンの場の１例） 具体的な方程式 連続の方程式（大気全体） (1) 運動方程式（東西、南北、鉛直方向）は種々の近似をして以下のよう (2) 2003年9月11日のオゾンホール（全オゾンの分布） (3) 現状の、全球をあつかう大気大循環モデル（GCM）では静力学平衡になっている　 (4) 理想気体（大気）の状態方程式、 R = 287 J / kg / K (5) 熱力学の方程式： (6) cpは定圧比熱 ( = 1004 J / kg / K ) 断熱運動では温位が保存される。 変形して-> 水蒸気の式（混合比の保存）

  6. 個々の大気中物質（例えばオゾン）の体積混合比　　について　例えば、Muller and Brasseur(1995)から １−２：化学物質輸送 混合比が保存するように運動している式となる（分子拡散は無視） この式に、化学変化として右辺に生成／消滅の項を付け加えることで、物質循環を議論すればいいであろう。 生成／消滅は化学反応として、あとで議論される。 大気へのソースとしての、地表からのemissionや地表へのdeposition 輸送問題としての１つの方法： 直接表現できるスケールの運動とそれからのずれの運動が、分離されてよく議論される（例えば、通常のGCMでは、対流は直接表現されていない）。 　　　　　　　のような形を仮定して、表現できるスケールの運動とずれを区別する。上式に代入して、表現できるスケールの変動の式を導くと、 のような式が導かれる。この右辺のずれの積の項をどのように評価するか？　が問題ごとに変わる； 一番簡単な例は分子拡散をまねて、乱流による輸送を拡散の形に仮定するものがある。 結果的に、ある場所の物質の変化の式は オイラー的時間変化　＝　　輸送の詳細　　　　＋化学過程

  7. 前ページの方法を全球的な物質輸送の問題に適用すると、以下のようになるであろうか。前ページの方法を全球的な物質輸送の問題に適用すると、以下のようになるであろうか。 　　（小規模現象の輸送を扱う時は対流まで陽に表現で、乱流による輸送をパラメータで表現） オイラー的、その場所の物質変化＝輸送＋化学過程で　 右辺の輸送としてはスケールで分けてー＞　大循環　＋　スケール小の対流など　＋　乱流輸送 大循環による輸送はたとえば、大循環モデル結果の風を用いたり、 ECMWFデータのように、モデルに観測データを同化して求めたものでもいいであろう。 例：我々のところで物質循環に用いている 　　 大気大循環モデルは　　　 T42（全球的な波の数）　　2.8x2.8度程度の分解能の粗いモデルである。（約250km ） 　　低気圧などは、まあ分解可能であろう;　数千キロだから直接表現 　　惑星波動これもいい　　１００００km 　　上記の運動は表現可能　大循環モデルで explicit にもとめるー＞その風でモノが流れる 　　メソ現象は表現が出来ていない T106では100kmの分解能になる　メソα現象が表現される　化学気候モデルにはほとんど未使用、ECMWFデータのような風を用いた輸送モデルでは、最近T106くらいが使われるようになった 対流（別の項で）　対流時間　数時間でおこる　 ー＞あらいモデルでどのように表現するか？ 乱流輸送　　乱流理論を使いパラメータ表現、モデル結果のみ 輸送を分けてみると： 水平輸送 鉛直輸送

  8. １ー３：大循環のようす 大循環のようすを説明するのが大気大循環論（熱輸送のみでなく、角運動量、水の循環も含めて）だろう それぞれがconsistentなように決まる　 それぞれの保存則があって （角運動量、エネルギー、水） 　＜ーすべてはお互いに、例えば速度場などを通じて関係している。 ー＞　その中で：赤道域と中高緯度の運動の振舞いが異なるよう。 赤道域は水平収束的なものが特色のよう 中高緯度は水平的な渦が特色のよう （気象学で詳しく語られている） 1月平均、上層300hPaの高度場、ほぼ地衡風バランス ＜ー 月平均された地表面気圧と風の概要

  9. 東西に平均した子午面循環と擾乱 熱帯域で上昇流（場所は季節で移動）、３０度あたりは下降流なるHadley循環 中緯度高低気圧の様子 Hadley 循環やRossby循環（傾圧波動が卓越） Walker循環のように熱帯の東西移流や 中緯度の惑星波動による水平移流など 対流の集合　 北半球 東西に平均した子午面循環 対流、等温位面、流体粒子の流れの模型図

  10. 結果としての、緯度高度温度図 緯度／高度を決めて，東西方向に地球を—周した平均の図：93年の1月の平均を示す。 実線が温位θを、点線が温度である。 緯度で異なる対流圏の高さ 圏界面 図から想像できるように、　　は成層圏で大きい（より安定）、　　　　　　　　は浮力振動数２と呼ばれる 対流圏／成層圏の区分の概念図 ー＞成層圏での輸送は３章で 熱帯域と中高緯度とは力学過程が異なる様相 物理的には温位の方が力学的に断熱で保存則をみたす点で重要かー＞　力学を考えると 断熱運動のとき、　　　とすれば流体は等温位面を動きやすい？ 図　ー＞中緯度で対流圏と成層圏がcrossしている。 一方、熱帯対流圏では　　　　　　　が重要 Holton et al. (1995, Rev. Geophys.)から

  11. 水の循環 水的には赤道域の水蒸気が極方向へ移流される？ 　　対流が決定的　ー＞あらいモデルでの表現 降雨、蒸発、水蒸気輸送の緯度変化 全球の降雨のようす、北半球冬 東西に平均した水蒸気の南北高度分布(g/kg)

  12. Emanuel and Pierrehumbert,1996, NASA ASI : 315Kと330Kの等温位面上の水平的流体粒子の動き、初期条件：3月1日から10日たったあと。 大きなスケールの運動による輸送はたとえば、大循環モデルを用いた風や、ECMWFデータ（モデルに観測データを同化して求めたもの）の風で表現されるであろう。 １−４：手法（オイラーとラグランジュ） 315 オイラー的な方法では の式を直接積分することになる。 例：GCMで再現された６月での水蒸気fluxと降雨（水蒸気は大循環で流されている。オイラーの式を解いた結果。ただし、降雨の方は対流のパラメータが導入されている）、Kawatani and Takahashi, 2003, J. M. S. J. 320 南北には拡散的か 350 320 等温位面：成層圏--＞対流圏に 別の方法：流れにのって、空気粒子を追いかけてみる、Lagrange的方法がある。

  13. ３０日後 傾圧波動にともなう流体粒子の３次元的動きをみてみよう：木田, 1977, J. M. S. J. （水過程は入っていない） １０日後 200mb １０日後 ２００mb高度の、様々な緯度にモノをおいた例： 全体的には下降している（重心の運動） また４５-６０度あたりのは南北に大きく広がっている、これは傾圧波動による移流のせいである。だいたい等温位面をうごいている、水がないので、等温位面をcrossするように動く。 ２０日後 オイラー平均子午面循環

  14. 下図は、ある期間のCOの濃度分布、右図はどこからきたかの起源の場所を決めるため、粒子の動きをLagrange的にみたもの下図は、ある期間のCOの濃度分布、右図はどこからきたかの起源の場所を決めるため、粒子の動きをLagrange的にみたもの どこから来たかを求める： Blake et al. 高度別 CO 9.2km 1.5km 4.2km Aircraftによる観測、96年、8月ー10月の観測、PEM-Tropics A １０日前まで；高度ごとにはいろいろな所から来ている、中層はアフリカから

  15. １−５：大気大循環モデルの中の対流による輸送について１−５：大気大循環モデルの中の対流による輸送について 平均的な流れによるものに加えて、 の右辺を評価することになる。 対流は細かいスケールでおこっている。その対流は水のみでなく、微量成分の鉛直輸送で非常に重要である。 １つのパラメータ例： Mass fluxを　　　　　　　　と定義する。 質量flux だからM≡ -ω／g〜ρw Yanai et al. (1973) 図は２次元の対流が表現可能なモデルによる、DMS（硫化ジメチル、(CH3)2S）の鉛直分布を示す。中層の多いところは対流により輸送されていることを示す。Wang and Prinn, 1998, JGR これを２つにわける（雲によるものと周りの平均） 　は積雲によるMass fluxである。　　はまわり（環境）のMass fluxである。 水平面での雲のFractionを　　　とすると（対流雲の部分でこれは小さい値とする）　 ー＞　一方、GCMでは対流の効果をパラメータとして扱っている。 すなわち、 と表される。

  16. 結果として、 物質の大きな領域の平均は で、　　　　は小さいから、　　　　（環境の値）とおいてよいであろう。 今の場合、平均的な物質変動が普通のGCMでは表現できない雲対流によるMass fluxによる移流できまる。 温度（乾燥静的エネルギー s＝ cpT＋gz）と水蒸気については、 また、 だろうから となる。だから のような形になる。右辺の１項は蒸発の項である。　　 　　　はcondensation　　　　は蒸発 次に雲のバランスを考える：（実際は個々の雲であるが区別しない、１つを代表として）  雲の式を使って形をかえる 雲についての質量保存から 蒸発は　　　　　と仮定すれている。ここで　　　は雲水量である。 大問題は雲対流のMass fluxを如何にきめるかであるが（対流のパラメータ化）、 −＞例えば、Arakawa and Schubert(1974) −＞オゾン輸送の例を最後に はエントレインメント率、 はデトレインメント率と呼ばれる。 また、雲にともなう物質の保存から

  17. 東西輸送の時間スケール 3x107m/20m/s =1.5x106s=17days程度 東西輸送： １−６：輸送の確認 上層の西風により物質が東に流されている様子、7月平均、38Nにおける222Rn （e-folding timeは5.5日）分布、ソースは土壌 東西平均の東西風の様子＜ー南北の温度差と温度風の関係で JJA（夏）平均の、東西風の緯度高度図 Jacob and Prather, 1990, Tellus、気象場はGISS-GCMが使われている 夏のアメリカ西大陸上dry convection が大事と書いてある ー＞観測されたある場所の鉛直分布などで確認される JJA、200hPaでの東西風分布

  18. 850hPa 南北両半球の交換について 地表面気圧と対応した流れ その後、6月と12 月でどんなふうに広がるかをみたもの、勾配の大きいところが移動するが、長い間存在している、半球交換時間は１年と評価されている。 1月に東西一様な仮想的物質をまぶし、赤道域に南北勾配を与え、その後、流れによってどのように物質分布が変動するかをみたもの、１月の変化、Taguchi, 1993, JMSJ

  19. 南北輸送と鉛直輸送 Muller and Brasseur, 1995, JGR 鉛直輸送の確認：鉛直拡散と対流輸送（パラメータ化は別方法）の効果が入っている。 大規模場による輸送（ECMWFデータから）および水平拡散　ー＞　南北輸送の確認 ITCZ, 半球間の交換時間は1.1年と書いてある Kr８５（寿命15年）の表面での緯度分布（dashが大西洋観測、実線がモデル結果（30W））：北半球が多く、南半球はすくない 夏の大陸上のRadon222（半減期3.2日）の鉛直分布

  20. 対流圏の中で運動的には 　　　対流を伴うHadley循環や傾圧波動なるものが働いており、 　　　それに化学過程などが絡む問題 -> 物がどのように存在 観測が行われている　＜ー＞　モデルによる説明研究 物質はいっぱいあって、、、　　　　　　　　　　　　　　　＜ー ここでは比較的多い物質を主に議論する １−７：化学物質の全球分布 １：メタンについて CH4は0.5 W/m2の放射強制力 CO2は1.5 Hydrocarbon=0.5 indirect= -1.5対流圏オゾンも0.5W/m2 ー＞ここでは物質分布について 対流圏微量成分 IPCC 2001 メタンの反応例（NOxが多い）：Crutzen and Zimmermann, Tellus, 1991 CH4 + OH -> CH3 + H2O CH3 + O2 + M -> CH3O2 + MCH3O2メチルぺルオキシド CH3O2 + NO -> CH3O + NO2CH3O メトキシ CH3O + O2 -> HCHO + HO2CH2O ホルムアルデヒド NO + HO2 -> NO2 + OH NO2 + hv -> O + NO x２ O + O2 + M -> O3 + M x２ ---------- CH4 + 4O2 + hv -> 2O3 + HCHO + H2O CH4寿命は１０年程度

  21. 他のも含めて全体emissionとして 状況変化でsourceが変わりー＞分布という問題 CH4 emission 485 Tg/y photo destruction -397 （計算結果） deposition -8.5 --------------------------------------------------------- 79 Tg/y -> 1.7% /y　程度の増加 ソースとしてのメタンemission： emission 内訳（かなり幅があり） Tg/y　：　大気化学入門、Jacob から 東西に平均したemission 　幅　ー＞　評価の問題 Muller and Brasseur, 1995, JGR

  22. メタン分布（モデルの結果）： 地表のCH4:　６月　　Muller and Brasseur(1995) 2ppmv : 北アジア? 　　　　　むしろインドにピーク　　 最大　　rice paddies, cattle ヨーロッパ、東アメリカ　　coal mining, gas leak, waste disposal 別のモデルである、NCAR気候モデルをベースにしたMOZARTのメタン分布 （South Poleからのずれ） T=180days, sigma=0.98 MOZARTのメタン放出 Hauglustaine et al., 1998, JGR Brasseur et al., 1998, JGR

  23. ２: OHについて OHは少ない量ではあるが、化学反応で非常に重要な物質であるので、見ておこう。 東西平均したOH分布、7月 O3 + hν(310nm以下）-> O(1D) + O2 H2O + O(1D) -> 2OH モデル結果：地表のOH、7月3日、6GMT H2Oがメインのソースであり、光解離で作られるので、日のあたり具合でおおよそ決まっているよう。

  24. 　COの破壊反応について：Crutzen and Zimmermann, Tellus, 1991 CO + OH -> CO2 + H H + O2 + M -> HO2 + M HO2ヒドロぺルオキシド NO + HO2 -> NO2 + OH NO2 + hv -> O + NO O + O2 + M -> O3 + M ----------------------------------- CO + hv + 2O2 -> O3 + CO2 ３：COについて COの化学的寿命は CO+OH 　(k=10-13 ) x106 =10-7100日程度 CO emission分布、７月: Brasseur et al., 1998 MAZARTの見積もりでは emission: 1219 Tg-CO/yr 光化学生成：881 -> total source :2100 光化学破壊:1730, dry=190 net sink=1920 chemical 生成： （例：メタン酸化ー＞ホルムアルデヒドー＞CO） 　　 CH2O + hν ----> H + CHO (≦350nm) H + O2+M ----> HO2 + M CHO + O2 -----> CO + HO2 ---------- CH2O + 2O2 ----> CO + 2HO2 Sudo et al., 2002, JGRでは emission: 1227 Tg-CO/yr 光化学生成：1574 -> total source :2801 破壊：2610, dry=133, net sink=2743 STE= 191

  25. 時間変化：冬は破壊されないから多い、春に最大時間変化：冬は破壊されないから多い、春に最大 結果としてのCO分布： 1月の表面のCO分布 ○は観測、 □がモデル 南半球は９、１０月ころ最大 7月のCO 熱帯域のCO分布の１例： 1994年の１０月の観測でのCO分布（MAPS）、この年はENSOがあり、バイオマスバーニングが多かったよう 一方のモデル結果は、この場合少ないCOを再現している。 ー＞emissionの評価、およびこの年の気象場ではない（モデル気候値） 3-10km(500mbがpeak）のCO

  26. Shindell et al. 現状のモデルのCO結果:世界のいくつものモデルを集めて、モデルのperformanceをみるー＞さらに予測 Global量(ppbv) Grey=no data 衛星観測 モデル平均 上図はMOPITTと呼ばれる衛星観測の結果で2000年の４月と１０月の500hPaでの分布、下図は多くのモデルの平均で見積もられたCO分布。モデルの北半球でのunderestimateが目立つ -> COのemissionがロシアで増えているのでは、と言われている。

  27. 補足: CHASERのNOXについて 昼間のNOの観測との比較

  28. Hauglustaine et al., 1998, JGR １−８：オゾンについて 成層圏からの流入 7月の地表オゾンの結果例：主に化学反応により決まる 対流圏オゾン化学の略図 オゾン生成の１例（前出）： CH4 + OH -> CH3 + H2O CH3 + O2 + M -> CH3O2 + M CH3O2 + NO -> CH3O + NO2 CH3O + O2 -> HCHO + HO2 NO + HO2 -> NO2 + OH NO2 + hv -> O + NO x２ O + O2 + M -> O3 + M x２ ---------- CH4 + 4O2 + hv -> 2O3 + HCHO + H2O １月の地表オゾン

  29. 成層圏からのオゾン流入 左図は１つのイベント例であるが、このようなものの集積の結果として、 中緯度高低気圧の様子 MOZARTの結果、７月で東西平均したもの、成層圏から流入しているいるようにみえる 成層圏から対流圏への流入量の見積もり例： MOZART：成層圏から391Tg/y、化学生成ー消滅＝507Tg/y CHASER：成層圏から593Tg/y、化学生成ー消滅＝397Tg/y 対流圏オゾン量(DU単位）の分布図, Fishman and Balok, 1999, JGR

  30. ENSOにともなうオゾン偏差の分布： Sudo and Takahashi, 2002, GRL 対流圏オゾンの気候値 オゾン偏差の経度高度図と、下図の色がmass fluxのanomaly（差）、一方、矢羽根は大規模場の流れ偏差、 NOX, COなどもインドネシア域で増加 輸送の効果により、インドネシア域のオゾン増加の半分くらいは説明できる。残りはバイオマスバーニングの変化であろう 1997年、ENSO時におけるオゾンの偏差（’96からの差）、上は衛星データから、下は化学モデルの結果、ただし、モデルでの微量成分の放出は96,97は同じものを使っている。 個々の問題はいっぱいあるが、、、、

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