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同型 PWA@MOF 材料的合成及 其吸附 / 反应 - 吸附噻吩 性能的研究

同型 PWA@MOF 材料的合成及 其吸附 / 反应 - 吸附噻吩 性能的研究. 报告人：张艳飞 指导教师：贾绍义老师 报告日期： 2012 年 9 月 27 日. 主要内容. 研究背景 选题依据 研究内容 实验方案 可行性及创新点 参考文献. 研究背景. 第一部分. 研究背景. 第一部分. 选题依据. 第二部分. 理论依据. PWA. PWA/H2O2 反应体系多用于氧化脱硫； 孔径较小，反应活性低； H2O2 利用率低。. MOF. 孔径大于噻吩类分子  吸附、储存气体或有机分子

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同型 PWA@MOF 材料的合成及 其吸附 / 反应 - 吸附噻吩 性能的研究

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  1. 同型PWA@MOF材料的合成及其吸附/反应-吸附噻吩性能的研究同型PWA@MOF材料的合成及其吸附/反应-吸附噻吩性能的研究 报告人：张艳飞 指导教师：贾绍义老师 报告日期：2012年9月27日

  2. 主要内容 • 研究背景 • 选题依据 • 研究内容 • 实验方案 • 可行性及创新点 • 参考文献

  3. 研究背景 第一部分

  4. 研究背景 第一部分

  5. 选题依据 第二部分 理论依据 PWA PWA/H2O2反应体系多用于氧化脱硫； 孔径较小，反应活性低； H2O2利用率低。 MOF 孔径大于噻吩类分子 吸附、储存气体或有机分子 结构排列有序  催化剂负载量大且分散度高 有CUS可与噻吩类形成Л键络合作用 修饰功能化（PSM、ship-in-a-bottle）包覆PWA

  6. 选题依据 第二部分 实践依据 HKUST-1等铜基MOF以及MIL-47等MOF用于噻吩类的吸附； MIL-47吸附能力远远优于AC，且吸附能力也由于Y型分子筛； HKUST-1浸渍PWA后对噻吩类吸附能力提高 用Cu+改性MOF后，MOF对噻吩类吸附能力提高。

  7. 研究内容 第三部分 MOF材料的合成（水热法） 材料合成及性能 MIL-101(V Fe Cr)水热法合成 水热合成（一步法） 将PWA加入MIL-101的合成材料中相同条件下合成 4，6-DMDBT吸附及氧化-吸附实验(GC) 吸附：材料50mg，模拟油5ml，温度30℃ ，时间，3h； 氧化-吸附：材料50mg，模拟油5ml，H2O2 6ul，CTAB 10mg，温度30℃ ，时间，3h。

  8. 研究内容 第三部分 实验思路 A 比较MIL-47-V与MIL-101-V的吸附能力，探讨中心金属相同时，MOF结构对有机硫化物吸附能力的影响； B 比较MIL-101(Cr V Fe)吸附能力，改变模拟油中硫含量建立吸附模型； C 测MIL-101(Cr V Fe)的酸度（软酸碱理论） D 探讨MOF对DBT和BT的吸附及氧化-吸附能力，比较不同硫化物氧化反应活性。

  9. 实验方案 第四部分 • 水热法合成材料 • A 合成MIL-101-Cr MIL-101-Fe MIL-101-V； • B 在合成MIL-101所需反应物基础上，加入一定量PWA； • C PWA用量500mg,负载量约为50%。

  10. 实验方案 第四部分 2. 4,6-DMDBT吸附试验 A 模拟油的制备 正辛烷+一定质量4,6-DMDBT得到1000ppmS模拟油，然后又分别稀释到500、250、100、10ppmS(高硫和低硫体系)； B MIL-101(Cr Fe V)吸附4,6-DMDBT 材料（50mg）；模拟油（1000ppm,5ml）；温度（30℃）；时间（0-3h）； C PWA@MIL-101吸附4,6-DMDBT 复合材料（50mg）；模拟油（1000ppm,5ml）；温度（30℃）；时间（0-3h）。

  11. 实验方案 第四部分 3. PWA@MIL-101对4,6-DMDBT的氧化-吸附性能 A 复合材料（50mg）；模拟油（1000ppm,5ml）； H2O2(6ul)；CTAB(10mg)；温度（30℃）；时间（0-3h）; B Na2CO3的加入量，实验温度，催化剂负载量等对4,6-DMDBT氧化-吸附性能的影响。

  12. 创新点 创新点及可行性分析 第五部分 对于吸附过程的影响因素进行分析，探索关键因素 将MOF与催化氧化催化剂结合，反应-吸附去除噻吩

  13. 参考文献 第九部分 1. Zeolite-like Metal-Organic Frameworks as Platforms for Applications: OnMetalloporphyrin-Based Catalysts. J. AM. CHEM. SOC. 2008, 130, 12639–12641. (June 19, 2008) 2. Freeze drying significantly increases permanent porosity and hydrogen uptake in 4,4-connected metal-organic frameworks. Angew. Chem. Int. Ed. 2009, 48, 9905-9908. 3. Isoreticular chiral metal-organic frameworks for asymmetric alekene epoxidation: tuning catalytic activity by controlling framework catenation and varying open channel sizes. J. AM. CHEM. SOC. 2010,132,15390-15398. 4. Functional mesoporous MOFs for the capture of heavy metal ions and size-selective catalysis. Inorg. Chem. 2010,49,11637-11642 . Mimicking Heme Enzymes in the Solid State: MetalOrganic Materials with 5.Selectively Encapsulated Heme. J. Am. Chem. Soc. 2011, 133, 10356–10359. Porous metal–organic frameworks as platforms for functional applications. Chem. Commun ., 2011, 47, 3 351–3370. 6. Bottom-Up Assembly from a Helicate to Homochiral Micro- and Mesoporous Metal–Organic Frameworks**.Angew. Chem. Int. Ed. 2011 , 50 , 1154 –1158.

  14. 参考文献 第九部分 7.A mesoporous metal–organic framework constructed from a nanosized C 3-symmetric linker and [Cu24(isophthalate)24] cuboctahedra. Chem. Commun., 2011, 47, 9995–9997. 8. Functional Mesoporous Metal - Organic Frameworks for the Capture of Heavy Metal Ions and Size-Selective Catalysis. Inorganic Chemistry, Vol. 49, No. 24, 2010. 9. Hydrogen Storage in the Giant-Pore Metal–Organic Frameworks MIL-100 and MIL-101.Angew. Chem. Int . Ed. 2006, 45 , 8227–8231 . 11. Micro and mesoporous metal-organic frameworks for catalysis applications. Dalton transaction. 1657-1884. 10. Liquid phase adsorption by microporous coordination polymers: removal of organosulfur compounds. J. AM. CHEM. SOC. 2008 , 130 , 6938–6939. 11. A catalytically acitve, permanently microporous MOF with metalloporphyrin struts. J. AM. CHEM. SOC. 2009 , 131 , 4204–4205. 12. Synthesis of catalytically active porous organic polymers with metalloporphyrin struts. Chem. Sci., 2011, 2 , 686–689.

  15. 参考文献 第九部分 13. A metalloporphyrin functionalized metal-organic framework for selective oxidation of styrene. Chem. Commun., 2011,47,5521-5523 14. Ground- and excited-state properties of Zn(II) tetrakis(4-tetramethylpyridyl) pophyrin specifically encapsulated within a Zn(II) HKUST MOF. J. Phys. Chem. A 2011, 115, 11519–11524. 15.Liquid phase adsorption by microporous coordination polymers: removal of organosulfur compounds. J. AM. CHEM. SOC. VOL. 130, NO. 22, 2008,6938-6939. 16.Remarkable adsorptive performance of a metal-organic frameworks, vanadium-benzenedicarboxylate(MIL-47), for benzothiophene. Chem. Commun. 2011, 47, 1306–1308. 17.Remarkable adsorption capacity of CuCl2-loaded vanadium benzenedicarboxylate for benzethiophene.Angew. Chem. Int. Ed. 2012 , 51 , 1198 –1201.

  16. 致谢 敬请各位老师同学 批评指正！

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