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Marko Förstel Max-Planck-Institut für Plasmaphysik

Electron Transfer Mediated Decay in Ar- Kr Cluster. Marko Förstel Max-Planck-Institut für Plasmaphysik. Einleitung. Aus dem Inhalt der Arbeit: Investigation of non- local autoionization processes in rare gas clusters Untersuchung von Außenvalenzspektren homogener Cluster

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  1. Electron Transfer MediatedDecay in Ar-Kr Cluster Marko Förstel Max-Planck-Institut für Plasmaphysik

  2. Einleitung • Aus dem Inhalt der Arbeit: • Investigation of non-localautoionizationprocesses in rare gas clusters • Untersuchung von Außenvalenzspektren homogener Cluster • M. Förstel et al. Phys. Rev. B 82.12 (2010) und • M. Förstel et al. J. Electron Spectrosc. Relat. Phenom 184.3-6 (2011) • Electron Transfer MediatedDecay (ETMD) in Ar-Kr Cluster • M. Förstel et al. Phys. Rev. Lett. 106.3 (2011) • InteratomicCoulombicDecay (ICD) and ETMD in Ar-Xe Cluster Electron Transfer MediatedDecay (ETMD) in Ar-Kr Cluster

  3. Einleitung • Struktur und Inhalt des Vortrags: • Was sind Cluster und warum sind sie interessant • Was ist ETMD (und ICD) • Wie sieht das Experiment aus • Was sind die experimentellen Ergebnisse

  4. Cluster Was sind Cluster?

  5. Cluster Großer Ar-Krcluster Aus Coexpansion Lundwall et al. 2006 Phys. Rev. A. 74 Clusterbild von Silko

  6. Cluster Fragestellungen der Clusterphysik..: • Wie können Cluster hergestellt werden? • Welche Form, Größe, Struktur haben die Cluster? • Welche intrinsischen physikal. Eigenschaften? • Sind neue Eigenschaften darstellbar? • Wie sind die Eigenschaften abh. von der Größe? • Wie helfen Cluster, Materie zu verstehen?

  7. ICD und ETMD 0 e- Atom Umgebung hv Eb(eV) Cluster Vakanz +

  8. ICD und ETMD 0 • z.B. Argonatom Fluoreszenz: • Ar + hv A*+ + e- A+ + hv + e- • 1 freies Elektronen • 1 Atom nimmt am Zerfall teil! • Dauer: 7.4 ns Atom hv Eb(eV) +

  9. ICD und ETMD • ICD • AB + hv A*+ B + e- A+ + B+ + e- + e- • 2 freie Elektronen • 2 Atome nehmen am Zerfall teil! • (nicht möglich bei isolierten Atomen) • Energietransfer findet statt • Beide Partner einfach positiv geladen 0 A B e- + Cluster Eb(eV) e- Energietransfer Vakanz + Interatomic (-molecular) CoulombicDecay

  10. ICD und ETMD • ETMD(3) • ABC + hv A*+ B C + e- A + B+ + C+ + e- + e- • 2 freie Elektronen • 3 Atome nehmen am Zerfall teil! • (nicht möglich bei isolierten Atomen oder Dimeren!) • Ladungstransfer und Energietransfer finden statt • Atom mit ursprünglicher Vakanz nun neutral! 0 e- + Eb(eV) e- Cluster Energietransfer Ladungstransfer + Vakanz Electrontransfermediateddecay (3)

  11. ETMD vs. ICD • ICD (Energietransfer) Überlapp der Orbitale vorteilhaft: Ansonsten Zerfallsbreite ~R-6 • ETMD (Ladungstransfer) Überlapp der Orbitale zwingend: Zerfallsbreite exponentiell vom Abstand der Zerfallspartner abhängig

  12. ETMD vs. ICD • Zerfall via Ladungstransfer (ETMD) kann stattfinden, wenn: • ICD aufgrund von Auswahlregeln nicht erlaubt • Sakai, Ueda et al., PRL 106, 033401 (2011) • ETMD notwendig ist, weil keine Ladungsträger für ICD vorhanden sind • Vorhersage: Müller & Cederbaum, JCP 122, 094305 (2005). ETMD(2) ETMD(3) + + + 0 + H2O Li2+

  13. ETMD vs. ICD • Zerfall via Ladungstransfer (ETMD) kann stattfinden, wenn: • ICD aufgrund von Auswahlregeln nicht erlaubt • Sakai, Ueda et al., PRL 106, 033401 (2011) • Jahnke et al., PRL 99, 153401 (2007). • ETMD notwendig ist, weil keine Ladungsträger für ICD vorhanden sind • Vorhersage: Müller & Cederbaum, JCP 122, 094305 (2005). • ICD energetisch nicht möglich ist (aber ETMD möglich ist): Kr Ar(3s-1) Kr Kr (4p-1) + Ar Kr (4p-1) + e- Vorhersage am Trimer in linearer Konfiguration: Pernpointneret al., J. Chem. Phys. 129.2 (2008).

  14. Experiment • Freier Cluster Strahl • Ultraschallexpansion durch gekühlte Düse • Synchrotronstrahlung • “Magnetische Flasche“ Elektron Flugzeit Spektrometer • Elektron – Elektron Koinzidenz Spektroskopie

  15. Herstellung der Cluster ~ 0.6 bar 122 K Ar + Kr 20 / 0.6 - 2 Düse Skimmer Überschallexpansion

  16. Detektion der Elektronen • “Magnetische Flasche“ Elektronenflugzeitspektrometer Wechselwirkungszone Gradient der Magn. Feldlinien Spule Drifttube Vacuum- kammer Elektronen- trajektorien MCP- Detektor Magnet Eingangsapertur

  17. Spektren der homogenen Cluster Außenvalenzspektren: hv= 16.2 eV Bindungsenergie (eV) Bindungsenergie (eV) 16 15 14 13 16 15 14 13 100 % Krypton <N> = 650 100 % Argon <N> = 95 Photoelektronhits Photoelektronhits 0 0 1 2 3 4 1 2 3 4 kinetische Energie(eV) kinetische Energie(eV) Homogene Cluster!

  18. Spektren der gemischten Cluster Außenvalenzspektren: hv= 16.2 eV Bindungsenergie (eV) Bindungsenergie (eV) 16 15 14 13 16 15 14 13 3 % Kr p = 0.63 bar 10 % Kr p = 0.67 bar Photoelektronhits Photoelektronhits 0 0 1 2 3 4 1 2 3 4 kinetische Energie(eV) kinetische Energie(eV) gemischte Cluster (coexpansion)

  19. Spektren der gemischten Cluster Innervalenzspektren: hv= 32 eV Ar 3s Ar 3p + Kr 4p Kr 4s

  20. Spektren der gemischten Cluster Innervalenzspektren: hv= 32 eV (im Ar 3s Bereich) Photoelektronhits EbOberfläche* Eb Volumen* * Hergenhahn et al., Phys. Rev. B 79.15 (2009)

  21. Spektren der gemischten Cluster Was lernen wir aus den Valenzspektren? Die Clustergröße! 2. Ob ETMD(3) in den Clustern energetisch möglich ist! Clustergröße (Ikosaeder): ≤ 1 Schicht Argon 33% Argon (10% Krypton in Anfangsgemisch) ≤ 1 Schicht Argon 63% Argon (3% Krypton in Anfangsgemisch)

  22. ETMD / ICD? in Ar-Kr Cluster ICD: Ar 3s Kr 4p Ar 3p > 13 Å = 0 eV 28.6 – 29.0eV 12.9 – 14.2eV 15.0 – 15.7eV ICD nur bei < 5% der Bindungsenergien überhaupt möglich Argon Krypton Abstand Ar-Kr ca. 3.7 Å 11.1Å 3% Kr: Aber: mind. 13Å nötig für ICD!

  23. ETMD / ICD? in Ar-Kr Cluster 4-7Å = 0- 1.1 eV Ar 3s Kr 4p Kr 4p ETMD: 28.6 – 29.0eV 12.9 – 14.2eV 12.9 – 14.2eV Wie messen?

  24. ETMD in Ar-Kr Cluster Ekin!? von zweitem Elektron Direkte Messung nicht möglich (zu viel Untergrund)  Elektron Elektron Koinzidenz Messung! Energie erstes Elektron Elektronpaar Energie zweites Elektron

  25. hv = 32 eV Resultat: Koinzident-Elektron SpektrumAr Cluster Argon Cluster (homogen) <N> = 4500 Bindungsenergie e1 (eV) kinetische Energie e1 (eV) kinetische Energie e2 (eV)

  26. hv = 32 eV Resultat: Koinzident-Elektron SpektrumKr Cluster Krypton Cluster (homogen) <N> = 650 Coinc. Hits e2 Bindungsenergie e1 (eV) kinetische Energie e1 (eV) 103 coinc. Hits e1 kinetische Energie e2 (eV)

  27. hv = 32 eV Resultat: Koinzident-Elektron SpektrumAr-Kr Cluster3% Krypton Coinc. Hits e2 Bindungsenergie e1 (eV) kinetische Energie e1 (eV) 103 coinc. Hits e1 kinetische Energie e2 (eV)

  28. hv = 32 eV Resultat: Koinzident-Elektron SpektrumAr-Kr Cluster10% Krypton Coinc. Hits e2 kinetische Energie e1 (eV) Bindungsenergie e1 (eV) 103 coinc. Hits e1 kinetische Energie e2 (eV)

  29. ETMD in Ar-Kr Cluster Untergrund (Vergleich) Spektren der e1 Elektronen Photoelektronhits (nrom.) 0 2 4 6 kinetische Energie e1 (ev) Intraclusterscattering: Ar(3p) Ar(3p) Ar(3p)Kr(4p) Kr(4p)Kr(4p)

  30. hv = 32 eV Resultat: Koinzident-Elektron SpektrumAr-Kr Cluster3% Krypton Bindungsenergie e1 (eV) kinetische Energie e1 (eV) kinetische Energie e2 (eV)

  31. ETMD in Ar-Kr Cluster Spektrum der e2 Elektronen (3% Krypton) ETMD(3) Spektrum Photoelektronhits kinetische Energie e2 (ev)

  32. Zusammenfassung • In Ar – Krcluster ETMD energetisch möglich (ICD nicht) • Koinzidentes Signal von Intracluster Streuung • Und in Koinzidenz mit Ar(3s) Photoelektron  ETMD! Damit gezeigt, dass ETMD(3) vorkommt!

  33. Vielen Dank! • Kollegen und Mitstreiter aus der Arbeitsgruppe: • Tiberiu Arion, Melanie Mucke, Toralf Lischke, Hans-Peter Rust, Silko Barth, Volker Ulrich, Sanjeev Joshi, Martin Stier, Alex Bradshaw, Uwe Hergenhahn • Diskussionen und Kollaboration • Prof. Cederbaum, Elke Fasshauer, Nicola Sisourat, Prof. Feulner • Fördermittel • ASG ofthe Max-Planck-Society, DFG, Fonds der chemischen Industrie • Prüfungskomittee • Prof. Dähne, Prof. Möller, Dr. Hergenhahn • Den Gästen und Zuhörern

  34. Struktur und Größe der Cluster Clustergröße (Ikosaeder): ≤ 1 Schicht Argon 33% Argon (10% Krypton in Anfangsgemisch) ≤ 1 Schicht Argon 63% Argon (2% Krypton in Anfangsgemisch)

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