1 / 35

Ｃｈａｐ .0. Introduction 　　目標、現状と問題点を概観する。 ~0.5 コマ Ｃｈａｐ .1 ． 理論的な基礎 　　ＢｅｙｏｎｄＬＤＡを考えるための基礎知識（の一部）

第一原理電子状態計算 の 方法の開発 鳥取大工　小谷岳生（ Takao Kotani) July28-30, 2009@osaka-u. Ｃｈａｐ .0. Introduction 　　目標、現状と問題点を概観する。 ~0.5 コマ Ｃｈａｐ .1 ． 理論的な基礎 　　ＢｅｙｏｎｄＬＤＡを考えるための基礎知識（の一部） ~3.5 コマ Ｃｈａｐ . ２． ＧＷ近似、ＱＳＧ W 近似 ~1.5 コマ Ｃｈａｐ . ３． 一体問題の解法

rosalyn
Download Presentation

Ｃｈａｐ .0. Introduction 　　目標、現状と問題点を概観する。 ~0.5 コマ Ｃｈａｐ .1 ． 理論的な基礎 　　ＢｅｙｏｎｄＬＤＡを考えるための基礎知識（の一部）

An Image/Link below is provided (as is) to download presentation Download Policy: Content on the Website is provided to you AS IS for your information and personal use and may not be sold / licensed / shared on other websites without getting consent from its author. Content is provided to you AS IS for your information and personal use only. Download presentation by click this link. While downloading, if for some reason you are not able to download a presentation, the publisher may have deleted the file from their server. During download, if you can't get a presentation, the file might be deleted by the publisher.

E N D

Presentation Transcript

  1. 第一原理電子状態計算の方法の開発鳥取大工　小谷岳生（Takao Kotani)July28-30, 2009@osaka-u Ｃｈａｐ.0. Introduction 　　目標、現状と問題点を概観する。 ~0.5コマ Ｃｈａｐ.1． 理論的な基礎 　　ＢｅｙｏｎｄＬＤＡを考えるための基礎知識（の一部） ~3.5コマ Ｃｈａｐ. ２．ＧＷ近似、ＱＳＧW近似 ~1.5コマ Ｃｈａｐ. ３．一体問題の解法 Linearized augmentation methods. 現代の方法。ＰＭＴ法 ~1.5コマ Ｃｈａｐ. ４．数値計算技術の実際 　　我々のプロジェクト「ecalj」の説明（googleする）。 Live CDを用いた実習。木曜0.5コマ、金曜0.5コマ

  2. Ｃｈａｐ.2．ＧＷ近似、ＱSGW近似 2.0 なぜＧＷ近似？ 2.1 one-shot ＧＷ近似とは？ (LDAでの分割からの摂動でおこなう）。 2.2 Quasiparticle Self-consistent GW（ＱＳＧＷ） 2.3QSGWの結果

  3. 2.0 なぜＧＷ近似？ 我々の目標：　 Bestな独立粒子近似（or adiabatic connection) 同時に求めたい ＤＦ(Kohn-Sham)では全エネルギーが求まり、 Janakの定理で と書ける。 　　（e.g.高田康民「多体問題特論」　1.131式） *　　はＱＰエネルギー（ＱＰＥ）でない（　　　　　　のみ言える） ＤＦでのH0はそんなによくない。

  4. 要求する仕様 • 全エネルギーＥが求まること • 　　　　　が準粒子エネルギーになっていること • 局所ポテンシャルでは無理（昨日のintro) 　　　　　ＧＷ近似 （ただ、以下で話すように全エネルギーの微分から求める方法；従来の理解とは少し違う。）

  5. LDA 2.1 one-shot ＧＷ近似とは？ LDAで全ハミルトニアンHを分割　　　　　　　　　 …

  6. このエネルギーEが、i状態の占有数を変化 させたときにどう変わるか？ • EはＧ0の関数と考えることができるから これが「『正しい』one-shot ＧＷ近似の導出」。と思う。 粒子数微小の変化（これが準粒子エネルギー（ＱＰＥ））。 Ｇ0で全エネルギー計算をする。 波動関数のくり込み因子などはでてこない。

  7. Hyberstein-Louieに始まる従来のＧＷ法との違い １． Full-potential all-electron GWを 　　開発した。その結果は最近認められるように　　 　　なり「擬ポテンシャルGWの昔の結果は変だった」 　　ということになってきた。 ２．繰りこみ因子Ｚなし。 　　これのほうが実験との一致もよい。繰りこみ因子が 　　準粒子エネルギーに影響するのはおかしい。 ３．ＧＷの与えるのは「あくまで微小粒子数の変化」 　　に対するエネルギー変化である。 　　「Ｇの極」ではない。 　　我々は一個増減した時のエネルギー増を知りたい。 　　分子などでは注意がいる。（固体と分子の違い）。 問題点：前ページの仮定QSGW法。

  8. Ｑuasiparticleself-consistent GW method One-shot GWはLDAのH0を使うことになる。 　最適なH0は？self-consistentに決める。 微小に粒子数　　　　を増やした時のエネルギー増 これを最小にするには、 ただし  問題点：　　　が状態による。エルミートでない

  9. において、 と置きかえて解いてやることにする。 Ｒｅ［Ｘ］ Self-consistent eq.ができる。

  10. 必ず最適解が見つかるのか？ • 解の一意性？norm最小化の議論 • 解が最低エネルギーになっているか？ • or極小？（きちんと証明できる？）。 • 断熱接続の一意性みたいなもの？ • ＯＥＰとのくみあわせ？ 要するに、理論的な基礎はちょっと弱い。

  11. GWがどういった効果を含むか？ • W ： “Plasmon” + いろんな電荷ゆらぎモード • 　ある種の「誘電性媒質」を規定している。 • GW ＝ “Exchange effect ” • 　 (他の占有電子と区別できない) • 　　　　 ＋ “Self-Polarization effect” • 　　　　　　　 (「誘電性媒質」中での一体問題) • 　　＝　“screened Exchange effect ” • 　 (他の占有電子と区別できない) • 　　　　＋ “Coulomb hole effect” • 　　　　　 (screened Coulombでのself-polarization)

  12. Non-local potential term (as Fock exchange term) is important. I.Localized electrons  LDA+U type effect (Onsite non-locality. self-interaction type). U may be dependent on orbitals and spins. II.Extended electrons GW type effect for semiconductor. Important to describe band gap. Offsite non-locality. (required to distinguish “bonding orbital” and “anti-bonding” orbitals. )

  13. Our numerical technique 1. All-electron FP-LMTO (including local orbital).PMT 　 This supplies accurate eigenfunction. 2.Mixed basis expansion for v and W. This is almost complete Bloch basis to expand YY. 3. No plasmon pole approximation 4. Calculate full S_{all electron} including all cores. 5. Offset-G method to treat 1/q2 behavior inv and W. (I started development from the GW codeby F.Aryasetiawan).

  14. III. Results How QSGW works? • We have applied QSGW to many materials. • QSGW can describe wide-range of materials.(Remaining errors are systematic.) • Only QP energies and linear responses. • Total energy is not yet.

  15. Band gap summary for sp bonded systems • Errors are small and systematic • G-G transitions overestimated by 0.2 0.1 eV • Other transitions overestimated by 0.10.1 eV

  16. Results of QSGW : sp bonded systems LDA: broken blue QSGW: green O: Experiment m* (QSGW) = 0.073 m* (LDA) = 0.022 m* (expt) = 0.067 Na GaAs Gap too large by ~0.3 eV Band dispersions ~0.1 eV Na bandwidth reduced by 15% Ga d level well described

  17. Optical Dielectric constant QSGW LDA: fortuitously good agreement (small band gap + no excitonic effects)  is universally ~20% smaller than experiments. (This can be corrected by including excitonic effects. See Shishkin,Marsman,& Kresse PRL,246403(2007)

  18. ZnO Black:QSGW 3.87eV Red:LDA 0.71eV Experiment(+correction) 3.60eV Green:GLDAWLDA (Z=1,Offd) 3.00eV Blue：e-only 3.64eV Kotani et al PRB 2007

  19. Im part of dielectric function (w) Black:QSGW Red:expt

  20. Cu2O Cu2O Black:QSGW 2.36eV Experiment+correction 2.20eV Red:LDA 0.53eV F.Bruneval et al(QSGW) 1.97eV(PRL(2006))

  21. Green: QSGW Blue: LDA Valence bands are widened(t2g-eg splitting).

  22. srtio3 QSGW S. A. Chambers et al, Surface Sci 554,81-89 (2004)

  23. NiO Anti-ferro II Black:QSGW Red:LDA Blue: e-only

  24. NiO MnO dos Black:t2g Red:eg Red(bottom panel): expt.

  25. NiO MnO dielectric Im part of dielectric function (w) Black:QSGW Red:expt

  26. SpinWave dispersion based on QSGW: J.Phys.C20 (2008) 295214

  27. Other QSGW data for 3d systems Fe (minority) * d band exchange splitting and bandwidths are systematically improved relative to LDA. * magnetic moments: small systematic tendency to overestimate moment * Generally good agreement with photoemission

  28. Doped LaMnO3 Interesting material: Collosal Magnet Registance, Multi-Ferroics La1-xBaxMnO3. Z=57-X virtual crystal approx. Simple cubic perovskite unit, no Spin-orbit T.K, and H.Kino, J. Phys. Condens. Matter21 266002 (2009).

  29. eg-O(Pz) s- bonding One-dimentional band t2g-O(Px,Py) p- bonding Two-dimentional band t2g are mainly different

  30. Schematic picture of DOS 1eV 0.8eV LDA t2g QSGW eg Efermi ARPES experiment *Liu et al: t2g is 1eV deeper than LDA * Chikamatu et al: flat dispersion at Efermi-2eV

  31. Spin wave TOO LARGE!

  32. “Four time too large SW energies than expt”. Why? Exchange coupling = eg(Ferro) - t2g(AntiFerro) very huge cancellation Large t2g - t2g Small AF • Lattice constant • Empirical correction to QSGW • Rhombohedral case • Our guess: Jahn-Teller type lattice fluctuation, may reduce Ferro-magnetic contribution so much.

More Related