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讲 座. 同位素质谱仪原理 — 生态学中应用. 付 昀 2013 年 3 月 14 日. 1. 2. 3. H. H. H. 1. 1. 1. 一、 同位素的概念和原理. 同位素？？ 原子、中子和同位素. 1 质子 , 1 电子. (D)1 质子 , 1 中子 , 1 电子. (Tritium) 1 质子 , 2 中子 , 1 电子. 同位素？？. 一个原子或离子的质量主要在原子核. 带一个正电荷并且有一个原子的质量 . 它的实际质量 近似为 10 -24 g. 质子. 中子.

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Presentation Transcript

  1. 讲 座 同位素质谱仪原理 —生态学中应用 付 昀 2013年3月14日

  2. 1 2 3 H H H 1 1 1 一、同位素的概念和原理 同位素？？ 原子、中子和同位素 1 质子, 1 电子 (D)1 质子, 1 中子, 1 电子 (Tritium) 1 质子, 2 中子, 1 电子

  3. 同位素？？ 一个原子或离子的质量主要在原子核 带一个正电荷并且有一个原子的质量. 它的实际质量近似为 10-24g 质子 中子 .带一个零电荷并且有一个原子的质量. 它的实际质 量近似为 10-24g 电子 带一个负电荷，只有一个为质子的 onl1/2000th质量 质子数和中子数的总和 = 原子量 12 13 C , C 6 6 原子数 = 质子数

  4. 稳定同位素的自然丰度 H 1 1 C C 14 12 6 6 15 14 N N 7 7 99.635 99.984 100 100 80 80 60 0.0156 % 60 % 0.365 40 40 20 20 0 0 2 H 3 H Nitrogen Hydrogen 1 1 98.892 99.759 100 100 80 80 60 % 60 % 1.108 0.204 0.037 40 40 20 20 0 0 C 13 O O O 16 17 18 Carbon Oxygen 6 8 8 8 100 95.02 80 60 % 4.210 40 0.76 0.014 20 0 32 33 34 36 S S S S Sulphur 16 16 16 16

  5. 各种同位素的Delta值的标准 HO:SMOW大洋水（Standard Mean Ocean Water） D/H=（155.76 ±0.10）×10-6 δD,SMOW =0‰（ δDSMOW =0‰ ） 18O/16O=(2005.2 ±60)×10-6 δ18O,SMOW=0‰（δ18OSMOW =0‰ ） C:PDB 美国南卡罗来纳州白垩纪皮狄组层位中的拟箭石化石（Peedee Belemnite） 13C/12C=(11237.2 ±93)×10-6 δ13C, PDB=0‰（ δ13CPDB=0‰ ） N : Air空气中氮气为标准（ Air ） 15N/14N= (3676.5±60)×10-6 δ15N, Air =0‰ （ δ15NAir=0‰ ） S: CDT 选用Canyon Diablo铁陨石中的陨硫铁(Troilite)为标准物质 34S/32S = 0.0450045 ±93 δ34S,CDT=0‰（ δ34SCDT=0‰）

  6. 同位素比值: 非常小的值 国际通用的参考物质(PDB) 13C/12C PDB = 0.011237 举例 δ13C =+1‰变化 vs PDB 13C/12C SAMPLE = 0.011248 δ13C =-1‰变化 vs PDB 13C/12C SAMPLE = 0.011226 • (13C/12Csam -13C/12CPDB) x 1000 • 13C/12CPDB Delta ‰ （千分值）=

  7. 自然界碳同位素变化

  8. 稳定同位素比质谱仪IRMS Isotope Ratio Mass Spectrometer 稳定IRMS只分析化学稳定的同位素，无放射性。主要分析的稳定同位素有： • 2H 13C 15N 18O 34S 上述同位素一般转化为如下气体引入IRMS，所以也可以叫气体同位素质谱仪： • H2 CO2 N2 CO SO2 比IRMS测量‘较重’同位素对‘较轻’同位素的比率，以CO2为例： IRMS分析的比率：45/44 和 46/44

  9. 稳定同位素质谱分析—测量过程 SO2 N2 CO2 氧化燃烧还原 H2O 高温裂解 CO H2 Multiple Detectors 46 12C16O18O+, 13C16O17O+ 12C16O17O+, 13C16O2+ CO2 45 12C16O2+ 44

  10. IsoPrime100 IRMS Faraday Collectors Ionisation Source Magnet Separation

  11. 100V 前置放大器 IsoPrime IsoPrime100 50V 100V 0V 10V 最具智能化的IRMS前置放大器

  12. IonVantage 软件 • 新版软件提供给用户最具灵活性的EA-IRMS系统 • IsoPrime100与Elementar研发的新元素分析仪套件相连接 • IonVantage IRMS软件可智能，直观的计算机控制EA • “一次运行”样品程序和分析结果同步功能 • 自动检漏功能和方法设计

  13. Isoprime 100+EAvario PYRO cube d13C, d15N, dD and d18O 单体烃同位素比值（ 由 GC分离得到） GC TraceGas 痕量N2O, CO2和 CH4大气样品分析, 硝酸还原微生物方法 Elemental Analyser 固体和液体的批量分析 CHNS 顺序分析 CNS & OH 高温分析 EA diluter

  14. 二、稳定同位素质谱的应用 食品掺假 地质 (古环境) 海洋 水文地理 兴奋剂检测 大气 气候变化 法医鉴定 土壤 农业环境 临床生物学 石油化工 生态 生物地球化学循环

  15. 陆地生态系统的稳定碳同位素变化

  16. 陆地生态系统的稳定氮同位素变化

  17. 水气输送过程中氢氧同位素变化 -15‰ -13‰ -17‰ -5‰ -3‰ δ18O = 0 ‰ 纬度效应、大陆效应、海拔效应、季节效应

  18. 应用类型举例 1、植物光合作用类型的判定； 2、氮分配与利用：15N标记方法； 3、植物水分利用效率的测定； 4、植物水分胁迫程度的指示； 5、植物水分来源的研究； 6、同位素在食物链研究中应用

  19. 1、植物光合作用类型，鉴别光合途径 C3 or C4？ 13CO2+ H12CO-3 →CO2+ H13CO-

  20. 2、氮分配与利用：15N标记方法 1、地上部分：测定植株地上部分（茎、叶、果实等）的重量（g）、N%、15N的同位素丰度（atom%，即APC值）； 2、地下部分：测定植株的根的重量（g）、N%、15N的同位素丰度（atom%）； 3、土壤各组成成分：包括定时测定土壤中的15N残留、淋溶作用和气体损失的15N （主要是N2O、NH3测其体积、浓度和15N同位素丰度） 追踪示踪剂15N的去向，研究N分配与利用效率 1、植株来自示踪15N的% Ndff = 植株中15N原子百分超 /示踪15N原子百分超×100%； 2、植株来自示踪15N的量 Ndff kg/hm2=植物吸氮量 kg/hm2× 植物 % Ndff 3、N利用率 % = 植物 Ndff kg/hm2 / 施氮量 kg/hm2×100% Agrar-Analyse Chemische Analyse Brennstoff-Analyse Isotopen-Analyse Umwelt-Analyse Verbrauchsmaterialien 2014/9/21 Food Analysis 20

  21. 3、植物水分利用效率的测定 植物的 13C 值：13C p= 13Ca-a-(b-a)×Ci /Ca WUE=A/E= (Ca-Ci)/1.6ΔW WUE=( 13Ca-13Cp-b)/1.6ΔW Ca(a-b) 13Cp：植物组织的碳同位素比率 13Ca ：大气CO2的碳同位素比率 a , b ： CO2扩散和羧化过程中的同位素分馏 Ci ,Ca：细胞间及大气的CO2浓度 A ：光合速率 E：蒸腾速率 ΔW：叶内外水汽压之差 WUE：水分利用效率

  22. 4、δ13C指示植物胁迫程度 刘国利等，2010. 水分胁迫下紫花苜蓿的水分利用效率

  23. 5、植物水分来源 同一地区各类植物不同的水分来源

  24. 植物水分来源

  25. 6.同位素在食物链研究中应用 -食物网结构和营养级关系 • 消费者的氮稳定性同位素（15N）相对其食物的15N发生3-4‰的富集。 • 消费者相对其食物的15N稳定的富集作用可以用于评价生物的营养级位置，其公式为： • 式中δ15Nbase为生态系统食物网的初级生产者或初消费者的氮稳定性同位素比率（即λ=1时，δ15Nbase为初级生产者δ15N，而当λ=2时，δ15Nbase为初级消费者δ15N）δ15Nconsumer为消费者的氮稳定性同位素比率，Δδ15N为营养级传递过程中的富集值（平均值约为3.4‰）。

  26. 同位素其他方面的应用 1.区分土壤呼吸释放CO2的来源（植物根系或土壤微生物）（13C, 18O） 2.区分光合和呼吸对净生态系统CO2交换或NEE的相对贡献（13C判定） 3.区分蒸腾和蒸发对净生态系统水交换或蒸散（ET）的相对贡献（2D, 18O） 4.判定N2O的来源（硝化细菌或反硝化细菌）（15N，18O） 5.如何确定空气和水体污染物的来源（15N, 34S, 18O） 6.确定城市能源消耗对大气CO2 CO和氮化物的贡献（13C , 15N, 18O） 7.判定史前人类社会是否以谷物作为食物来源（13C）

  27. 谢 谢！

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