5. Hochauflösende n-Streuung und die Dynamik ungeordneter Systeme

1. 5. Hochauflösende n-Streuung und die Dynamik ungeordneter Systeme • 5.1 Ungeordnete Systeme • 5.2 Die Korrelationsfunktion G(x,t) • 5.3 Neutronen-Spinecho • 5.4 Rueckstreuspektrometer • 5.5 Magnetische Fluktuationen Phasenübergänge WS 2005/06

2. 5.1 Ungeordnete Systeme Beispiel: Flüssigkeit aus harten Kugeln Phasenübergänge WS 2005/06

3. Unordnung Short range order of Ni and Mn in Li(Ni0.5Mn0.5)O2, a compound used for rechargeable Li batteries. Ground state of spin glass sketch Nematic liquid crystals used in wrist watches (twists light along director). No long-range translational order, head-tail order. The C60 crystal at room temperature: molecular orientational disorder Phasenübergänge WS 2005/06

4. 5.2 Die Korrelationsfunktion G(x,t) Messung der räuml. Paar-Korrelationsfkt. g(r) Pair Correlation Function g(r) Phasenübergänge WS 2005/06

5. Streufunktion von flüssigem Argon Phasenübergänge WS 2005/06

6. Streufunktion und Dichteverteilung • Ortsraum: Impulsraum: • Fest: • Fernordnung • Flüssig: • Nahordnung • Gas: • Unordnung Phasenübergänge WS 2005/06

7. Streufunktion und zeitliche Korrelationen • Zeitverlauf Phononen-Spektrum • langlebig: • gedämpft: Phasenübergänge WS 2005/06

8. Paar-Korrelationsfunktion g(r) von GeSe2-Glas The measured partial structure-factors Sαβ(Q) for glassy GeSe2. The derived partial pair-distribution functions gαβ (r). Distinct peaks occur at low-r in gGeGe(r) and gSeSe(r) and correspond to Ge-Ge and Se-Se homopolar bonds. The main peaks in the resultant gαβ(r) give Ge-Se, Ge-Ge and Se-Se coordination numbers. The Ge-Se coordination number is 3.6(1), and the ratio rGeSe/rSeSe of the bond distances is 0.608 which is close to the ratio √3/8= 0.612 expected for perfect tetrahedral coordination. The results show clear evidence for a substantial number of Ge-Ge and Se-Se homopolar bonds in which about 24% of the Ge and 20% of the Se are involved. Phasenübergänge WS 2005/06

9. Separation of coherent and incoherent scatteringin liquid para-H2 by polarisation analysis Scoh(Q,E) Sinc(Q,E) Phasenübergänge WS 2005/06

10. 3.3 Neutronen Spinecho Das Spinecho Prinzip Model of the spin echo process Phasenübergänge WS 2005/06

11. Neutronen-Spinecho Prinzip Phasenübergänge WS 2005/06

12. Spinrotation und Spinecho Phasenübergänge WS 2005/06

13. Neutron Spinecho Aufbau Phasenübergänge WS 2005/06

14. Neutron Spinecho Maschine The University of Tokyo Neutron Spin Echo Spectrometer Phasenübergänge WS 2005/06

15. Neutron Spinecho Signale Typical results of a Spin Echo experiment on classical diffusion in a biopolymer solution Phasenübergänge WS 2005/06

16. S(Q,t) in highly entangled polyethylene melts Illustration of the reptation concept. The red polymer chain is confined through the topology of its environment, restricting its motion within a tube. Semi-log plot of S(Q,t) vs t for various Q. The red lines are the fit of the reptation model. The pale blue lines are a fit using the model of des Cloizeaux. The tube diameter found is 46.0 ± 0.1 Å. Phasenübergänge WS 2005/06

17. 3.4 Rückstreuspektrometer Phasenübergänge WS 2005/06

18. Kristall Wand in Rückstreu-Spektrometer Phasenübergänge WS 2005/06

19. Doppler Drive für Rückstreu-Spektrometer Phasenübergänge WS 2005/06

20. Rotational tunneling Molecular-modelling techniques depend on the validity of the chosen atom-atom potentials, so how can we trust the results? Quantum rotation of molecular groups, CH3 and NH3: The tunnel-splitting depends exponentially on the height of the rotational barrier, therefore it is a very sensitive probe of the rotational potential. A double-well potential with a tunnel barrier: ground and first excited state (full lines) are separated by the tunnel splitting. Phasenübergänge WS 2005/06

21. Tunneln von CH3-Gruppen The potential energy surfaces as a function of the angular orientation of the two methyl groups in dimethyl pyrazine. The x and y axes correspond to separate orientations of each group from 0° to 2π/3 and the z axis corresponds to the potential energy The spectrum due to rotational tunnelling of the two crystallographically-distinct methyl CH3 groups in a single crystal of dimethyl pyrazine at two different crystal-orientations. Phasenübergänge WS 2005/06

22. Tunneln von Methan CH4 • Methane is the simplest organic molecule. Nevertheless, it is of fundamental importance to understand interactions between methane molecules for the comprehension of organic materials. • Tunnelling spectrum of 1.5% CH4 in CD4: • Energy resolution about 1 µeV. • Sample temperature T = 1.8 K . • red line: CH4 on m-sites; • blue line: CH4 on 2-sites; • yellow area: sum of both. Phasenübergänge WS 2005/06

23. 3.5 Magnetische Fluktuationen • Magnetisierung: M = μ∑isi • Schwankungsquadrat: • <(M − <M>)2> = <M2> − <M>2 = μ <∑i (si − <si>)×∑j (sj − <sj>)> • = μ ∑i,j <(si − <si>)·(sj − <sj>)> • ≡ μ ∑i,j Gi,j • homogener (=translations-invarianter) Fall: unabhängig vom Aufpunkt j; • = μ ∑i Gi,0 • isotroper homogenerMagnet: • <M2> − <M>2 = M0∫0,∞G(r) r2dr • mit räumlicher Korrelations-Funktion G(r), und M0 = Nμ. Phasenübergänge WS 2005/06

24. kritische magnetische Fluktuationen • am kritischen Punkt T=TC: • die kritischen magnetischen Fluktuationen <M2> − <M>2 • divergieren wie die (statische) magnetische Suszeptibilität • χ+(T) ~ (T−TC)−1 • und χ−(T) = ½ χ+(T) (← vgl. vdW. κ(T) S. 22) • Beweis für <M2> − <M>2 = kT·χmit Master-Tafel S. 17: • RHS: χ = ∂M/∂H = −∂2F/∂H2 = kT∂2(lnZ)/∂H2 = Z−1∂2Z/∂H2 − Z−2 (∂Z/∂H)2 • LHS: <M2> − <M>2, und Emag = − M·H: • <M> ≡ ∑rM e−Er/kT /Z = ∑r (∂Er/∂H) e−Er/kT/Z=−Z−1 ∂Z/∂H • <M2> ≡ ∑rM2 e−Er/kT /Z = Z−1(∂2Z/∂H2) → RHS = LHS Phasenübergänge WS 2005/06

25. Messung der kritischen magnetischen Streuung • Staatsexamens-Arbeit N. Thake 1999 χ+(T) ~ (T−TC)−1 χ−(T) = ½ χ+(T) Phasenübergänge WS 2005/06

26. Beispiel Messing • Messing = Kupfer-Zink Legierung (55-90% Cu) T<TC= 733K: • geordnetes System: ●○●○●○●○ • Ordnungs-Unordnungs Phasenübergang T≥TC: ●○○●○●●○ • (vgl. Schmelzpunkt: TSm= K) • Ordnungs-Parameter • = (atomare Konzentration im Untergitter − 50%), • gemessen durch Intensität I des Bragg-peaks. • Mit reduzierter Temperaturt = (TC−T)/TC • wird Ordnungs-ParameterI = I0t β • dh. log(I/I0) = β log t: • mit kritischem Exponentenβ: • Experiment: β = 0.31 • vgl. 'mean field': β = ½ • Bilder J. Als-Nielsen (1976): I TCT Phasenübergänge WS 2005/06

27. kritische Streuung an Messing • Schwankungs-Quadrat ~ Suszeptibilität: • χ+(T) ~ (T−TC)−γ • χ−(T) = ½ χ+(T) • log χ±~ −γ log t • mit • kritischem Exponentenγ: • Experiment: γ = 1.252(6) • vgl. 'mean field': γ = 1 • Bilder J. Als-Nielsen (1976): Phasenübergänge WS 2005/06