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1 er Octobre 2004. ML-CEAS: une nouvelle technique spectroscopique d’absorption de haute sensibilité à l’aide de laser à impulsions ultracourtes. Titus - Constantin GHERMAN. Groupe LAME. Yun. Titus. Marc. Nader. Alain. Daniele. Rémy. Esmaël. Samir.
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1er Octobre 2004 ML-CEAS: une nouvelle technique spectroscopique d’absorption de haute sensibilité à l’aide de laser à impulsions ultracourtes Titus - Constantin GHERMAN
Groupe LAME Yun Titus Marc Nader Alain Daniele Rémy Esmaël Samir • Spectroscopie d’absorption de haute sensibilité • => développement de techniques spectroscopiques : • ICLAS : Intra Cavity Laser Absorption Spectroscopy • CRDS : Cavity Ring-Down Spectroscopy • CEAS : Cavity-Enhanced Absorption Spectroscopy • => étude des transitions moléculaires faibles • => détection de traces de gaz • (parOF-CRDSouOF-CEASavec lasers à diode)
Plan de l’exposé • I – Principes • Cavités optiques, • Lasers à blocage de mode, • Mode-Locked Cavity Enhanced Absorption Spectroscopy. • II - Expériences • 1. ML-CEAS « première démonstration » • 2. ML-CEAS dans le bleu: • application à l’acétylène, • mesure de densités des atomes de Ar*(3P2) et de ions N2+ dans plasma, • 3. ML-CEAS avec un nouvelle source « Diode-Pumped Vertical External-Cavity Surface-Emitting Laser (DP-VECSEL) » • III - Conclusions et perspectives
L Cavités résonnantes N l1 = 2L (N+1) l2 = 2L hors résonance! R + T + Perte = 1 La longueur de cavité doit être multiple de l/2
L ISL Modes de cavité Transmission f 2f 3f Fréquence ISL=c/2L
L ISL f 2f 3f • La longueur de la cavité(L) détermine l’espacement des modes (ISL=c/2L). • Une bonne qualité des miroirs (coefficient de réflexion R~1) donne des modes plus étroits. • Dn = c(1-R) / 2p L√R • Si les pertes dans la cavité sont faibles • l’intensité des modes augmente. Modes de cavité 1 Transmission Fréquence ISL=c/2L Le peigne de modes évolue avec la longueur de la cavité
Le principe de “cavity enhanced” Leff Tcavité DI(a) n DI/I = [ 1 - R.e-a(n)L ]-2 ≈a(n)L x F/p CEAS: Nous passons de longueur de parcours métrique à kilométrique!!!
ISL=80 MHz Intensité Fréquence Lasers à modes bloqués Ti:Sa Sortie du laser Ti:Sa donne un train d’impulsions avec une largeur de 100fs et un taux de répétition de 80MHz ~50.000 modes équidistants!
Passage du domaine du temps… 2Dt Dt=0 Dt A(t) Tc C(t) E(t) wr=2p/Tp t Tp Tp La TF d’un produit de deux fonctions est la convolution des TF’s de ces fonctions.
…à celui de la fréquence! Ã(w) wr w ~ Convolution with Ã(w) C(w) ~ E(w) Dwc w wc w wc-wr wc wc+wr Fonction porteuse d’une onde monochromatique. Développement en série Fourier d’une fonction périodique.
Injection multi mode simultanée:(domaine de fréquence) La longueur de la cavité peut être ajustée de sorte que tous les modes passent en résonance ensemble! Nous appellerons cecile point magique. Modes du laser cavité Modes de la cavité Fréquence
L’amplification d’impulsion Impulsion transmise Injection multi mode simultanée: (point de vue complémentaire: domaine temporel) Cavité résonnante Le temps d’aller-retour de la cavité (tr=2L/c) doit être égal au temps de répétition des impulsions laser.
Récapitulatif Fréquence ~ 150 MHz L = 1 m CCD Cavité résonnante LASER femto La cavité amplifie l'absorption par un « effet multi–passages » avec un facteur d’amplification de F/p !
1. Mode-Locked Cavity Enhanced Absorption Spectroscopy « première démonstration » II - Expériences T. Gherman & D. Romanini Optics Express vol.10 No.19 (2002) 1033-1042
PZT Actuateur piézo-électrique Montage expérimental Isolateur optique Laser pompe Ar+ Ti:Sa femto 650mW L1 Filtrage spatial & accord de modes Pinhole Cellule Miroirs haute réflectivité L2
PZT Montage expérimental Isolateur optique Laser pompe Ar+ Ti:Sa femto 650mW l = 860 nm L1 Filtrage spatial & accord de modes Pinhole Résolution: 0.2 cm-1 Cellule PC Spectromètre L2 L=92 cm T=0,75 % F=420 Oscilloscope
Transmission de cavité L 4ms PZT l t
Spectre transmis par la cavité modes de cavité+modes de lasers b = c/2 N = c/4 La période des battements bpeut être utilisée pour mesurer le déplacement par rapport au point magique.
Spectre de l’acétylène Cavité remplie avec HCCH Cavité vide Intensity [a.u.] Spectre laser 858 859 860 861 862 Wavelength [nm] Spectre de transmission de la cavité moyenné en modulant la longueur de la cavité autour du point magique. dI/I = 1% , F/ x L 120 m -> amin= 10-7/cm (800 points en 40 ms)
2. ML-CEAS dans le bleu: a) application à l’acétylène. T. Gherman, S. Kassi, A. Campargue, D. Romanini Chem. Phys. Lett. 383 (2004) 353-358
Montage expérimental PZT Lock in PID Isolateur optique Laser pompe Ar+ Ti:Sa femto 650mW YAG doublé L1 BBO Cristal Filtrage spatial & accord de modes Pinhole Résolution: 0.4 cm-1 Cellule PC Spectromètre L2 L=92 cm l = 420 nm 30 mW T=0.1% F=3x103 Oscilloscope
HCCH transition harmonique 8CH dI/I = 0,4%, Leff = 920 m -> amin ~ 10-8/cm (temps d’acquisition ~ 60s) P = 400 torr, wavenumber calibration 0.02 cm-1, R. Hall – Spectroscopie Opto-Acoustic intracavité.
2. ML-CEAS dans le bleu: b) mesures de densités des atomes de Ar* (3P2) et de ion N2+ dans plasma T. Gherman, E. Eslami, D. Romanini, S. Kassi, J.-C. Vial and N. Sadeghi J. Phys. D: Appl. Phys. 37 (2004) 2408-2415
Montage expérimental PZT Cellule + - Lock in PID Ti:Sa femto 650mW YAG doublé L1 BBO Cristal Filtrage spatial & accord de modes Résolution: 0.4 cm-1 PC Spectromètre l = 390 nm L2 L=92 cm gas in 30 mW gas out T=0.008% F~ 4 x 104 T=2% F~ 1.5 x 102
Densité des atomes métastable de Ar*(3P2) R = 99.992% F = 4 x 104 Leff = F/p x 40 cm = 5 Km P=1 Torr I=5 mA [Ar*]=1.4x1015 m-3 DDL= 5 x 1012 m-3 Le profil d'absorption est simulé en utilisant la fonction de transmission de la cavité.
Bande N2+ (B2∑u+ ;0 X2∑g+;0) Concaténation de 4 fenêtres de 0.7nm. R=98% (basse finesse) F=155 Leff= F/p x 0.4 m = 20 m P= 1 Torr, I= 5 mA [N2+]=1.6 1015 m-3 Trot= 400 K
N2-in Réacteur 433 MHz PZT Gas out Plasma diagnostic • Grand potentiel industriel: • Nitruration de surfaces • Traitement anticorrosion • Déposition de couches minces • Stérilisation T=0.07% F~ 4.5x103
N2-in afterglow Réacteur 433 MHz N2 discharge PZT Gas out Plasma diagnostic • Grand potentiel industriel: • Nitruration de surfaces • Traitement anticorrosion • Déposition de couches minces • Stérilisation
Bande N2+ (B2∑u+ ;0 X2∑g+;0) Tr = 800 K 1.0 x 1015 m-3 ions Tr = 1300 K 1.5 x 1015 m-3 ions R= 99.93% , 4500/p x 38 mm ~ 55 m, (temps d’acquisition ~ 10 s)
3. ML-CEAS avec « Diode-Pumped Vertical External-Cavity Surface-Emitting Laser » (DP-VECSEL) T. Gherman, D. Romanini, I. Sagnes, A. Garnache, Z. Zhang Chem. Phys. Lett. 390 (2004) 290-295
PZT Montage expérimental Isolateur optique Laser pompe Ar+ Ti:Sa femto DP-VECSEL L1 Filtrage spatial & accord de modes Pinhole PC Spectromètre L2 Cellule Oscilloscope
DP-VECSEL SESAM 15 cm Folding Mirror Diode Pump 1 W, 820 nm VECSEL 2.5 cm 2.5 cm Output Coupler Vecsel 120 mm / Sesam 30 mm; L=13.3 cm, 1.12 GHz
Caractéristiques du laser DP-VECSEL l = 1.04 μm, 3 mW pour une puissance de pompe de 476 mW
Spectre de C2H2 Spline interpolation • Spectre brut • (cavité avec acétylène/ • cavité avec azote sec) • P=1 atm. • T=0.55% F ~ 570 • L = 13.3 cm • Résolution spectro • 0.03 cm-1 • b) Spectre obtenu en prenant le maximum de chaque mode de la cavité. • dI/I = 5% ; • 570/π x L~ 25 m • αmin~ 10-5/cm, • ( 1 sec) c) Comparaison entre notre spectre et celui de J. V. Auwera obtenu par FT à basse pression (75 Torr), avec une cellule multipassage (40m).
Conclusions • ML-CEAS est une nouvelle technique spectroscopique qui exploite d’une manière constructive les propriétés des cavités optiques et des lasers à modes bloqués… • Avantages: • Multiplexage spectral (avec une source large bande); • Couverture spectrale de l’UV (200 - 500 nm) grâce au doublage, triplage (etc.) en fréquence d’un laser femtoseconde; • Résolution spectrale limitée par celle du spectrographe • Ultrasensible (chemin d’absorption effectif d’ordre kilométrique) • Technique assez simple et robuste
Perspectives L’extension de la gamme spectrale dans l’UV par triplage et quadruplage d’une source femtoseconde. Ex. d’application:Mesure de densité des molécules N2(X1 ∑g+), vers 205 nm, dans des niveaux vibrationnels très élevés dans un plasma. Réalisation d’un système ML-CEAS très compact avec une source DP-VECSEL pour l’application à la détection de traces. Il faut améliore la qualité de structures semi-conductrices du type VECSEL et SESAM permettent d’obtenir un meilleur régime à blocage de modes.