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Preparation and Characterization of Epitaxial Magnetic Thin Films

>> 博士学位請求論文公聴会（ 2011 年 1 月 31 日）. Preparation and Characterization of Epitaxial Magnetic Thin Films. 大竹 充 中央大学大学院 理工学研究科 博士課程後期課程 3 年 Mitsuru OHTAKE Graduate School of Science and Engineering, Chuo University 3rd year doctoral student. 情報記録. 2020 年 35 ZB. 世界の ディジタル情報量. 情報記録装置（不揮発性）.

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Presentation Transcript

  1. >> 博士学位請求論文公聴会（2011年1月31日） Preparation and Characterizationof Epitaxial Magnetic Thin Films 大竹 充 中央大学大学院 理工学研究科博士課程後期課程3年 Mitsuru OHTAKE Graduate School of Science and Engineering, Chuo University3rd year doctoral student

  2. 情報記録 2020年 35 ZB 世界の ディジタル情報量 情報記録装置（不揮発性） ・・ ・・・・・・ ・・・・ ・ 半導体 ・ 光 ・ 磁気 フラッシュ，etc. ブルーレイ，etc. ハード・ディスク・ドライブ 2010年 1.3 ZB 27倍 米EMC予測 G(ギガ)⇒T(テラ)⇒P(ペタ)⇒E(エクサ)⇒Z(ゼタ) 104 年率30% Nobel Prize 2007 103 世界初 (1956) TMRヘッド 102 AFC媒体 101 現在 GMRヘッド 1 MRヘッド 面記録密度 (Gb/in2) 10–1 薄膜ヘッド 10–2 日本 国際賞 2010 10–3 10–4 垂直磁気記録 10–5 面内磁気記録 10–6 1950 1960 1970 1980 1990 2000 2010 2020 製品化 (年)

  3. 垂直磁気記録 記録ヘッド 再生ヘッド 軟磁性 薄膜材料 記録再生ヘッド 記録媒体 記録層 （硬磁性薄膜材料） 記録媒体 軟磁性裏打層 （軟磁性薄膜材料） 磁化 磁化 <硬磁性> <軟磁性> 磁界 磁界 保磁力大 保磁力小

  4. 次世代磁気デバイスと薄膜結晶性 >> NEDOロードマップ 年 2010 2011 2012 2013 2014 2015 2016 2017 2018 600 Gb/in2 1.2 Tb/in2 2.4 Tb/in2 4.8 Tb/in2 8 Tb/in2 記録密度 分離トラック 垂直磁気記録方式 パターン媒体 垂直磁気記録方式 エネルギーアシスト パターン媒体 垂直磁気記録方式 記録方式 エネルギーアシスト 垂直磁気記録方式 改良型グラニュラー垂直媒体 （多結晶，粒径：3-5nm，低分散） Ku > 107 erg/cm3 媒体技術 磁気結合型垂直媒体 （多結晶，単結晶，非晶質） 微細パターン精度：2 nm 熱磁気特性制御型 ナノ垂直媒体 微細パターン精度：1 nm [多結晶薄膜] [単結晶薄膜] 結晶粒界 薄膜 薄膜 基板 基板 Ref.) N. Murayama et al.: JMMM, 320, 3057, (2008). Ref.) T. Tanaka et al.: IEEE TMAG, 46, 345 (2010).

  5. 目的 単結晶薄膜を形成する技術の開発 膜構造および磁気特性解析 3周期 K Ca Sc Ti V Cr Mn Fe Co Ni Cu Zn Ga Fe As Se Br Kr 1族 2族 3族 4族 5族 6族 7族 8族 9族 10族 11族 12族 13族 14族 15族 16族 17族 18族 3d強磁性遷移金属 ① ③ 高一軸磁気異方性材料 （硬磁性材料） 安定構造を持つ3d強磁性金属材料 （hcp： 硬磁性，　bcc，fcc： 軟磁性） Ref.) T. Suzuki: JMSJ,29, 1016 (2005). [バルク2元合金状態図, Fe-Co, Co-Ni, Ni-Fe] [Ku vs. 2πMs2] 1200 Ref.) T. B. Massalski: “Binary Alloy Phase Diagrams,” 1990. Sm2Fe17N3 SmCo5 1000 Face-centered-cubic (fcc) structure 108 FePt Nd2Fe14B YCo5 800 Sm2Co17 温度 (C) FePd 600 Body-centered- cubic (bcc) structure Hexagonal-closed-packed (hcp) structure FeAu 一軸磁気異方性エネルギー (erg/cm3) CoPt MnAl 107 MnBi 400 Co/Pd SrO:6Fe3O4 200 BaO:6Fe3O4 Fe Co Ni Fe CoFe2O4:Fe3O4 組成 (at. %) ② 準安定構造を持つ3d強磁性金属材料 106 106 107 反磁界エネルギー (erg/cm3)

  6. エピタキシャル成長 ・ 結晶構造 ・ 結晶方位 ・ 原子レベル微細構造 薄膜形成条件選択により 薄膜原子が自己的に規則正しく並ぶ現象 薄膜 基板 1 nm （=10億分の1メートル） エピタキシャル薄膜の磁気記録装置への導入提案: 二本正昭, 大竹充, 特開2009-26394.

  7. 製膜法 分子線エピタキシー法（MBE） マグネトロン・スパッタリング法 Deposition+RHEED chamber RHEED screen Deposition chamber RHEED chamber Sample Sample Sample Base pressure 10–9 Pa Electron beam, K-cell, High-temp. K-cell, Arc plasma Base pressure 10–8 Pa 10–5 Pa Transfer rod RHEED screen 製膜材料 Co, Fe, Ni, FeCo, CoNi, NiFe, Sm, Au, Ag, Cu, Cr, Ru, Ti 製膜材料 Co, Fe, Ni, NiFe, CoPd, FePd,Pd, Cr 基板温度 室温～500 ℃ 製膜速度 0.01～0.02 nm/s 基板温度 室温～600 ℃ 製膜材料 0.02 nm/s

  8. 評価法 TEM (透過型電顕) 日立ハイテク, H-9000UHR 　加速電圧: 300 kV RHEED (反射高速電子回折) Eiko, MB-1000 　加速電圧: 15 kV (λe = 0.00994 nm) 　電子線入射角: ～2° SPM (走査プローブ顕微鏡) SIINT, SPA300HV 　表面形態: AFMモード 　磁区構造: MFMモード XRD (X線回折) Rigaku, ULTIVA IV 　管球: Cu–Kα(λX-ray = 0.15418 nm) スキャン軸: 2θ/ω ω 2θχ/φ φ α & β ・・・ ・・・・・・ ・・ ・・・・・・ ・・ 面外測定 面外格子配向分散 面内測定 面内格子配向分散 極点測定 VSM (試料振動型磁力計) DMS, Model1660 Q-band FMR (強磁性共鳴), JEOL 協力：稲葉信幸教授（山形大学） EDX (エネルギー分散型蛍光X線分光) 協力：桐野文良教授（東京藝術大学）

  9. ① [バルク2元合金状態図, Fe-Co, Co-Ni, Ni-Fe] 1200 Ref.) T. B. Massalski: “Binary Alloy Phase Diagrams,” 1990. 安定構造を持つ 3d強磁性金属材料 1000 Face-centered-cubic (fcc) structure hcp-Co合金薄膜　　⇒ 磁気記録媒体 bcc-3d強磁性層と酸化物バリア(MgO,SrTiO3,Al-O)を用いた磁気トンネル接合(MTJ)　　⇒ 磁気ヘッド 800 温度 (C) 600 Body-centered- cubic (bcc) structure Hexagonal-closed-packed (hcp) structure 400 200 Fe Co Ni Fe 組成 (at. %) [本研究] 3d強磁性金属薄膜のエピタキシャル成長 – MgO基板 　　　　　・ エピタキシャル成長機構 　　　　　・ 微細構造 　　　　　・ 基板温度と歪の関係 　　　　　・ 磁気特性 – SrTiO3基板 – Al2O3基板 – 貴金属下地層

  10. 第1部　MgO基板上に形成した3d強磁性金属薄膜エピタキシャル成長第1部　MgO基板上に形成した3d強磁性金属薄膜エピタキシャル成長 製膜条件 • 製膜法: MBE（EB蒸着） • 基板: MgO(100), (110), (111) Co, Co80Ni20, Co20Ni80, Ni, Ni80Fe20, Ni20Fe80, Fe, Fe65Co35, Fe50Co50 (at. %) 40 nm 3d強磁性膜 MgO基板 >> MgO(100)基板上における膜形成結果 Co Ni Fe 基板温度 Co80Ni20 Co20Ni80 Ni80Fe20 Ni20Fe80 Fe65Co35 Fe50Co50 100 ℃ _ 300 ℃ hcp(1120) +fcc(100) bcc(100) hcp (1120) _ 500 ℃ Co @ 300 ℃ Co80Ni20 @ 300℃ Fe @ 300℃ _ _ _ 2130A 1230A 420 400 420 _ _ _ _ _ _ _ _ __ _ __ _ 211 200 211 2020A 1120 0220A 2020A 1120 0220A 1122B 1122B 1122B 1122B _ _ hcp(1120)[0001], hcp(1120)[1100] || MgO(100)[001] hcp(1120)[0001], hcp(1120)[1100], fcc(100)[001] || MgO(100)[001] bcc(100)[011] || MgO(100)[001] _ _ _ _

  11. 第1部　MgO基板上に形成した3d強磁性金属薄膜エピタキシャル成長第1部　MgO基板上に形成した3d強磁性金属薄膜エピタキシャル成長 製膜条件 • 製膜法: MBE（EB蒸着） • 基板: MgO(100), (110), (111) Co, Co80Ni20, Co20Ni80, Ni, Ni80Fe20, Ni20Fe80, Fe, Fe65Co35, Fe50Co50 (at. %) 40 nm 3d強磁性膜 MgO基板 >> MgO(100)基板上における膜形成結果 平面TEM像 Co @ 300 ℃ Co Ni Fe 基板温度 Co80Ni20 Co20Ni80 Ni80Fe20 Ni20Fe80 Fe65Co35 Fe50Co50 100 ℃ _ 300 ℃ hcp(1120) +fcc(100) bcc(100) hcp (1120) _ 500 ℃ c軸 c軸 Co @ 300 ℃ _ _ 2130A 1230A _ c軸 c軸 Co(1120)hcp _ _ _ __ _ 2020A 1120 0220A 1122B 1122B _ hcp(1120)[0001], hcp(1120)[1100] || MgO(100)[001] _ _ MgO(100) MgO[001] 2 nm [010]

  12. 第1部　MgO基板上に形成した3d強磁性金属薄膜格子ミスマッチ第1部　MgO基板上に形成した3d強磁性金属薄膜格子ミスマッチ >> MgO(100)基板上における膜形成 Co Ni Fe 基板温度 Co80Ni20 Co20Ni80 Ni80Fe20 Ni20Fe80 Fe65Co35 Fe50Co50 _ 100 ℃ hcp(1120) +fcc(100) _ bcc(100): –4% 300 ℃ hcp(1120) –4% –16% 500 ℃ >> MgO(110)基板上における膜形成 Co Ni Fe 基板温度 Co80Ni20 Co20Ni80 Ni80Fe20 Ni20Fe80 Fe65Co35 Fe50Co50 100 ℃ fcc(110): –16% bcc(211): –17% 300 ℃ 500 ℃ >> MgO(111)基板上における膜形成 Co Ni Fe 基板温度 Co80Ni20 Co20Ni80 Ni80Fe20 Ni20Fe80 Fe65Co35 Fe50Co50 100 ℃ fcc(111): –16% bcc(110): –22% 300 ℃ hcp(0001) –16% hcp(0001) fcc(111) fcc(111) bcc(110) 500 ℃

  13. 第1部　MgO基板上に形成した3d強磁性金属薄膜格子ミスマッチ小の試料の断面微細構造第1部　MgO基板上に形成した3d強磁性金属薄膜格子ミスマッチ小の試料の断面微細構造 _ Co(1120)/MgO(100) 格子ミスマッチ: –4% Co MgO MgO[010] 2 nm

  14. 第1部　MgO基板上に形成した3d強磁性金属薄膜格子ミスマッチ小の試料の断面微細構造第1部　MgO基板上に形成した3d強磁性金属薄膜格子ミスマッチ小の試料の断面微細構造 _ Co(1120)/MgO(100) 格子ミスマッチ: –4% MgO[010] 1 nm

  15. 第1部　MgO基板上に形成した3d強磁性金属薄膜格子ミスマッチ小の試料の断面微細構造第1部　MgO基板上に形成した3d強磁性金属薄膜格子ミスマッチ小の試料の断面微細構造 _ Co(1120)/MgO(100) 格子ミスマッチ: –4% MgO[010] 1 nm

  16. 2 nm 第1部　MgO基板上に形成した3d強磁性金属薄膜格子ミスマッチ大の試料の断面微細構造 Co(110)/MgO(110) 格子ミスマッチ: –16% Co MgO

  17. 2 nm 7 6 6 6 5 6 5 5 2 nm

  18. 7 6 6 6 5 6 5 5 2 nm 30 N: 93 周期的ミスフィット転位の導入による 格子ミスマッチの緩和 20 個数 10 Co:MgO ミスマッチ 6:5 7:6 +0.9% –1.9% 0 4:3 5:4 6:5 7:6 8:7 9:8 10:9 マッチング比, Co:MgO

  19. 第1部　MgO基板上に形成した3d強磁性金属薄膜基板温度と格子歪の関係（XRD解析）第1部　MgO基板上に形成した3d強磁性金属薄膜基板温度と格子歪の関係（XRD解析） >> 面外XRD >> 面内XRD 散乱ベクトル 入射X線 入射X線 回折X線 2θχ Φ θ 2θ 回折X線 入射角 散乱ベクトル Co(220)fcc MgO(220) _ _ Co(220)fcc MgO(220) 100 C 強度 (arb. unit) Kβ 300 C WL Kβ 500 C 50 30 40 50 60 70 80 90 40 2θχ (deg.) 60 70 80 90 2θ (deg.)

  20. 第1部　MgO基板上に形成した3d強磁性金属薄膜基板温度と格子歪の関係（XRD解析）第1部　MgO基板上に形成した3d強磁性金属薄膜基板温度と格子歪の関係（XRD解析） >> 薄膜面外および面内の格子間隔 0.130 0.130 バルク 0.1% –0.3% ｄ(220) (nm) 0.125 0.125 d(220) (nm) 格子間隔 バルク _ 0.120 0.120 100 500 100 基板温度 (℃) 500 基板温度 (℃) 300 300 >> 薄膜面外および面内の配向分散 6 6 4 4 Δθχ50 (deg.) Δθ50 (deg.) 配向分散 2 2 0 0 100 基板温度 (℃) 500 100 基板温度 (℃) 500 300 300

  21. 第1部　MgO基板上に形成した3d強磁性金属薄膜基板温度と結晶方位と表面起伏の関係第1部　MgO基板上に形成した3d強磁性金属薄膜基板温度と結晶方位と表面起伏の関係 4.5 100 C _ 331 331 (nm) _ 220 222 222 <111> Ra: 0.6 nm fcc 0 _ 電子ビームの入射方向: MgO[112] 300 C 10.3 (nm) _ (111) (110) Ra: 1.2 nm fcc 0 (111) 76.3 500 C (100) (110) (nm) Ra: 10.0 nm fcc 0

  22. Co[001] _ Co[110] Co[110] 第1部　MgO基板上に形成した3d強磁性金属薄膜磁化曲線 1500 100 C Co(110)fcc M (emu/cm3) 0 －1500 1500 300 C 0 バルクCoの磁化容易軸 Co<111> －1500 1500 500 C MgO[001] MgO[112] MgO[111] MgO[110] Perp. _ 0 _ _ －1500 Co(110)fcc 3 －3 0 H (kOe)

  23. 第1部　SrTiO3基板上に形成した3d強磁性金属薄膜エピタキシャル成長第1部　SrTiO3基板上に形成した3d強磁性金属薄膜エピタキシャル成長 >> SrTiO3(100)基板上における膜形成 Co Ni Fe 基板温度 Co80Ni20 Ni80Fe20 Fe50Co50 bcc(100), bcc(221) 100 ℃ Poly-crystal fcc(100) bcc(100), bcc(211) bcc(100), bcc(221) 300 ℃ bcc(100), bcc(110) 500 ℃ fcc(100)+fcc(110) bcc(100) >> SrTiO3(110)基板上における膜形成 Co Ni Fe 基板温度 Co80Ni20 Ni80Fe20 Fe50Co50 bcc(110) 100 ℃ Poly-crystal Poly-crystal fcc(110), fcc(111) fcc(110), fcc(100) bcc(110), bcc(211) 300 ℃ fcc(110) bcc(110),(211), (100) fcc(110), fcc(111) fcc(110),(111), (100) 500 ℃ >> SrTiO3(111)基板上における膜形成 Co Ni Fe 基板温度 Co80Ni20 Ni80Fe20 Fe50Co50 100 ℃ Poly-crystal Poly-crystal bcc(110),(111), (411) 300 ℃ bcc(110) fcc(111), hcp(0001) 500 ℃ fcc(111)

  24. 第1部　Al2O3基板上に形成した3d強磁性金属薄膜エピタキシャル成長第1部　Al2O3基板上に形成した3d強磁性金属薄膜エピタキシャル成長 >> Al2O3(0001)基板上における膜形成 Co Ni Fe 基板温度 Co80Ni20 Ni80Fe20 Fe50Co50 100 ℃ fcc(111) fcc(111), hcp(0001) 200 ℃ bcc(110) Poly-crystal 300 ℃ 400 ℃ hcp(0001) bcc(110), bcc(111) 500 ℃ _ >> Al2O3(1120)基板上における膜形成 Co Ni Fe 基板温度 Co80Ni20 Ni80Fe20 Fe50Co50 100 ℃ bcc(110) Poly-crystal 200 ℃ bcc(110) fcc(111), hcp(0001), hcp(1100) 300 ℃ _ fcc(111), fcc(100) bcc(110), bcc(100) 400 ℃ 500 ℃

  25. 第1部　貴金属下地層上に形成した3d強磁性金属薄膜エピタキシャル成長第1部　貴金属下地層上に形成した3d強磁性金属薄膜エピタキシャル成長 >> Au, Ag, Cu(100)下地層上における膜形成 Co Ni Fe 下地層 Au Ag Cu Au Ag Cu Au Ag Cu _ _ 100 ℃ hcp(1120) hcp(1120) _ _ bcc(100) fcc(100) fcc(100) hcp(1120) fcc(100) hcp(1120) fcc(100) 300 ℃ >> Au, Ag, Cu(110)下地層上における膜形成 Co Ni Fe 下地層 Au Ag Cu Au Ag Cu Au Ag Cu _ 100 ℃ hcp(1100) fcc(110) bcc(211) 300 ℃ >> Au, Ag, Cu(111)下地層上における膜形成 Co Ni Fe 下地層 Au Ag Cu Au Ag Cu Au Ag Cu hcp(0001) fcc(111) hcp(0001) fcc(111) 100 ℃ fcc(111) bcc(110) 300 ℃ hcp(0001)

  26. 第1部　貴金属下地層上に形成した3d強磁性金属薄膜磁性多層膜構造制御第1部　貴金属下地層上に形成した3d強磁性金属薄膜磁性多層膜構造制御 hcp (Ku: 5×106erg/cm3) fcc (K1: 6×105erg/cm3) Co A A A A A B B B B B B B B B C C C C A A A A A 下地層 Au(111) Ag(111) Cu(111) B B B B B B B B C C C C C A A A A A B B B B B B B B B C C C C hcp(0001) fcc(111) hcp(0001) fcc(111) A A A A A 100 ℃ 300 ℃ hcp(0001) fcc(111) [Film structure] [FMR analysis] [バルク2元合金状態図] fcc-Co(111) 1200 H (kOe) Ref.) T. B. Massalski: “Binary Alloy Phase Diagrams,” 1990. Cu(111) Intensity (a.u.) hcp-Co(0001) 1000 6.9 (fcc) 9.0 (hcp) Au(111) Seedlayer Al2O3(0001) subs. 800 fcc 温度 (C) 600 hcp-Co(0001) hcp H (kOe) bcc Au(111) 400 Intensity (a.u.) fcc-Co(111) 6.7 (fcc) 8.9 (hcp) Cu(111) 200 Seedlayer Fe Co Ni Fe Al2O3(0001) subs. 組成 (at. %)

  27. 第1部　貴金属下地層上に形成した3d強磁性金属薄膜下地層粗さが薄膜成長に及ぼす影響第1部　貴金属下地層上に形成した3d強磁性金属薄膜下地層粗さが薄膜成長に及ぼす影響 [X線極点図解析] >> Ag下地層上における膜形成 hcp-Co on Ag(111) terrace _ Co hcp-Co on Ag(111) facet 下地層 Ag(100) Ag(110) Ag(111) 30˚ 60˚ α=0˚ _ hcp[0001] 100 ℃ hcp[1101] fcc(100) fcc(110) hcp(0001) 28˚ 300 ℃ _ hcp[1101] 2θB=47.6˚ Ag(111) terrace Ag(111)下地層のAFM像 Ag(110) facet 82˚ hcp[0001] 42˚ Ag(100) facet _ Ag(111) facet fcc-Co on Ag(100) & (110) facets 30˚ 60˚ α=0˚ 400 nm fcc[111] fcc[111] (110) _ fcc[110] fcc[100] fcc[100] (111) (100) 2θB=51.5˚ _ 35˚ 35˚ (111) Ag(111) terrace Ag(110) facet Ag(100) facet _ Ag(111) facet

  28. 第1部　安定構造を持つ3d強磁性金属薄膜まとめ第1部　安定構造を持つ3d強磁性金属薄膜まとめ MgO(100),(110),(111), SrTiO3(100),(110),(111), Al2O3(0001),(1120)基板上 及びfcc(100),(110),(111)貴金属下地層上において，エピタキシャル膜が得られた． 1. 2. 3. 4. 5. 6. 3d強磁性金属膜の結晶構造および配向面は基板材料，基板結晶方位，基板温度に依存して変化した． 基板と薄膜の界面にミスフィット転位が導入されることにより、格子ミスマッチが緩和されていることが分かった． 基板温度の上昇に伴い，膜の格子歪が減少する傾向が認められた． 基板温度の上昇に伴い，膜表面の粗さが増加する傾向が認められた． 磁気特性はバルク結晶の結晶磁気異方性を反映した面内異方性を示した． 形成条件を制御することにより，膜構造，磁気特性が制御されることが示された

  29. ② hcp-Ni [計算機シュミレーション] 磁気異方性の検討 ⇒ hcp-Co結晶と同様な異方性 準安定構造を持つ3d強磁性金属材料 [バルク2元合金状態図, Fe-Co, Co-Ni, Ni-Fe] 1200 Ref.) D. A. Papaconstantopoulos et al.: PRB, 39, 2526 (1989). Ref.) T. B. Massalski: “Binary Alloy Phase Diagrams,” 1990. [これまでのhcp-Ni結晶形成の報告] 微粒子，多結晶薄膜 1000 Face-centered-cubic (fcc) structure Ref.) P. Hemenger and H. Weik: Acta Crystallogr., 19, 690 (1965). G. Carturan et al.: Mater. Lett., 7, 47, (1988). 800 温度 (C) 600 Body-centered- cubic (bcc) structure Hexagonal-closed-packed (hcp) structure bcc-Ni [これまでのbcc-Ni薄膜形成の報告] 膜厚3 nmまで安定に存在 400 Ref.) C. S. Tian et al.: PRL, 94, 137210 (2005). 200 Fe Co Ni Fe hcp-Py, bcc-Py 組成 (at. %) パーマロイ(Py) bcc-Co [本研究] [計算機シュミレーション] bcc-Co/MgO or SrTiO3/bcc-Co MTJ TMR比 1000% 1. hcp-Ni, Py 2. bcc-Ni, Py 3. bcc-Co X.-G. Zhang and W. H. Butler: PRB, 70, 172407 (2004). J. P. Velev et al.: PRL, 95, 216601 (2005). Ref.) [これまでのbcc-Co薄膜形成の報告] 分子線エピタキシー法 + GaAs(100) G. A. Prinz: PRL, 54, 1051 (1985). N. A. Morley et al.: J. Phys. Condens. Matter., 18, 8781 (2006). Ref.)

  30. 第2部　準安定hcp-Ni,Py薄膜膜構成 ① ② Ni, Py(40 nm)薄膜 _ Ni, Py(40 nm)薄膜 Ru(1100)hcp下地層 シード層 Cr(211)bcc下地層 MgO(110)基板 MgO(110)基板 ③ ④ ⑤ Ni, Py(40 nm)薄膜 Ni, Py(40 nm)薄膜 _ Ni, Py(40 nm)薄膜 Ru(1120)hcp下地層 Au(100)fcc下地層 シード層 Cr(100)bcc下地層 シード層 MgO(100)基板 MgO(100)基板 MgO(100)基板 製膜条件 • 製膜法: UHV-RFマグネトロン・スパッタリング • NiおよびPy膜形成時の基板温度: 室温 • Arガス圧: 0.67 Pa • ターゲット-サンプル間距離: 150 mm

  31. __ _ _ __ _ __ _ _ __ _ 第2部　準安定hcp-Ni,Py薄膜Cr(211)bcc下地層上におけるNi薄膜の成長 Ni(2 nm) Ni(40 nm) 4120 3300 2240 3120 2130 3110 2200 1230 2110 1120 _ _ [Epitaxial relationships] ⇒Single-crystal Ni(1100)[0001]hcp || Cr(211)[011]Type I & Cr(211)[011]Type J Ni[1100] Ni[1100] _ [1120] [0001] A A B B _ _ _ Cr hcp-Ni +2% Type I Type J Type I & J MgO[001] Cr[211] Cr[211] Cr[211] _ _ _ _ [110] 0% [111] [111] [011]

  32. __ _ _ __ _ __ _ _ __ _ 第2部　準安定hcp-Ni,Py薄膜Cr(211)bcc下地層上におけるNi薄膜の成長 Ni(2 nm) Ni(40 nm) P P 4120 3300 2240 Q Q 3120 2130 3110 2200 1230 2110 1120 0.8 0.6 0.4 Intensity ratio, ISpot–P/ISpot–Q 0.2 0 0 10 20 30 40 Film thickness (nm)

  33. __ _ _ __ _ __ _ _ __ _ 第2部　準安定hcp-Ni,Py薄膜hcp構造からfcc構造への相変態 Ni(2 nm) Ni(40 nm) __ _ _ 4120 3300 2240 4120+440M,N 3300+422M,N 2240+404M,N __ _ 3120 2130 3120 2130 __ _ _ 3110 2200 1230 3110 2200 1230 __ _ 2110 1120 2110+220M,N 1120+202M,N Type M Type N _ Ni[1100] Ni[211] Ni[211] _ __ Phase transformation from hcp to fcc [0001] [111] [111] A A A A A A A B B B B B B B C C C C OR Ni(211)[111]fcc || Ni(1100)[0001]hcp Ni(211)[111]fcc || Ni(1100)[0001]hcp __ _

  34. A B A A B C A A C B A 第2部　準安定hcp-Ni,Py薄膜断面微細構造 _ fcc [111] hcp [0001] _ _ fcc [111] fcc [111] Cr[211]I,J _ 2 nm [011]I,J

  35. 第2部　準安定hcp-Ni,Py薄膜hcp–Ni薄膜の成長モデル第2部　準安定hcp-Ni,Py薄膜hcp–Ni薄膜の成長モデル hcp-Ni ヘテロエピタキシャル成長に よりCr下地層上にhcp–Ni 結晶が核生成する 1. Cr 面欠陥 面欠陥の導入により 格子ミスマッチにより もたらされえた歪を緩和 2. Cr fcc 3. 面欠陥からfcc構造へ変態 Cr 4. fcc結晶の体積比が増加 Cr Cr 10 nm

  36. 第2部　準安定hcp-Ni,Py薄膜下地層の種類とhcp結晶の配向面第2部　準安定hcp-Ni,Py薄膜下地層の種類とhcp結晶の配向面 ① ② Ni, Py(40 nm)薄膜 _ Ni, Py(40 nm)薄膜 Ru(1100)hcp下地層 シード層 Cr(211)bcc下地層 MgO(110)基板 MgO(110)基板 _ _ Ni,Py(1100)[0001] || Cr(211)[011],[011] Ni,Py(1100)[0001] || Ru(1100)[0001] _ _ _ ③ ④ ⑤ Ni, Py(40 nm)薄膜 Ni, Py(40 nm)薄膜 _ Ni, Py(40 nm)薄膜 Ru(1120)hcp下地層 Au(100)fcc下地層 シード層 Cr(100)bcc下地層 シード層 MgO(100)基板 MgO(100)基板 MgO(100)基板 _ _ _ _ _ _ Ni,Py(1120)[0001],[1100] || Cr(100)[011] Ni,Py(1120)[0001],[1100] || Ru(1120)[0001],[1100] Ni,Py(1120)[0001],[1100] || Au(100)[001] _ _

  37. 第2部　準安定bcc-Ni,Py薄膜bcc相の形成とfcc相への変態第2部　準安定bcc-Ni,Py薄膜bcc相の形成とfcc相への変態 製膜条件 • 製膜法: RFマグネトロンスパッタリング • 基板温度: 室温 40 nm Ni,Py薄膜 GaAs(110)基板 GaAs(202)B3 +Py(101)bcc _ Py(111)fcc (Type A) X線極点図解析 _ Py(111)fcc Py(110)bcc Type B _ Py(111)fcc (Type B) 104 103 α=0o α=90o 102 GaAs(220)B3 +Py(110)bcc Log intensity (cps) GaAs(220)B3 101 α=20o α=30o 100 10–1 _ Py(111)fcc (Type A) β [Epitaxial orientation relationship] bcc-Py(110)[110] || GaAs(110)[110] [Transformation orientation relationship] fcc-Py(111)[112], [112] || bcc-Py(110)[110] _ _ _ _ _ Py(111)fcc (Type A) GaAs(022)B3 +Py(011)bcc _ _ GaAs(202)B3 +Py(101)bcc _ Py(111)fcc (Type B) _ __ GaAs,bcc–Py[110] GaAs,bcc–Py[110] fcc–Co[111] _ _ <011> <111> _ _ _ α = 19o α = 0o α = 30o _ _ _ <110> <112> <211> <001> <111> <110>

  38. 第2部　準安定bcc-Co薄膜bcc相の形成とfcc相への変態第2部　準安定bcc-Co薄膜bcc相の形成とfcc相への変態 製膜条件 • 製膜法: RFマグネトロンスパッタリング • 基板温度: 室温 5～200 nm Co薄膜 GaAs(110)基板 GaAs(220)B3 +Co(110)bcc _ Co(111)fcc (Type A) GaAs(202)B3 +Co(101)bcc _ _ Co(111)fcc (Type B) Co(111)fcc (Type B) Co(011)bcc α=0o α=90o Co(200 nm) α=0o α=90o β GaAs(022)B3 _ _ Co(111)fcc (Type A) Co(111)fcc (Type A) α=30o _ Co(111)fcc (Type B) β 104 Co(40 nm) 103 102 _ _ Log intensity (cps) _ _ 101 200 nm GaAs(022)B3 +Co(011)bcc GaAs(202)B3 +Co(101)bcc 100 100 nm 10–1 GaAs,bcc–Co[110] GaAs,bcc–Co[110] fcc–Co[111] 40 nm _ <011> 20 nm <111> _ _ _ α = 19o α = 0o α = 30o 5 nm _ _ _ <110> <112> <211> 0 60 120 180 240 300 360 <001> <111> <110> β (deg.)

  39. 第2部　準安定構造を持つ3d強磁性金属薄膜まとめ第2部　準安定構造を持つ3d強磁性金属薄膜まとめ ヘテロ・エピタキシャル成長を活用し，形成条件を十分に選択することにより， 準安定構造をもつ3d強磁性金属薄膜が得られた． 1. 2. 3. 4. Cr(211)bcc,(100)bcc, Ru(1100)hcp,(1120)hcp, Au(100)fcc下地層を用いることにより，hcp-Ni,hcp-Py薄膜が得られた． GaAs(110)基板を用いることにより，bcc-Ni, bcc-Py, bcc-Co薄膜が得られた． 膜厚の増加に伴い，準安定構造は結晶欠陥から安定構造へ変態する傾向が認められ，変態プロセスが調べられた． 比較的厚い膜厚を持つこれら準安定3d強磁性金属膜の形成は本研究が始めてである．

  40. ③ Ref.) T. Suzuki: JMSJ,29, 1016 (2005). [Ku vs. 2πMs2] 高一軸磁気異方性材料 Sm2Fe17N3 SmCo5 – Co/Pd多層膜 　　　・ 下地層結晶方位の影響 　　　・ 層厚，積層回数の効果 – L10規則合金薄膜（FeAu，FePd） 　　　・ 下地層結晶方位，基板温度の効果 　　　・ 単原子交互積層法による規則化促進 – 希土類磁石材料薄膜（SmCo5） 　　　・ 下地層材料の効果 　　　・ 基板温度の効果 　　　・ 下地層厚の効果 　　　・ SmCo5薄膜の構造解析と制御 　　　・ Co/Sm組成が規則相形成に及ぼす効果 　　　・ CoサイトのFeおよびNi原子置換 108 FePt Nd2Fe14B YCo5 Sm2Co17 FePd FeAu 一軸磁気異方性エネルギー (erg/cm3) CoPt MnAl 107 MnBi Co/Pd SrO:6Fe3O4 BaO:6Fe3O4 CoFe2O4:Fe3O4 106 106 107 反磁界エネルギー (erg/cm3) Sm Co

  41. 第3部　SmCo5薄膜下地層材料がSm-Co規則相形成に及ぼす効果第3部　SmCo5薄膜下地層材料がSm-Co規則相形成に及ぼす効果 製膜条件 • 製膜法: MBE • Sm-Co膜形成時の基板温度: 500 ℃ • Sm（K-cell）とCo（EB）の同時蒸着によりSm-Co膜を形成 ① ② ③ Sm-Co(20 nm)薄膜 Sm-Co(20 nm)薄膜 Sm-Co(20 nm)薄膜 Cr(110)bcc下地層 Ru(0001)hcp下地層 Co(0001)hcp下地層 MgO(111)基板 Al2O3(0001)基板 Al2O3(0001)基板 ④ ⑤ ⑥ Sm-Co(20 nm)薄膜 Sm-Co(20 nm)薄膜 Sm-Co(20 nm)薄膜 Au(111)fcc下地層 Ag(111)fcc下地層 Cu(111)fcc下地層 シード層 シード層 シード層 Al2O3(0001)基板 Al2O3(0001)基板 Al2O3(0001)基板

  42. 第3部　SmCo5薄膜下地層材料がSm-Co規則相形成に及ぼす効果第3部　SmCo5薄膜下地層材料がSm-Co規則相形成に及ぼす効果 Cr(110)bcc Ru(0001)hcp Co(0001)hcp Au(111)fcc Ag(111)fcc Cu(111)fcc

  43. Ref.) K. J. Strnat: in Ferromagnetic Materials, (North-Holland, Amsterdam, 1988). 第3部　SmCo5薄膜SmCo5薄膜へのCu原子の拡散 Cu Cu SmCo5相へCu原子が固溶 Sm(Co,Cu)5 at. % Cu at. % Cu Sm(Co,Cu)5相形成を促進 at. % Sm At 1200 oC At 800 oC Ref.) F. Hofer:IEEE Trans. Magn., 6, 221 (1970). K. Kamino et al.:Trans. Jpn. Inst. Met., 14, 135 (1973). A. J. Perry:J. Less-Common Met., 51, 153 (1997). at. % Co Co Sm Co SmCo5 SmCo5 Single phase Two phase Three phase 300 ℃ 400 ℃ 450 ℃ 500 ℃ 3 Sm-Co layer thickness (nm) 10 20

  44. 第3部　SmCo5薄膜エピタキシャルSmCo5薄膜の構造解析第3部　SmCo5薄膜エピタキシャルSmCo5薄膜の構造解析 Cu(111)fcc Cu[112] azimuth _ 042 222 402 _ _ 131 111 311 SmCo5/Cu(111)fcc B A B B A __ _ 1124A 0004 1124A _ _ 1014B 1014B __ _ 1123A 0003 1123A _ _ 1013B 1013B __ _ 1122A 0002 1122A _ _ 1012B 1012B

  45. SmCo5/Co/Cu A A 第3部　SmCo5薄膜エピタキシャルSmCo5薄膜の構造制御 Co/Cu (0001)面 (0002)面 SmCo5(0002)面 fcc-Co(111)面に類似 高温で形成したCo/Cu積層膜 → 下地層のCu原子がCo層へ拡散 Ref.) M. Ohtake et al.: JAP, 103, 07B522 (2008). Sm-Co(20 nm)薄膜 5 nm Co(111)fccシード層 Cu(111)fcc下地層 シード層 Al2O3(0001)基板

  46. 第3部　高一軸磁気異方性薄膜まとめ 下地層材料がSmCo5規則相形成に及ぼす効果について調べた． 1. 2. 3. 4. Cu(111)下地層上においてエピタキシャルSmCo5薄膜が得られ，その他の下地層上ではアモルファスSm-Co相が形成された． 下地層のCu原子がSm-Co層へ拡散することにより，SmCo5規則相形成が促進された． Cu(111)下地層上にエピタキシャル成長したSmCo5薄膜は，双結晶として形成された． Cu単結晶下地層上に薄いCoシード層を設けることにより，SmCo5結晶の核生成が制御され，SmCo5単結晶膜が得られた．

  47. まとめ 一連の磁性材料に対してエピタキシャル薄膜形成を行い， 磁性薄膜の成長機構，微細構造，および磁気特性を調べた． ① ③ 高一軸磁気異方性材料 安定構造を持つ3d強磁性金属材料 1200 Ref.) T. B. Massalski: “Binary Alloy Phase Diagrams,” 1990. Sm2Fe17N3 SmCo5 1000 Face-centered-cubic (fcc) structure 108 FePt Nd2Fe14B YCo5 800 Sm2Co17 温度 (C) FePd 600 Body-centered- cubic (bcc) structure Hexagonal-closed-packed (hcp) structure FeAu 一軸磁気異方性エネルギー (erg/cm3) CoPt MnAl 107 MnBi 400 Co/Pd SrO:6Fe3O4 200 BaO:6Fe3O4 Fe Co Ni Fe CoFe2O4:Fe3O4 組成 (at. %) ② 準安定構造を持つ3d強磁性金属材料 106 106 107 反磁界エネルギー (erg/cm3) サブナノメートル・レベルの エピタキシャル磁性薄膜成長制御， 準安定相形成技術 磁性材料の基本物性解明 磁性材料の新しい可能性 デバイス応用（スピンエレクトロニクス）

  48. 業績 ① 安定構造を持つ3d強磁性金属材料 有査読論文（28件） 　・ M. Ohtake et al.: Journal of Magnetism and Magnetic Materials, 322, 1947 (2010). 　・ M. Ohtake et al.: Journal of Applied Physics, 106, 123921 (2009). 　　その他，J. Appl. Phys. (4件), IEEE Trans. Magn. (6件), J. Magn. Magn. Mater. (1件), IEICE Trans. Electron. (1件), Jpn. J. Appl. Phys. (1件), J. Magn. Soc. Jpn. (6件), J. Phys. Conf. Ser. (7件) ② 準安定構造を持つ3d強磁性金属材料 有査読論文（8件） 　・ M. Ohtake et al.: Applied Physics Express, 4, 013006 (2011). 　・ M. Ohtake et al.: Journal of Applied Physics, 107, 09E310 (2010). 　　その他，J. Appl. Phys. (1件), IEEE Trans. Magn. (1件), J. Magn. Soc. Jpn. (1件), J. Phys. Conf. Ser. (3件) ③ 高一軸磁気異方性材料 有査読論文（10件） 　・ M. Ohtake et al.: Journal of Applied Physics, 105, 09C315 (2009). 　・ M. Ohtake et al.: Journal of Crystal Growth, 311, 2251 (2009). 　　その他，J. Appl. Phys. (3件), IEEE Trans. Magn. (1件), Jpn. J. Appl. Phys. (2), Phys. Status Solidi (1件), J. Phys. Conf. Ser. (1件)

  49. 19 198 46 18 65 58 1 8 2 業績 2005 (B4) 2006 (M1) 2007 (M2) 2008 (D1) 2009 (D2) 2010 (D3) 2011 年度 二本研 学部生 第2期生 二本研 修士学生 第1期生 二本研 博士学生 第1期生 日本学術振興会 特別研究員 合計 指導した後輩 M0+M1+M2 13 9 8 5 2 60 各業績 の合計 52 51 22 10 18 有査読論文 16 6 4 2 10 無査読論文 3 3 2 2 25 国際会議発表 15 15 4 3 3 19 国内学会発表 14 11 11 3 1 特許 3 表彰 2 2 1 1 1 助成金

  50. 謝辞 ★ ★ ★ ★ ★ ★ ★ 本研究を行うにあたり，懇切丁寧な御指導を賜った二本正昭指導教授に深く感謝致します． 東京藝術大学院の桐野文良教授には，面外XRD測定およびEDX分析でご協力頂き，また，本博士論文審査でもお世話になりました． 山形大学の稲葉信幸教授には，磁気特性解析でお世話になり，有益な議論をして頂きました． 本学電気電子通信工学科の庄司一郎教授，物理学科の佐藤博彦教授，応用化学科の大石克嘉教授には，本博士論文審査でお世話になりました． <共同研究者>　　高橋豊教授（山形大学），川井哲郎氏（中央大学），高橋由夫博士（日立製作所） <共同研究者（学生）>　　鹿田昂平(’06-’08)，田中孝浩(’07-’09)，西山努(’07-’09)，額賀友理(’07-’09)，佐藤洋一(’08-’10)，長野克政(’10)，松原豪大(’08-’10)，藪原穣(’08-’10)，戸張公介(’09-’10)，樋口潤平(’09-’10)，安井佑介(’07)，半田孝浩(’06-’07)，田渕健司(’06-’08)，黒田洸盛(’07-’09)，佐々木翔太(’10)，森亮(’09)，島田一家(’09)，甲斐はるな(’09)，大内翔平(’10)，栗原武史(’10)，坂口紗紀(’10)，小林和樹(’10)，椊田和希(’10)，島本晃平(’10)，野中雄介(’10)，藤田倫仁(稲葉研)，小林康介(稲葉研)，須藤陽介(稲葉研)，瀬古貴文(稲葉研)，池谷浩和(高橋研) 本研究の一部は，日本学術振興会科学研究費補助金（特別研究員奨励費21・6780），国際科学技術財団研究助成，および二本正昭指導教授が参画しているNEDO-PJの補助を受けて行われました．

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