1 / 16

„Szabadenergia” Mátrafüred, 2011. október 21.

„Szabadenergia” Mátrafüred, 2011. október 21. stacionárius részecsketranszfer szimulációja monte carlo alapokon Kristóf Tamás Pannon Egyetem, Kémia Intézet Fizikai Kémia Intézeti Tanszék. CÉL.

cruz-young
Download Presentation

„Szabadenergia” Mátrafüred, 2011. október 21.

An Image/Link below is provided (as is) to download presentation Download Policy: Content on the Website is provided to you AS IS for your information and personal use and may not be sold / licensed / shared on other websites without getting consent from its author. Content is provided to you AS IS for your information and personal use only. Download presentation by click this link. While downloading, if for some reason you are not able to download a presentation, the publisher may have deleted the file from their server. During download, if you can't get a presentation, the file might be deleted by the publisher.

E N D

Presentation Transcript

  1. „Szabadenergia” Mátrafüred, 2011. október 21. stacionárius részecsketranszfer szimulációja montecarloalapokonKristóf TamásPannon Egyetem, Kémia IntézetFizikai Kémia Intézeti Tanszék

  2. CÉL Molekuláris szimulációs eszközeink ma kifinomult molekula- és kölcsönhatási modellek használatát és összetett jelenségek vizsgálatát teszik lehetővé. Így a nano-/mikro- és mezopórusos adszorbensekben lejátszódó szorpciós és diffúziós folyamatok megértését és a szorpciós-diffúziós tulajdonságok meghatározását célzó kutatásokban is mindinkább nélkülözhetetlenek. E területen mára lehetővé vált a kísérleti vizsgálatok közvetlen támogatása molekuláris szimulációkkal (kísérleti eredmények kiértékelése, nehezen vagy egyáltalán nem mérhető tulajdonságok viszonylag pontos meghatározása). Az adszorbensek kísérleti vizsgálataival való mind közvetlenebb együttműködés a molekuláris szimulációktól időben és térben egyre inkább mezoszkopikus szintű jelenségek/rendszerek tanulmányozását kívánja. Egyszerű fluidumok és elegyeik szorpciós-diffúziós sajátságainak meghatározását végezzük zeolitokban és más alumino-szilikátokban, elsősorban empirikus szelektivitásuk számítása/értelmezése céljából. Jelenlegi célunk membrántranszport közvetlen molekuláris szimulációja.

  3. Ideális eset ! Probléma: koncentráció  aktivitás D helyfüggése Szimulációs nehézségek bonyolultabb „all-atom” modellrendszerek esetén és a mezoszkopikus skálához közelítve Stacionárius diffúzió

  4. NaA(4) zeolit szelektivitásának vizsgálata É. Csányi - T. Kristóf – Gy. Lendvay: J.Phys. Chem. C 113, 12225(2009).

  5. Részecsketranszfer két reservoir között DCV-MD

  6. Dinamikus Monte Carlo • Egy hagyományos MC lépésekkel generált állapotok sorozata megfeleltethető a rendszer időbeli változásának. • Markov-lánc: • Az eltelt idő MC szimulációs lépésekben mérhető(MCS). • A DMC szimuláció paramétereit többkomponensű rendszerekben is be lehet úgy állítani, hogy a szimulációvisszaadja a rendszer valós (MD) dinamikáját. • Egyszerű esetekben a kulcsparaméter a megengedett maximális ellépéshossz.

  7. Dinamikus Monte Carlo • Kalibrálás MD-hez:

  8. Dinamikus Monte Carlo Javasolt módszer többkomponensű rendszerekre MD-kalibráció nélkül • StandardMC részecskekiválasztási valószínűség(1/N) és elfogadási kritériumalkalmazása. • rmaxmeghatározása abból az úthosszból, amelyet egy részecske egy MC lépéssel átlagosan megtehet a szomszédjaival való „ütközés” nélkül. • A dinamikus tulajdonságok skálázása a részecskék tömegének gyökével. G.Rutkai- T. Kristóf: J.Chem. Phys. 132, 104107 (2010).

  9. DCV-MD vs. DCV-DMC ETOMICA-alkalmazásvs. saját fejlesztésű MC scLJ (rc=3,5), Powles-membrán (fcc) CO H2 CO2 CH4 T=1100 K p150 bar p210 bar

  10. GCMC szimuláció minden tartományra ! LEMC megfelelő µ-profillal

  11. Virtuális transzfer mérése a tartományok között LEMC + virtuális transzlációs MC-lépések

  12. A kémiai potenciálok iterálása • A kémiai potenciálok különbségei az egyestartományok között, és ezek összege (az 1. és az M. tartomány valódi tömbfázis): • Egy következő iterációs lépésben: • Választás:

  13. LEMC a komponensáramok mérésével: néhány eredmény Powles-membrán WCA-fluidum (rc1,12) scLJ-fluidum (rc=1,5) T*ja/jb(DMC)ja/jb(DMC)T*=3,0ja/jb(DMC)ja/jb(DMC) 4,9 19 (20) 0,32 (0,36) 12 (12) 0,20 (0,20) 3,0 24 (24) 0,40 (0,38)   1,2 42 (48) 0,68 (0,76) /µ1a/(kT)=µ1b/(kT)=-6/ /µ1b/(kT)=-6, µ1a/(kT)=-10/ µMa/(kT)=µMb/(kT)=-12/ µMa/(kT)=µMb/(kT)=-16/  

  14. LEMC a komponensáramok mérésével: néhány eredmény Powles-membrán WCA-fluidum (rc1,12) scLJ-fluidum (rc=1,5) T*ja/jb(DMC)ja/jb(DMC)T*=3,0ja/jb(DMC)ja/jb(DMC) 4,9 19 (20) 0,32 (0,36) 12 (12) 0,20 (0,20) 3,0 24 (24) 0,40 (0,38)   1,2 42 (48) 0,68 (0,76) /µ1a/(kT)=µ1b/(kT)=-6/ /µ1b/(kT)=-6, µ1a/(kT)=-10/ µMa/(kT)=µMb/(kT)=-12/ µMa/(kT)=µMb/(kT)=-16/  

  15. A fejlesztési folyamat szempontjai -LEMC: közelítés - DMC több komponensre: nyilvánvalóan közelítés de: a DMC kalibrációja javítható Mélyreható elméleti vizsgálatokra van még szükség !

  16. A fejlesztési folyamat szempontjai • -LEMC: közelítés • - DMC több komponensre: nyilvánvalóan közelítés • de: a DMC kalibrációja javítható • Mélyreható elméleti vizsgálatokra van még szükség ! • Az érdekes (elérhető) kísérleti eredmények majdnem mindig áramadatok(árammérés: metodikai javítási lehetőségek) • Kezdeti eredmények zeolittal • Speciális technikák részecskebehelyezésre • Nagyobb membrán  kisebb felbontású (coarse-grained) modellek alkalmazása

More Related