Laser organique à base de microcavité à cristaux photoniques 2D

1. Laser organique à base de microcavité à cristaux photoniques 2D François Gourdon Directeur de thèse : Pr Alexis Fischer, Pr Azzedine Boudrioua Encadrement : MCF Nathalie Fabre Laboratoire de Physique des Lasers - CNRS - Université Paris 13 Villetaneuse, France ANR OLD-TEA 090701

2. Plan de l’exposé Introduction / Contexte Conception numérique et réalisation technologique des structures Optimisation de la microcavité à CP 2D Optimisation de la microcavité laser hybride organique-inorganique Fabrication de microcavité à cristal photonique Processus technologique Insertion des matériaux organiques Caractérisation optique de l’émission des microcavités lasers Description et principe du banc expérimental Résultats et discussion des microcavités à cristal photonique et des microcavités hybrides organiques-inorganiques Conclusion / Perspectives

3. Introduction • Les lasers organiques • Avantages : • Matériaux organiques bons candidats comme milieu à gain • Flexibilité mécanique • Faible coût de production • Source accordable sur tout le spectre visible • Inconvénients : • Nécessite une source optique extérieure • Photodégradation de la couche organique • Pompage en continu difficile Le pompage électrique d’un laser organique n’a pas encore été démontré

4. Introduction • Problèmes liés au pompage électrique • Problèmes optiques : • Faible indice de réfraction des organiques (n=1.7) • Absorption des photons par les électrodes • Des pertes par annihilation Singulet-Triplet (TTA) • Problèmes électriques : • Absorption polaronique • Faible mobilité des porteurs de charge • Faible densité de courant des OLED (<1A/cm² en regime continu) • Objectifs : • Placer le matériau organique dans un résonateur • Diminuer le seuil laser • Viser le pompage électrique impulsionnel

5. Vers la diode laser organique • Le laser organique Les microcavités verticales Appl. Phys. Lett. 87, 181108-181111, 2005 ‐ Quelle hétérostructure organique? ‐ Quel type de résonateur? ‐ Comment optimiser les propriétés optiques et électriques? Les micro-disques Materials Science and Engineering: B, 149, 3, 266-269, 2008 Les résonateurs planaires (DFB/DRB) 1D et 2D Optics Express, 14, 20, 9211-9216, 2006

6. Vers la diode laser organique L’effet laser dans un cristal photonique organique à 2D Défaut dans une membrane pompage optique DFB - Pompage optique Emission by the edge nanoimprint optical pumping Christiansen and al., Appl. Phys. Lett. 93, 231101 Directional lasing oscillation of 2D organic PC lasers at several photonic band gaps M. Notomi and al., Appl. Phys. Lett. 78, 1325 (2001) Emission by the resonant mode thermally evaporated optical pumping Kitamura and al., Appl. Phys. Lett. 87, 151119 (2005) Démonstration : Microcavité laser à base de cristal photonique 2D hybride organique-inorganique Configuration planaire

7. Vers la diode laser organique • Approche empirique Représentation graphique des différentes expériences lasers avec des matériaux organiques rapportées dans la littérature • Nécessite une densité de courant de : • 100 A/cm² en AC • 0.1 A/cm² en DC • Densité de courant équivalente à la densité d'excitation en pompage optique en fonction du facteur de qualité par : • Estimation du facteur de qualité : • Q ~ 104 en AC • Q ~ 3.104 en DC

8. Conception Réalisation • Théorique : • Caractéristique de la microcavité à cristal photonique (CP) • Recherche d’un haut facteur de qualité • Configuration : • Design optimisé • Matériau organique dans une microcavité

9. Paramètres de la microcavité Spectre de PL d’un matériau organique • Longueur d’onde d’émission • Emission centrée à λ~650 nm • Matériau • Substrat diélectrique : Si3N4 • Transfert du CP dans la couche organique • Paramètres • Choix de la maille du réseau et du facteur de remplissage • Modification de la BIP en fonction du type du réseau - Réseau : triangulaire - Confinement latéral : Si3N4/ trous Cristal photonique 2D (mode TE) Fréquence normalisée M Γ K Γ

10. Optimisation de la cavité à cristal photonique sans matériau organique • Simulation numérique FDTD 3D : Lumerical • Détermination de la BIP sur la plage d’émission : ~[590 nm;680 nm] • Evaluation du facteur de qualité Q~/Δ avec émission ~630 nm • Différentes typologies étudiées : • Variation locale de la géométrie du réseau en bord de cavité • Structures alternatives Paramètres : a = 250 nm r = 75 nm r’ = 60 nm a’ = 210 nm (1)Réf : J. Phys. D: Appl. Phys. 40 (2007) 2629-2634

11. Influence du matériau organique sur la microcavité n(Si3N4) = 1.85 norganique= 1.7 n(SiO2) = 1.465 Orga Orga Si3N4 Si3N4 Simulation de la microcavité hybride organique-inorganique • Analyse en fonction de la profondeur de gravure (HD) • Analyse en fonction de l’épaisseur d’organique eorganique= 150, 265 et 300 nm e(Si3N4) = 440 nm HD SiO2 Paramètres: a = 250 nm r = 75 nm r’ = 60 nm a’ = 210 nm HD = 0 à 300 nm

12. Influence du matériau organique sur la microcavité • Microcavité H2 • Influence de la profondeur de gravure sur Q Profondeur optimale pour : 150 nm d’organique : HD = 0 nm 265 nm d’organique : HD = 90 nm 300 nm d’organique : HD = 150 nm Facteur de qualité d’une microcavité H2 hybride organique-inorganique supérieur à 1000 pour HD=150 nm

13. Influence du matériau organique sur la microcavité • Schéma de la structure SiO2/Si3N4(440nm)/Organique(300nm) Profondeur du CP dans le SiO2 de 150nm SiO2/Si3N4(440nm)/Organique(300nm) Profondeur du CP dans le SiO2 de 0nm Indice de réfraction trop faible entre la couche organique et le Si3N4 Profil du champ dans le CP

14. Influence du matériau organique sur la microcavité • Microcavité L3 • Influence de la profondeur de gravure sur Q Profondeur optimale pour : 150 nm d’organique : HD = 0 nm 265 nm d’organique : HD = 90 nm 300 nm d’organique : HD = 150 nm Facteur de qualité d’une microcavité L3 hybride organique-inorganique supérieur à 1000 pour HD=150 nm

15. Réalisation • Processus technologique : • Issu de la microélectronique (collaboration avec le LPN) • Optimisation des paramètres de fabrication d’une microcavité organique à cristal photonique • Insertion des matériaux organiques

16. Fabrication du cristal photonique E-beam Image MEB du CP Etape 1 Lithographie électronique Etape 2 Gravure ICP-RIE (CHF3-O2) • Dimensions vérifiées : • a = 152 nm • r = 76 nm • Anisotropie Etape 3 Elimination de la résine 16

17. Fabrication du cristal photonique • Observation de la profondeur de gravure Profondeur de gravure : - Totalité de la couche de Si3N4 gravée (440 nm) - Gravure de 150 nm de la couche de SiO2 Image MEB du CP

18. Fabrication du cristal photonique • Technique de dépôt • Co-évaporation sous vide • Contrôle précis des épaisseurs et des concentrations • Evite les micro-agrégats Etape 3 Dépôt d’une couche organique Bâti d’évaporation

19. Fabrication du cristal photonique • Image MEB du CP avec une couche organique Couche organique Vue de coupe Vue de dessus Pas de modification du diamètre des trous Transfert du profil à la couche organique Dépôt uniforme sur et dans la structure photonique

20. Caractérisation • En champ lointain : • Développement d’un banc expérimental au sein du laboratoire • Analyse spectrale de CP avec et sans matériau à gain (OLED) • En champ proche (SNOM) : • Topographie • Etude modale • Couche organique • Couche diélectrique • Substrat

21. Mise en œuvre d’un Banc expérimental

22. Banc de mesure • Mesure spectrométrique type end fire : • Sur une structure guidante • Injection par la tranche (End-fire coupling) • Mesure du signal par la tranche • Caractérisation de la BIP 440 nm Si3N4 600 nm SiO2 300 µm Si Vue de coupe Observation par camera CCD Schéma expérimental du banc de caractérisation

23. Banc de mesure • Mesure de l’émission perpendiculaire à l’échantillon • Sur la cavité avec ou sans matériau à gain de type couche organique • Caractérisation de la résonance de la cavité : fréquence de résonance + FWHM 440 nm Si3N4 600 nm SiO2 300 µm Si Vue de coupe Observation par camera CCD Schéma expérimental du banc de caractérisation

24. Banc de mesure CCD Objective lens Fiber X10 Spectrum analyser X50 • Analyse spatiale et spectrale • Réduction de la zone de mesure : • Zone localisée ~ 1 µm2 • Mesure spectrale de la résonance de la cavité Substrate Super continuum source Stage Vue de la camera d’un cristal photonique Schéma expérimental du banc de caractérisation Zoom : Image MEB de la cavité

25. Caractérisation de l’émission des microcavités à cristal photonique sans couche organique

26. Résultats expérimentaux • Caractérisation d’une cavité H2 • Sans couche organique • Réponse passive du CP et de la cavité • En accord avec la simulation λbip théo=[601 nm ; 674 nm] λbip xp = [601 nm ; 671 nm]

27. Résultats expérimentaux • Caractérisation d’une cavité H2 • Spectre en fonction de 2 zones de détection Spectre du cristal photonique hors cavité Spectre d’émission de la microcavité H2 • Validation de la zone de mesure • Emission de la microcavité à 633 nm

28. Bilan Résultats théoriques et expérimentaux de l’émission d’une microcavité de type H2 et L3 ainsi que la bande interdite photonique du cristal photonique Décalage théorique/expérience inferieur à 2%

29. Mesure SNOM : Analyse modale • Collaboration avec l’institut CARNO de Dijon Système Injection - Collection Sonde SNOM Fibre optique monomode Données : - Topographique - Intensité de champ (λ ~ 400-800nm) NB : Sensible à la composante normale à l’axe de la sonde SNOM Porte échantillon Injection par la tranche Banc de mesure ICB Dijon B. Cluzel, F. de Fornel 29

30. SNOM : Résultats • Technique Hyper-spectrale dans le visible • Résolution lambda ~ 1 nm • Résolution xy ~ qqs nm • Mesure à hauteur constante • Mesure dans le champ proche à qqs nm de la surface • Emission de la microcavité à 618 nm

31. Caractérisation de l’émission de microcavité hybride organique-inorganique

32. Choix des matériaux organiques • Système guest:host • Dispersion du dopant dans une matrice (taux ajustée à 2%) • Chevauchement du spectre démission de la molécule hôte et du spectre d’absorption du dopant • Couche organique : • Matrice : Alq3 • Bonne mobilité des électrons • Coefficient d’absorption élevé • Energie élevée des triplets • Bonne stabilité • Dopant : DCJTB • Spectre d’émission centré à 650 nm • Bonne photostabilité • Rendement de fluorescence proche de 1 Intensité (u. a.) Longueur d’onde (nm) Spectre d’absorption et spectre de PL de couches minces d’Alq3 et de DCJTB

33. Résultats et discussion Optical system to collect Pump source light from the µ - cavity Organic PC microcavity Alq3:DCJTB (2 wt %) Si N 3 4 SiO 2 Si substrate • Mesure de l’émission de la microcavité hybride organique-inorganique • Matériaux organiques (Alq3:DCJTB) • Pompage optique : Laser Nd:YAG triplé à 355 nm • Zone de détection ~ 1 µm² SiNx PC microcavity Banc expérimental pour la caractérisation de structures photoniques organiques

34. Résultats et discussion Microcavité hybride organique-inorganique Type H2 Type L3 Image MEB Image MEB

35. Résultats et discussion Microcavité hybride H2 Image MEB

36. Cavité H2 (250-150) • Pompage optique : 355 nm • Pulsation : 10 Hz Durée du pulse : 6 ns • Couche organique : 150 nm Apres seuil Avant seuil C A B FWHM = 4 nm • Spectre d’émission de la microcavité avant et après le seuil laser • Intensité lumineuse de différentes zones Pic : 656 nm

37. Cavité H2 (250-150) • Pompage optique : 355 nm • Pulsation : 10 Hz Durée du pulse : 6 ns • Couche organique : 150 nm Apres seuil Avant seuil FWHM = 4 nm • Spectre d’émission de la microcavité avant et après le seuil laser • Energie d’émission en fonction de l’énergie de pompe pour une cavité de type H2 Pic : 656 nm Seuil : 16.23 µJ/cm²

38. Cavité H2 (250)

39. Cavité H2 (250) Energie de sortie en fonction de l’énergie de pompe pour une microcavité organique : Noir : H2 (250-150) Seuil : 16.23 µJ/cm² Rouge : H2 (250-300) Seuil : 7.2 µJ/cm²

40. Résultats et discussion Microcavité hybride L3 Image MEB

41. Cavité L3 (250-150) • Pompage optique : 355 nm • Pulsation : 10 Hz Durée du pulse : 6 ns • Couche organique : 150 nm Apres seuil Avant seuil FWHM = 3.5 nm • Spectre d’émission de la microcavité avant et après le seuil laser • Energie d’émission en fonction de l’énergie de pompe pour une cavité de type L3 Pic : 653 nm Seuil : 20.39 µJ/cm²

42. Cavité L3 (250)

43. Cavité L3 (250-150) Energie de sortie en fonction de l’énergie de pompe pour une microcavité organique : Noir : L3 (250-150) Seuil : 20.39 µJ/cm² Rouge : L3 (250-300) Seuil : 9.3 µJ/cm²

44. Conclusion et perspectives • Conception et Réalisation d’un Cristal Photonique • Mise au point d’un banc de caractérisation de structures photoniques • Réalisation d’un laser organique à base de microcavité planaire hybride organique-inorganique sous pompage optique • Energies de seuil de 7.2 µJ/cm² et 9.3 µJ/cm² pour une microcavité H2 et L3, respectivement • Une densité de courant équivalente de 1,8.104 A.cm-2 et de 8,3.103 A.cm-2 pour une cavité H2 (250-150) et H2 (250-300 ) • Sur la tendance Q compris entre 700 et 1000 • Développement d’une microcavité à CP gravée dans un TCO (~cathode d’une OLED) pour le pompage électrique • Etude de l’effet laser sous pompage électrique

45. Publications et remerciements Articles : [1]. F. Gourdon, M. Chakaroun, N. Fabre, J. Solard, E. Cambril, A.-M. Yacomotti, S. Bouchoule, A. Fischer, and A. Boudrioua, “Optically pumped lasing from organic two-dimensional planar photonic crystal microcavity”, App. Phys. Lett. 100, 213304-213307, 2012. [2]. F. Gourdon, N. Fabre, M. Chakaroun, J. Solard, E. Cambril, A. Yacomotti, S. Bouchoule, A. Fischer, A. Boudrioua and B. Geffroy, “Study of two-dimensional photonic-crystal cavity using organic gain materials”, Proc. SPIE 8435-53, 2012. [3]. M. Chakaroun, A. Coens, N. Fabre, F. Gourdon, J. Solard, A. Fischer, A. Boudrioua, and C.C. Lee, “Optimal design of a microcavity organic laser device under electrical pumping”, Optics Express, 19, 2, 493-505, 2011. Remerciements : Aux membre du jury Aux collaborateurs du projet ANR Aux membres de l’équipe A tous les membres du LPL