8. FYZIKÁLNÍ ASPEKTY SYSTÉMŮ ADTT

1. 8. FYZIKÁLNÍ ASPEKTY SYSTÉMŮ ADTT Úvod 8.1. Vyhořelé jaderné palivo 8.2. Jaderné transmutace štěpnýchproduktů a aktinidů 8.3. Neutronová bilance 8.4. Urychlovačem řízený podkritický reaktor 8.4.1. Vnější neutronový zdroj pro ADTT 8.4.2. Blanket 8.4.3. Přepracování (separace) paliva systémů ADTT 8.5 Fyzikální problémy systémů ADTT 8.6. Přednosti a nedostatky systémů ADTT 8.6.1. Výhody systémů ADTT 8.6.2. Nevýhody systémů ADTT Shrnutí

2. ADTT- Accelerator Driven Transmutation Technologies (urychlovačem řízené transmutační technologie) Další používaná označení: ATW - Accelerator Transmutation of Waste ADS - Accelerator Driven Systems Úvod

3. Jaderná energetika může být veřejností akceptovatelná, pouze když budou splněny tři základní podmínky: 1. Spolehlivě vyloučena havárie způsobená nekontrolovatelným rozvojem štěpné řetězové reakce s následným nedostatečným odvodem uvolněné energie spojeným s explozí a destrukcí zařízení, resp. jiné těžké havárie vedoucí k poškození paliva (např. tavení aktivní zóny). 2.Spolehlivě a s dostatečnými zárukami vyřešena likvidace vysoce radioaktivních odpadů, především pak likvidace vyhořelého jaderného paliva. 3. Technickými a organizačními opatřeními zajištěno, aby nemohlo dojít ke zneužití jaderných materiálů k výrobě jaderných zbraní, např. teroristickou skupinou, nestabilním režimem apod. Jedná se především o vysoce obohacený uran a štěpné izotopy plutonia.

4. V průběhu vyhořívání jaderného paliva dochází v jaderném reaktoru ke vzniku širokého spektra radionuklidů. Tyto vysoce aktivní nuklidy, často klasifikované jako odpady (High Level Waste - HLW), lze rozdělit do několika skupin: 8.1. Vyhořelé jaderné palivo • uran (238U a nevyhořelý 235U), • plutonium, tj.izotopická směs 238Pu, 239Pu, 240Pu, 241Pu, 242Pu, • vyšší aktinidy (higher actinides - HA), tj. 237Np, 241Am, 242Am, 243Am, 243Cm, 244Cm, 245Cm • štěpné produkty (fission products - FP). Tyto lze rozdělit ještě na stabilní a krátkodobé, tj. s krátkým poločasem rozpadu (stable and short-lived fission products - SLFP) a na dlouhodobé (long-livedfission products - LLFP). Dělící hranice mezi těmito druhy štěpných produktů není pevná a obvykle se klade na úroveň poločasu rozpadu 11 let.

5. Všechny při štěpení vzniklé radionuklidy jsou nestabilní a rozpadají se, přičemž dochází k emisi různých druhů záření, které může být škodlivé pro živé organismy. Některé nuklidy s dlouhým poločasem rozpadu (99Tc, T1/2=2,12.105 let nebo 129I, T1/2=1,7.107 let) jsou nebezpečné po velmi dlouhý čas, řádově několik stovek tisíciletí až miliónů let. Je tedy nutno je izlovat. Vyhořelé palivo obsahuje stále asi 96% původního množství uranu a 1% plutonia a dalších vyšších energeticky využitelných aktinidů. Zbývající 3%-ní podíl ve vyhořelém palivu zaujímají štěpné produkty. Vyhořelé palivo lze po vyjmutí z reaktoru buď považovat za již neupotřebitelnou surovinu určenou pro hlubinné uložení, anebo jej po jisté době dále přepracovat a oddělit využitelné isotopy aktinidů. Pozn.: Dle současných postupů se chemickou separací odstraní štěpné produkty, přičemž se zvlášť oddělí isotopy uranu a plutonia. Ty se potom použijí na výrobu nového, tzv. MOX (mixed-oxide) paliva.

6. 8.2. Jaderné transmutace štěpných produktů a aktinidů • Hlubinné geologické ukládání vyhořelého paliva • plánovaná doba uložení až 105 let • tato koncepce nebudí důvěru společnosti vůči výstavbě a provozu jaderných elektráren. • dosud považováno za nejvhodnější způsob jeho oddělení od životního prostředí, avšak, jak ukazují nové poznatky a technologie, nemusí být konečným řešením v tak rozsáhlé míře.

7. Zneškodňování jaderných odpadů na bázi jejich jaderné transmutace Možnost realizace se opírá o významný pokrok v několika oblastech (vývoj nových urychlovačů, pokrok v materiálové oblasti jaderných zařízení a v separačních metodách). Podle věrohodných odborných odhadů by vhodnými transmutacemi mohlo dojít ke zkrácení doby kontrolovaného uložení odpadů pouze na stovky let. Celkové množství odpadů proti stávajícímu stavu by bylo sníženo alespoň 10x. I když se ani tyto technologie bez úložiště odpadů neobejdou, mohou především časově, ale i objemem redukovat stávající problém na mnohem přijatelnější úroveň. To vše doprovázeno současným získáváním energie.

8. je obecně jakákoliv jaderná přeměna, při níž dochází ke změně složení atomového jádra, Účelem transmutačního procesu je likvidace radionuklidů s dlouhým poločasem rozpadu a vysokou relativní radiotoxicitou a jejich přeměna na krátkodobé nebo dokonce stabilní isotopy. Jaderná transmutace V případě štěpných produktů je transmutace uskutečňována záchytem neutronu (i několikanásobným) případně doprovázeným též rozpadem. Záchyt neutronu probíhá opakovaně až do té doby, než se vytvoří nuklid stabilní nebo krátkodobý.

9. jádro (Z, A) zachytí neutron a přemění se na jádro (Z, A+1), • jádro (Z, A+1) je ve velké většině radioaktivní a rozpadá se na jádro (Z+1, A+1). Jeden krok transmutace pak může být znázorněn takto: Jako příklad lze uvést transmutaci 99Tc na stabilní isotop 100Ru:

10. Obr.8.1 Schéma transmutace 99Tc

11. U těžkých jader aktinidů, jejichž ani jeden isotop není stabilní, se transmutací rozumí radiační záchyt neutronu s následným štěpením. Záchyt neutronu probíhá až do té doby, než se vytvoří nuklid s poměrně vysokým účinným průřezem pro štěpení. Příklad transmutace 240Pu: 241Pu + n → štěpné produkty + neutrony + gamma + neutrina . Pozn.: Obvykle má však nový těžší nuklid větší účinný průřez pro záchyt neutronů než nuklid původní a může tak v soustavě působit jako neutronový absorbátor, přičemž může dojít k jeho aktivaci. Tento problém by měla řešit kontinuální separace.

12. Dvoustupňovou transmutaci aktinidů lze ilustrovat např. na 102 jádru 237Np, které zachytí neutron a změní se na 238Np. To se po interakci se sekundárním neutronem, ještě před procesem svého ‑rozpadu, rozštěpí. Obr.8.2 Schéma transmutace 237Np

13. Tab.8.1 Roční produkce plutonia a dalších vyšších aktinidů v tlakovodních reaktorech 1000MWe

14. Tab.8.2 Roční produkce štěpných produktů v lehkovodních reaktorech s výkonem 1000 MWe

15. 8.3. Neutronová bilance Obr.8.3 Podíl netransmutovaných jader 237Np v závislosti na době spalování a hustotě toku tepelných neutronů Základní fyzikální podmínkou účinné transmutace dlouhodobých aktinidů a štěpných produktů je intenzivní hustota toku tepelných neutronů. Je proto prvním z řady problémů zajistit velice intenzivní zdroj neutronů.

16. jeden z těchto neutronů musí vyvolat další štěpení, což je nutné k udržení řetězové reakce , průměrně 0,6 neutronu zachyceno na jádrech 238U , 0,6 neutronu je neštěpně absorbováno na štěpných produktech, v chladivu nebo moderátoru, popř. v konstrukčních materiálech aktivní zóny, zbylé 0,3 neutrony unikají ze systému. Neutronová bilance v reaktoru s tepelným spektrem je značně napjatá. Průměrný počet neutronů ze štěpení jednoho jádra 235U je přibližně 2,5.

17. rozštěpí asi 3/4 původního množství 235U, 1% 238U se přemění na 239Pu (a další vyšší aktinidy), asi 20% z takto akumulovaného plutonia se ještě před odstávkou stačí opět rozštěpit V tepelném reaktoru se před jeho nucenou odstávkou způsobenou zastruskováním štěpnými produkty Přepracováním vyhořelého paliva na nové palivo typu MOX lze dosáhnout využití dalších maximálně 2030% původního množství plutonia. Další transmutaci poté již brání nevyhovující neutronová bilance a palivo musí být opět vyjmuto z reaktoru. Rozštěpení ještě většího podílu aktinidů lze zajistit jen výrazným zlepšením neutronové bilance v systému: • zvýšením střední energie neutronů, • zavedením vnějšího neutronového zdroje do systému.

18. lze dosáhnout tím, že jako chladícího media v reaktoru se použijí tekuté těžké kovy (Pb, Pb–Bi, Na). Poměr účinného průřezu pro štěpení a pro radiační záchyt neutronu v rychlém spektru je větší než ve spektru tepelném, a tudíž se zvyšuje pravděpodobnost štěpné absorpce neutronu na aktinidovém jádře oproti jeho radiačnímu záchytu. V rychlém reaktoru je tedy k dispozici dostatečné množství neutronů ke štěpení velké části aktinidových jader bez hrozby brzkého zastruskování reaktoru štěpnými produkty a zastavení štěpné řetězové reakce Zvýšení střední energie neutronů

19. získáme dodatečné neutrony, vhodně využitelné k transmutačním účelům, reaktor lze koncipovat jako podkritický. Zavedením vnějšího neutronového zdroje do systému Podkritičnost je inherentně bezpečným prvkem systému, když znemožňuje za nestandartních, havarijních podmínek dosažení nadkritického stavu. Jako o neutronovém zdroji se nejčastěji mluví o použití vysoceenergetického urychlovače nabitých částic. Tyto interagují s terčem ve formě spalační (tříštivé) reakce, jejímž výsledkem jsou m.j. silné svazky neutronů.

20. podstatného zlepšení neutronové bilance v reaktoru, zvýšení stupně vyhoření paliva (podíl aktinidů, jež se rozštěpí), transmutace štěpných produktů (např. 99Tc, 129I) užitím neutronů, jež jsou k dispozici podkritičnostosti, jež je významným bezpečnostním aspektem systémů ADTT. Vzájemnou kombinací vnějšího neutronového zdroje a rychlého spektra lze dosáhnout:

21. Obr.8.4 Schéma spalační reakce

22. V posledních letech se systémy ADTT začaly zkoumat v souvislosti s programy sledujícími možnosti uzavření palivového cyklu: 8.4. Urychlovačem řízený podkritický reaktor • projekt PHOENIX (konec 80.let, Brookhaven), • program OMEGA (Japonsko), • cyklotronem řízený podkritický reaktor pracující na bázi Th-U cyklu (1993, CERN), • termální systém pro spalování plutonia a vyšších aktinidů, pro transmutaci vybraných štěpných produktů a produkci "čisté" energie z Th-U cyklu (začátek 90. let, Los Alamos).

23. Obr.8.5 Základní komponenty technologie ADTT

24. Podkritické reaktorové systémy s urychlovačem lze principiálně rozdělit do tří základních, relativně samostatných konstrukčních částí: • Vnější neutronový zdroj představovaný urychlovačem a terčem, • Blanket (reaktorový plášť, aktivní zóna), • Přepracovatelská část. Obr.8.6 Aktivní zóna

25. provozovat jaderné reaktory s podkritickým množstvím jaderného paliva, vyloučit havárii typu nekontrolovatelného nadkritického stavu (důsledek 1. bodu), snadné ovládání tepelného výkonu podkritického systému (např. nastavováním výkonu svazku protonů, resp. jiných urychlovaných částic), současné použití klasických reaktorových řídících systémů. Použití urychlovače k řízení reaktorových systémů určených pro "jaderné spalování" radioaktivních odpadů i pro výrobu elektrické energie spalováním aktinidů umožňuje:

26. Aby transmutace aktinidů a štěpných produktů mohly mít dostatečnou rychlost, je nutné výrazně zvýšit hustotu toku neutronů v místech, kde mají transmutace probíhat. Toto zvýšení by mělo být ve srovnání se stávajícími poměry v energetických reaktorech zhruba stonásobné. Využitím neutronů uvolňovaných pouze při štěpení toho nelze dobře dosáhnout. Je tedy nutné použit intenzivní vnějšíneutronový zdroj. 8.4.1. Vnější neutronový zdroj pro ADTT

27. Obr.8.7 Řez olověným terčíkem Při dopadu protonového svazku s vysokou energií na terčík, který obsahuje těžká jádra (např. olovo, vizmut apod.), dochází k tříštivým jaderným reakcím (nuclear spallation reactions), tzn., že terčík je zdrojem různých druhů intenzivních svazků. Pro transmutační systém může být terčík využit jako intenzivní neutronový zdroj. Je možno použít terčík pevný nebo průtočný (obr.8.7). Výhodou průtočného terčíku, ve srovnání s pevným, je větší výkonové zatížení a vyšší stupeň vyhoření. Možným zdrojem protonů může být výkonný lineární urychlovač (dříve vyvíjen pro tzv. hvězdné války).

28. Obr.8.8 Reaktor pro transmutaci radioaktivních odpadů

29. Jedním z nejperspektivnějších řešení je uspořádání pevný grafit jako moderátor a tekuté palivo na bázi fluoridů (tvořené především aktinidy a štěpnými produkty). Velice důležité bude také podrobné studium fyzikálních předpokladů a podmínek transmutačních procesů a možného vlivu vysokých hustot toku neutronů na konstrukční materiály. 8.4.2. Blanket

30. Obr.8.9 Schéma uspořádání MSBR včetně sekundárního okruhu pro chlazení a chemické zpracování solí

31. Poměrně intenzivně se pracuje také na vývoji nových generací jaderných elektráren (jde zhruba již o generaci třetí, tři plus či dokonce čtvrtou) s tzv. pokročilými nebo perspektivními reaktory. Tyto pokročilé reaktory mají v sobě zahrnovat všechny dosavadní dobré zkušenosti, mají představovat potřebný bezpečnostní standard, vysokou provozní spolehlivost, dlouhou dobu životnosti a ekonomickou konkurence-schopnost s ostatními zdroji. Příkladem perspektivního reaktoru je reaktor s roztavenými solemi MSR (viz obr.8.10). V reaktoru MSR cirkuluje palivo tvořené roztavenými fluoridy uranu nebo plutonia rozpuštěné ve směsi roztavených fluoridů Na a Zr.

32. Obr.8.10 Schéma uspořádání reaktoru s roztavenými solemi (MSR).

33. Problematika kontinuální separace stabilních, resp. krátkodobých a dlouhodobých izotopů je významnou součástí studia systémů ADTT. Cílem přepracování paliva je změna složení palivové směsi tak, aby v reaktoru mohlo docházet k optimální transmutaci aktinidů a vybraných štěpných produktů, ať již z hlediska neutronického, bezpečnostního, nebo ekonomického. Radiochemická oblast je však podstatně širší než jenom separace, patří do ní celá oblast paliva pro ADTT, od jeho přípravy (převedení na fluoridy) až po konečné zpevnění zbylých odpadů. 8.4.3. Přepracování (separace) paliva systémů ADTT Pozn.: Separace by měla v případě používání fluoridů probíhat především pomocí speciálních odstředivek.

34. MSR (Molten Salt Reactor), MSBR (Molten Salt Breeder Reactor) – viz Obr.8.9. Princip chemického zpracování vychází ze zkušeností získaných při provozování jaderných reaktorů s roztavenou směsí fluoridů v 60. létech v Oak Ridge National Laboratory (ORNL) v USA. Byly zde provozovány tyto dva typy reaktorů: Pozn.:Chemickou problematikou systémů ADTT s roztavenými solemi se v současné době zabývají například tyto laboratoře: ORNL a Los Alamos (LANL) v USA, Kurčatovův ústav a NIIAR Dimitrovgrad v Rusku, několik univerzit a ústav Tokai Mura v Japonsku, Běloruská akademie věd v Minsku, Královský technologický institut ve Stockholmu ve Švédsku a také Ústav jaderného výzkumu Řež v České republice.

35. Teoretické i experimentální studium problematiky aplikace vnějšího zdroje neutronů pro řízení podkritického systému (jaderného transmutoru). Neutronika (statika) speciálního uspořádání jaderného paliva na bázi fluoridových solí v heterogenní mříži blanketu jaderného transmutoru. Časové chování (kinetika) systému neutronový zdroj (proměnné intenzity) - podkritický systém a vývoj automatizovaného řídícího systému. 8.5. Fyzikální problémy systémů ADTT Z hlediska reaktorové fyziky lze problematiku systému ADTT věcně členit na tři základní problémové oblasti :

36. Řešení problematiky spojeného systému podkritický reaktor‑neutronový zdroj, iniciovaný např. urychlovačem, je vázané na znalost jaderných dat a interakcí. V případě, že zdrojem neutronů jsou tříštivé reakce iniciované vysoce energetickými protony (1 až 2 GeV), pohybuje se energie neut­ronů v intervalu od několika set MeV až po tepelnou oblast se střední energií 0,025 eV. V současné době je hlavním problémem doplnit data pro energie vyšší než 20 MeV, neboť tato oblast leží za hranicí intervalu energií přicházejících do úvahy v současných reaktorových systémech.

37. Dále vyžadujeme i nové systémy kontroly a měření hlavních charakteristik. Základní veličinou je stupeň podkritičnosti, který se dosud tradičně zjišťoval na základě měření prostorového rozložení neutronových toků v dostatečně velkých (tzv. asymptotických) oblastech. Tento způsob není ale realizovatelný v relativně malých nebo silně heterogenních systémech. Efektivní koeficient násobení kefmá smysl pouze v oblasti, kdy kef 1, což při silné podkritičnosti není splněno a k popisu je v takovém případě nutno nalézt jiné (dynamické) charakteristiky, než jsou statická vlastní čísla.

38. Také použití proudícího paliva s sebou přináší některé nové fyzikální aspekty: • Čím více poroste množství proudícího paliva v primárních okruhu, tím pomaleji bude vyhořívat. • Při proudění paliva bude část mateřských jader zpožděných neutronů spolu se štěpnými produkty vynesena mimo aktivní zónu, což může vést k poklesu podílu zpožděných neutronů v zóně. • Při proudění zdola nahoru bude palivo nahoře teplejší. • V důsledku tření se bude měnit rychlostní profil po průřezu kanálu (u stěn kanálu bude palivo proudit pomaleji, uprostřed rychleji).

39. Systémy ADTT pracují za každých okolností jako podkritické (kef = 0.90  0.96), řízení systému lze provádět pomocí urychlovače a z fyzikálního hlediska nejsou potřebné řídící tyče. Neexistuje ani riziko nekontrolovatelného rozvoje štěpné řetězové reakce a nadkritických havárií. Hustota toku neutronů v systémech ADTT dosahuje hodnot až 1020 n.m-2.s-1, což je stokrát více než v současných tepelných reaktorech. Při těchto tocích se jedny z nejtoxičtějších radionuklidů ‑ vyšší aktinidy (237Np, 241Am) stávají palivem a i štěpné produkty nízkým účinným průřezem pro záchyt jsou spalovány efektivněji než v klasických tepelných reaktorech. Použitím terčíku z tekutého kovu se lze vyhnout problémům s tepelnou vodivostí a tepelným přenosem (pevný terč chlazený kapalinou). 8.6. Přednosti a nedostatky systémů ADTT 8.6.1. Výhody systémů ADTT

40. Postupný záchyt neutronů na produktech tříštivých reakcí v terčíku vede k jejich transmutaci zpět k těžším jádrům. To snižuje požadavky na úplnou chemickou separaci, a tedy odpadá i řešení problémů odpadu z terče. Postupný záchyt neutronu na materiálech terče vede k tvorbě vzácných plynů, a tak k čištění terče od prvků lehčích než xenon. Použití pevného paliva bylo opuštěno ve prospěch kapalného, protože doba života aktinidů v takto vysokých termálních tocích je velmi krátká a neumožňovala by rychlou výměnu paliva. Transmutace 90Sr a 137Cs je možná ve vysokých termálních a epitermálních tocích. S vyjímkou 137Cs není pro úspěšnou transmutaci nutná isotopická separace, navíc cesium a stroncium mohou být separovány isotopicky s využitím rozdílných poločasů rozpadu xenonu a kryptonu.

41. Vysoká investiční náročnost celého systému. V okolí terče dochází k zvýšenému toku energie, a to jak z hlediska tepelného výkonu, tak radiační zátěže. Je třeba dobře uvážit mj. i vhodné konstrukční materiály. Nutnost kontinuální chemické separace pro jednotlivé štěpné produkty a isotopické pro 137Cs, přičemž jde o operaci s vysokými aktivitami. Očekávané nároky na provozní úniky jsou vyšší než dosahované současnou technologií. Velká technologická náročnost zejména separační a urychlovačové části, zřejmě dlouhá doba transmutací. Absence prvních dvou bariér proti úniku radioaktivních látek z paliva do okolí v průběhu zpracování vyhořelého paliva (podobně je tomu tak v přepracovacích závodech), kterou je nutné nahradit jiným způsobem, což je v přepracovacích závodech ověřeno. S ohledem na vysokou vlastní spotřebu bude celková účinnost systému nižší než u běžných energetických zařízení. 8.6.2. Nevýhody systémů ADTT

42. Principy transmutačních technologií jsou známé, principiálně by systémy měly úspěšně pracovat, je však nutné dořešit všechny hlavní problémy (viz výše), a to z fyzikálních, technologických, provozních, časových a bezpečnostních hledisek. Realizace systémů ADTT by měla do značné míry řešit zejména: = přebytek plutonia (demontáž jaderných hlavic), = likvidaci, resp. výraznou redukci štěpných produktů a aktinidů ve vyhořelém jaderném palivu, zejména dlouhodobých, = čistou výrobu energie pro budoucí pokolení. V posledních letech byl dosažen zřetelný pokrok, řada neschůdných cest (např. použít přímo k transmutaci urychlených protonů a likvidovat aktinidy pomocí spalační reakce) již byla opuštěna, přesto tři hlavní oblasti (zdroj, blanket, separace) ve stadiu přímého průmyslového použití zdaleka nejsou. Použití systémů ADTT nepovede k eliminaci hlubinných úložišť, je však velká naděje na jejich nižší kapacitu (velká redukce objemu) a výrazně kratší dobu jejich možného negativního vlivu na životní prostředí. Shrnutí • Samostatnou otázkou může být, zda a v jakém rozsahu mohou systémy ADTT najít uplatnění v té které zemi (např. ČR, Maďarsko, ...) a co vše by to znamenalo.