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Anouchah Momeni Laboratoire des collisions atomiques et moléculaires Orsay

Étude expérimentale des processus multi-électroniques lors de collisions d'ions en incidence rasante sur une surface de LiF(001). Anouchah Momeni Laboratoire des collisions atomiques et moléculaires Orsay. Plan. Dispositif expérimental

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Anouchah Momeni Laboratoire des collisions atomiques et moléculaires Orsay

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  1. Étude expérimentale des processus multi-électroniques lors de collisions d'ions en incidence rasante sur une surface de LiF(001) Anouchah Momeni Laboratoire des collisions atomiques et moléculaires Orsay

  2. Plan • Dispositif expérimental • Résultats sur la formation des ions négatifs (Fo F-) et émission électronique lors de la simple capture • Double capture simultanée ( F+F- ) • Neutralisation Auger ( Ne+ Ne0 +e- ?)

  3. Motivations • Étude des interactions ions multichargés – surfaces: Xq+ ou X+ X0 et X- • Nécessité de comprendre les interactions élémentaires • Comprendre les processus électroniques de base • En particulier sur les isolants • Utilisation de la spectroscopie de translation et de la technique des coïncidences

  4. Conservation de l'énergie On connaît l'énergie initiale On mesure l'énergie finale et l'angle de diffusion  La Perte d'énergie électronique du projectile. Collisions en incidence rasante Erecul négligeable (DE=DEsc/N) Toute l'énergie perdue par le projectile sert aux transitions électroniques du projectile Efinale Einitiale qdiff ERecul Einitiale Efinale Principe de mesure • Collision unique • Collisions multiples sur les surfaces

  5. Einitiale Efinale E  eV et E//  keV Collisions rasantes • 10 à 20 sites actifs • Distance d'approche < paramètre de maille Une succession de collisions atomiques indépendantes ou non?

  6. Dispositif expérimental

  7. Détecteurs

  8. Quelques questions… • Comment former des ions H- et F- par simple capture sur LiF ? • D'où proviennent les électrons, des défauts de surfaces ? • Existe-t-il des états excités de la surface ? • Comment explique-t-on l'émission électronique ?

  9. Structure en énergie du LiF Bande de valence 13 eV sous le niveau du vide Bande de conduction 2 eV au-dessus du niveau du vide  Large bande interdite LiF Bande de Conduction 5 Bande interdite 10 Bande de Valence 15 20 25 Structure électronique

  10. H+ 600 eV à 3° sur LiF(001) H0 diffusés Collisions multiples avec des protons Les électrons proviennent de la bande de valence Reproduit par une loi binomiale : P(n)= CnsnPcn (1-Pc) ns-n Captures indépendantes

  11. LiF Bande de Conduction H – (0.75eV) 5 Bande interdite 10 BV 15 20 25 Formation d'un ion négatif En voie de sortie l'interaction coulombienne en –1/R entre le trou et l'ion négatif abaisse l'affinité électronique (Borisov-Sidis-Winter)  DE réduit +

  12. 12 eV 12 eV Les excitons de surface H+ 600 eV à 3° sur LiF(001) H0 diffusés El(exciton) = 1 eV Ebv = 13 eV Eex = 12 eV

  13. Modèle dynamique  près de la surface capture d'e- pour former H-  peuplement du niveau des excitons  détachement de l'e- sur un site F – voisin ou sortie en H- Modèle du H- précurseur

  14. LiF Bande de Conduction H – (0.75eV) F - (3.4eV) 5 Bande interdite 10 + BV 15 20 25 Formation d'un ion négatif Grâce à l'interaction en –1/R  DE réduit DE infini = DE mesuré Peut-on mesurer le défaut d'énergie local ?

  15. Formation d'un ion négatif Défaut d'énergie finie (3-4 eV) quantifiable par le seuil de formation

  16. Résumé • Sur les isolants l'ion négatif est précurseur de • L'émission électronique • Du peuplement des excitons • Formation de l'ion négatif facilitée par la localisation du trou laissé à la surface • Succession de processus mono-électroniques indépendants

  17. Double capture simultanée:F+ F- Collaboration H.Winter (Berlin)

  18. Double capture corrélée Données Orsay:  Données Berlin:  Il est plus facile de capturer 2 e- plutôt qu'un seul !!!

  19. En deux étapes F+ F0 F- Perte d'énergie -4.4 eV +9.6 eV total = 5.2 eV F+ F- Mesure de la perte d'énergie  7.6 eV DE = 2.4 eV attribuée à l'interaction entre trous Bilan énergétique

  20. LiF Bande de Conduction F+ Fo + DE  -4.4 eV Fo F- + DE  3 à 4 eV + + F - (3.4eV) 5 Bande interdite D(1 , 2 )  -3 eV 10 + + BV + + BV F+ F- + 2 DE  0 eV + 15 + 20 25 Défaut d'énergie de la double capture Ett 3 eV  Double capture est énergétiquement favorisée

  21. Pourquoi la fraction de F- reste < 40% ? Résumé • Fraction de Charge Corrélation au sens statistique • Perte d'énergie  Corrélation spatiale • Double capture énergétiquement favorisée par rapport à la simple capture

  22. Détachement du F- Taux de détachement : 50 %

  23. SF+ = 15% SF- = 30% 35% SFo = 10% F+ F+ (diffusion élastique) F- (double capture) F+ F+ Fo (Simple capture) + … Spectre de perte d'énergie F+ LiF, 1keV, qinc = 1.4°

  24. Taux de détachement : 50 % Spectre de perte d'énergie SF- = 30% SFo = 10% Taux de détachement de 25% sur ½ trajectoire

  25. Fo(direct) SC Fo+ Excitation F+ DC DC Fo +1e- Fo+ 1e- + + SC F° F° e- Niveau du vide Près de 70% d'ions F- formés par DC à la surface !! F– F– Excitation F– Formation du Fo par double capture

  26. F+ Fo F- 0 X X WFo -4.4 X 1/r12 WF- ~1 F+ +LiFo Fo +LiF+ F- +LiF++ Mécanisme responsable ? • Transition di-électronique (1/r12) ou transitions mono-électroniques (WF0 et WF-) du 2nd ordre • 80% de F- • Si les termes WFo et WF- = 0Fraction de F- 100 fois inférieure par rapport àWFo et WF- 0

  27. Résumé • Fractions de charge corrélation au sens statistique • Pertes d'énergie  corrélation spatiale • Double capture énergétiquement favorisée par rapport à la simple capture • Mécanisme de la double capture: transition mono-électronique du 2nd ordre

  28. Neutralisation Auger:Ne+ Neo processus di-électronique

  29. Ec=Ei-2W Ec=EK-2EL Effet Auger

  30. LiF Bande de Conduction 5 Bande interdite 10 BV 15 20 Ne+ (21.6eV) 25 Ebv=13 eV Ei(Ne+)=21,6 eV Sur LiF 2xEbv=26 eV > Ei(Ne+)=21,6 eV Neutralisation Auger bloquée

  31. Près de 70% des Neo sont diffusés sans émettre d'électrons ! Fraction de charge Ne+ 2keV sur LiF(001)

  32. Pertes d'énergie • Ne0 + e- DEA = DEseuil + Ee Ee 1.5 eV DEseuil = 7.5 ±1 eV

  33. d 1 a ~ 3.1 eV d a=0.6 7.6 ua Bilan d'énergie Transition di-électronique (2 e- de sites voisins) :DEseuil =2xEbv + Ett – Ei(Ne+) = 2x13 + Ett – 21,6 DEseuil (expérimentale) = 7,5 eV  interaction entre 2 trous : Ett = 3.1±1 eV Dans un milieu homogène Ett= 1/eR

  34. DET = 4±1 eV Neo sans électron • DET ne correspond pas à la capture d'un seul e- (2p) : DE = -8.6 eV • Eex = Ei(Ne)+ DET-Ebv(2p) = 12.6±1eV ! •  Processus de transfert-excitation

  35. LiF Bande de Conduction e- 0eV trion 5 10 BV 15 20 Ne+ (21.6eV) 25 Énergie de liaison du trion Eliaison = DEseuil– DET = 3.5±1 eV

  36. 16 eV 13 eV 8.6 eV Z=2.5ua Z= Modèle quasi-moléculaire Évolution des orbitales (Calcul Hartree-Fock; A. Borisov) à 3 ua énergie suffisante pour créer un trion à 2.5 ua énergie suffisante pour émettre un électron

  37. Interprétation Taux de neutralisation: G(R) = G0exp(-R/R0) R0 = 0.4 ua G0 = 1.1 Rayon de coupure: R > RC peuplement du trion R < RC émission d‘un électron RC=2.5 ua

  38. Résumé • Une neutralisation de type Auger mais sans émission électronique • Détermination directe de l'interaction trou-trou • Détermination d'une nouvelle excitation de surface et de son énergie de liaison: trion (complexe à 3 corps) • On dépense plus d'énergie (29 eV) qu'on en apporte (21.6 eV), la réaction est cinématiquement assistée

  39. Conclusion • Importance des excitations de surface: • Trions • Caractérisation de ces états grâce à la technique des coïncidences • Importance de l'interaction entre trous laissés à la surface • Description quantitative et qualitative (théorie: Borisov et Sidis)

  40. La bande de valence  VMad + Eaff  Un F- dans le cristal ~ Un F- dans le vide (Borisov) Au dessus d'un F- de la cible le projectile partage ~ le même potentiel VMad F- Li+ F- Li+ F- Eaff Le projectile dans le potentiel de Madelung

  41. Modèle de transition: ​​​​​​Demkov • Au seuil de formation; accès au défaut d'énergie local (Borisov-Sidis) Défaut d'énergie local Collaboration Orsay & Berlin

  42. Conservation de l'énergie On connaît l'énergie initiale On mesure l'énergie l'énergie finale La Perte d'énergie électronique du projectile. Collision en incidence rasante Erecul négligeable Toute l'énergie perdue sert aux transitions électroniques du projectile Même méthode pour N collisions Efinal ERecul Einitiale Efinale Principe de mesure • Collision unique • Collisions multiples

  43. qdiff ERecul Einitiale Efinale Efinale Einitiale

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