Charakterisierung optisch angeregter Halbleiter mit phasenaufgelöster Pump-Probe-Spektroskopie

1. Charakterisierung optisch angeregter Halbleiter mit phasenaufgelöster Pump-Probe-Spektroskopie Matthias Seemann AG Halbleiterphysik Universität Rostock 11. Juli 2005

2. Zeit Ultraschnelle Prozesse in Halbleitern Entfernung von Ladungsträgern Anregung/ Kohärenz Thermalisierung • Abschirmung • Streuung • Thermalisierung • Dephasierung • Exzitonen • Phononstreuung Rekombination Erzeugung von Ladungsträgern elektromagne-tisches Feld Polarisation P(t) Kohärenz Elektronen, Löcher Abb: Sundaram, Mazur, Nature 1, 2002

3. Zeit Ultraschnelle Prozesse in Halbleitern Entfernung von Ladungsträgern Anregung/ Kohärenz Thermalisierung • Abschirmung • Streuung • Thermalisierung • Dephasierung • Exzitonen • Phononstreuung Rekombination Erzeugung von Ladungsträgern elektromagne-tisches Feld Polarisation P(t) Kohärenz Elektronen, Löcher Abb: Sundaram, Mazur, Nature 1, 2002

4. Übersicht • Halbleitermodelle • Charakterisierung ultrakurzer Laserpulse • Verhalten der reflektierten Phase für gering angeregte Halbleiterschichten • Abhängigkeit der reflektierten Phase von der Ladungsträgerkonzentration in der Halbleiterschicht • Zusammenfassung

5. Übersicht • Halbleitermodelle • Oszillatormodell • quantenmechanische Modelle • Charakterisierung ultrakurzer Laserpulse • Verhalten der reflektierten Phase für gering angeregte Halbleiterschichten • Abhängigkeit der reflektierten Phase von der Ladungsträgerkonzentration in der Halbleiterschicht • Zusammenfassung

6. phänomenologische Dämpfungskonstante (alle dissipativen Prozesse) Räumliche Dispersion Oszillatormodell Eingrenzung von Gleichgewichtseigenschaften der Proben atomarer Oszillator Zwei-Niveausystem Polarisation dielektrische Funktion

7. Quantenmechanische Modelle Tanguymodell Halbleiter-Bloch-Gleichungen • isoliertes Exziton • dissipative Prozesse Lorentz- verbreiterung • angeregter Halbleiter • statistisches Vielteilchenmodell |Y> T2– Dephasierungszeit T1– Rekombinationszeit T – Temperatur V –Potential

8. Reflexion an Halbleiterschichten klassisches Modell der Reflexion im Rahmen der Maxwell-Gleichungen Dispersionsrelation der Polaritonen mikroskopisches Modell (Halbleiter) komplexerReflexionskoeffizient Amplitudenverhältnis der Polaritonwellen Pekar‘sche Randbedingungen

9. Übersicht • Halbleitermodelle • Charakterisierung ultrakurzer Laserpulse • Kreuzkorrelation (P.I.C.A.S.O.) • Spektrale Interferometrie (SI) • Verhalten der reflektierten Phase für gering angeregte Halbleiterschichten • Abhängigkeit der reflektierten Phase von der Ladungsträgerkonzentration in der Halbleiterschicht • Zusammenfassung

10. Phase des Lichtfeldes Zeitbereich Fourier-transformation Frequenzbereich spektrale Phase Spektrum1/2 Problem der Phasenrekonstruktion

11. Rekonstruktionsverfahren für die spektrale Phase F(w) Charakterisierung der anregenden Laserpulse Charakterisierung des emittierten Lichtfeldes Aufgabe P.I.C.A.S.O. (Phase and Intensity from Crosscorrelation And Spectrum Only) Spektrale Interferometrie Methode Vorteile • einfacher Aufbau • referenzfrei • Sensitivität • Eindeutige explizite Auswertung Nachteile • prinzipielle Vieldeutigkeiten der rekonstruierten Pulse • benötigt Referenzpuls • interferometrisch

12. P.I.C.A.S.O. zweiter Ordnung mit Intensitätskreuzkorrelation Kreuzkorrelation Spektrum

13. Simulation Messung mit SHG P.I.C.A.S.O. Messung von Pulsen mit kubischer spektraler Phase

14. Pulse mit kubischer spektraler Phase Spektrales Feld

15. Kreuzkorrelation Spektrum Güte der rekonstruierten Phase Spektrales Feld Differenz der spektralen Phasen Einfluß von Meßfehlern: (SNR – signal to noise ratio)

16. Spektrale Interferometrie Mach-Zehnder-Interferometer

17. Spektrale Interferometrie

18. Spektrale Interferometrie Transmissionsmessungen an Glasproben Bestimmung der Phase Y(w) des komplexen Transmissionskoeffizienten

19. Übersicht • Halbleitermodelle • Charakterisierung ultrakurzer Laserpulse • Verhalten der reflektierten Phase für gering angeregte Halbleiterschichten • Abhängigkeit der reflektierten Phase von der Ladungsträgerkonzentration in der Halbleiterschicht • Zusammenfassung

20. Reflexionsexperiment Bestimmung des komplexen Reflektionskoeffizienten r(w) Laser

21. Phase Y(w) der Reflektivität nicht-vorangeregter Halbleiter

22. Betrag |r(w)| der Reflektivität nicht-vorangeregter Halbleiter

23. Dispersionsrelation der Polaritonen nicht-vorangeregter Halbleiter - Tanguymodell

24. Dispersionsrelation der Polaritonen nicht-vorangeregter Halbleiter - Tanguymodell

25. Dispersionsrelation der Polaritonen nicht-vorangeregter Halbleiter - Tanguymodell

26. Phase Y(w) der Reflektivität nicht-vorangeregter Halbleiter – Vergleich mit Modellen

27. Phase Y(w) der Reflektivität nicht-vorangeregter Halbleiter – Vergleich mit Modellen Tanguymodell liefert die beste Übereinstimmung

28. Betrag |r(w)| der Reflektivität nicht-vorangeregter Halbleiter – Vergleich mit Modellen

29. Betrag |r(w)| der Reflektivität nicht-vorangeregter Halbleiter – Vergleich mit Modellen Tanguymodell liefert die beste Übereinstimmung

30. Phasenverhalten an Polaritonreso-nanzen bei geringer Anregung

31. Übersicht • Halbleitermodelle • Charakterisierung ultrakurzer Laserpulse • Verhalten der reflektierten Phase für gering angeregte Halbleiterschichten • Abhängigkeit der reflektierten Phase von der Ladungsträgerkonzentration in der Halbleiterschicht • Zusammenfassung

32. Phase Y(w) der Reflektivität im Grundzustand

33. Pump-Probe-Reflexionsexperiment Bestimmung des komplexen Reflektionskoeffizienten r(w) Laser Reflexion

34. Phase Y(w) der Reflektivität bei Variation des Pumpzeitpunktes

35. Phase Y(w) der Reflektivität beiVariation der Pumpleistung Messung Theorie (SBE)* * Modellierung und Berechnung durch G. Manzke

36. Abhängigkeit des p-Phasensprunges von der Anregungsdichte Modell der Halbleiter-Bloch-Gleichungen (G. Manzke)

37. Phasenverhalten an Polaritonreso-nanzen bei erhöhter Anregung Erhöhte Dämpfung des Exzitons Umklappen des p-Phasensprunges

38. Zusammenfassung • erfolgreiche Rekonstruktion von Laserpulsen mit P.I.C.A.S.O.-Methode zweiter Ordnung • Anwendbarkeit auf Pulse mit kubischer spektraler Phase • Bedingungen an die erforderliche Meßdynamik • erstmalige Messung von Sprüngen in der spektralen Phase an Fabry-Perot-Resonanzen der Halbleiterschicht • Verhalten der p-Sprünge hängt empfindlich von den die Lichtpropagation in der Schicht beeinflussenden Vielteilchen-Streuprozessen des Elektron-Loch-Ensembles ab. • Abhängigkeit vom Anregungszeitpunkt • Abhängigkeit von der Ladungsträgerdichte • Modellrechnungen im Rahmen des Formalismus der Halbleiter-Bloch-Gleichungen konnten bestätigt werden

39. Danksagung • Ich danke besonders • Herrn Prof. Dr. Stolz für die Themenstellung, Ideen und Vorschläge • Herrn Prof. Dr. Hommel und Herrn Dr. Passow für die Probenherstellung • Dr. Frank Kieseling für die Unterstützung im Labor • Dr. Günter Manzke und Robert Franz für die Durchführung der Modellrechnungen und Diskussionen • allen (ehemaligen) Mitarbeitern der AG Halbleiterphysik insbesondere Dr. Christoph Nacke, Lena Fitting, Dr. Gerd Rudlof und Dr. Birger Seifert • der Feinmechanischen Werkstatt des Institutes für Physik Ihnen für Ihre Aufmerksamkeit!

41. Zeitaufgelöste Pulspropagation Reflektiertes Feld E(t)

42. Reflektivität |r(w)|2 bei Variation der Pumpleistung nur sehr geringe Änderungen

43. Spektrale Interferometrie Interferogramm für l = 440.83 nm Interferometrische Stabilität ca. 80 Attosekunden

44. Polaritoninterferenz Dispersionsrelation und Reflektivität einer ZnSe-Epitaxieschichtprobe

45. ungepumpte komplexe Reflektivität Betrag |r(w)| • Fabry-Perot-Modenstruktur der verschiedenen Probenschichten im Oszillator-/Tanguymodell • effektive Schichtdicke (25.5 nm) etwas größer als die nominelle Schichtdicke (25 nm) qualit. Bestätigung des Eindringens der Polarisation in die Barriere (quanten-mechanisches Modell) Phase f(w) • erstmalige Messung des Auftretens von Sprüngen der Phase an Polaritonresonanzen

46. Dicke der exzitonischen Totschicht

47. Phase des Lichtfeldes Laserpuls im Zeitbereich im Frequenzbereich Spektrum Problem der Phasenrück-gewinnung

48. Verfahren zur Charakteri-sierung ultrakurzer Lichtpulse