Surfaces cristallines fluctuations et instabilités

1. Surfaces cristallinesfluctuations et instabilités cristaux d'hélium: un système modèle S. Balibar Laboratoire de Physique Statistique de l ’ENS (Paris, France) ENS, 27 nov 2003

2. publications co-signées avec: visiteurs étrangers et autres collaborateurs seniors: P. Nozières (ILL et Collège de France), D.O. Edwards et W.F. Saam (Ohio State U.) J.P. Bouchaud (ENS CEA, Saclay) M. Thiel, A. Willibald, P.Evers, A. Levchenko et P. Leiderer (Konstanz Univ.) H. Alles (Helsinki) et A. Ya. Parshin (Moscou) Etudiants, post-docs et autres membres du groupe à l'ENS: B. Castaing ( ENS Lyon) P.E. Wolf ( Grenoble), F. Gallet ( Jussieu), E. Rolley (ENS) C. Guthmann (ENS) F. Graner ( Grenoble) R.H. Torii ( Jet Prop. Lab) E. Chevalier ( Aerospatiale) Ingénieurs: C. Laroche (ENS Paris  ENS Lyon), J.C. Sutra-Fourcade (ENS)

3. formes cristallines: le cas du plomb T > 120 °C T > 120 °C la croissance révèle le facettage dans des directions de haute symétrie à basse température, davantage de facettes différentes microscopie électronique JJ Metois and JC Heyraud (CRMC2 - Marseille, France) 50 °C < T < 120 °C T < 50 °C

4. indium T > 100 °C 20 < T < 40 °C à basse température: de plus en plus de facettes photographies JJ Metois and JC Heyraud CRMC2 Marseille 40 < T < 100 °C T < 10 °C 10 < T < 20 °C

5. 1.4 K 1.1 K 0.5 K 0.1 K cristaux d'helium 4 cristaux d'helium 4 en croissance à partir de l' helium 4 superfluide photographies S.Balibar, C. Guthmann et E. Rolley, ENS, 1994 structure hcp (hexagonal close packed) à mesure que T baisse: "transitions rugueuses" (roughening transitions) successives

6. video sequence

7. la transition rugueuse T = 0.571 J à T = 0 les atomes minimisent leur énergie potentielle la surface est localisée sur l'un des plans cristallins, cad "lisse" Landau 1949: les surfaces cristallines sont lisses dans toutes les directions rationnelles (n,p,q) at T > 0 , fluctuations thermiques: ad-atomes, ad-lacunes, marches avec décrochements, terrasses... les surfaces sont "rugueuses" et délocalisées au dessus de TR , une température de transition rugueusequi dépend de l'orientation les surfaces rugueuses sont libres par rapport au réseau T = 0.632 J T = 0.667 J modèle "solid on solid " de Leamy and Gilmer 1975 TR = 0.63 J (J est l'énergie d'un lien entre proches voisins)

8. fluctuations des marches: l'énergie libre des marches s'annulle à TR un raisonnement simple: une marche à la surface d'un réseau cubique longueur Na, énergie de chaque lien : J énergie interne des marches: ~J/2 par longueur élémentaire a entropie: 3 possibilités sur chaque site, donc kB ln (3N)= NkB ln3 énergie libre par unité de longueur: b = (J/2 - kBT ln3)/a transition rugueuse à TR = J / 2kB ln3 ~ 0. 45 J / kB où les marches prolifèrent (leur énergie libre s'annulle) a Mais en fait, la surface n'est pas confinée sur un seul plan empilement de terrasses près de TR

9. a a a' a' f fluctuations de surface le modèle de sine - Gordon un hamiltonien effectif pour les déformations de la surface z(r): g = a + d2a /df2 : rigidité de surface (surface stiffness) • : surface tension de surface, i.e. énergie libre par unité d'aire V : potentiel cristallin hypothèses près de TR , assumptions : faible amplitude z (z << 1) couplage faible avec le réseau ( V/g << 1 ) calcul de renormalisation: Nozières 1985-94

10. une estimation approchée de TR Hamiltonien sine-Gordon: si V = 0 hauteur z ; composantes de Fourier zk ; équipartition de l'énergie  chaque mode a une amplitude <zk2> = kBT / gk2S (S=L2 est l'aire de la surface)  l'amplitude totale est divergence logarithmique comme pour la surface libre d'un liquide si V ≠ 0 , comme , si on remplace <z2> par son approximation T ln (L/a) / 2pg, la contribution à l'énergie de surface est qui diverge si T < TR = (2/p) ga2 : les fluctuations à grande échelle sont tuées par le potentiel cristallin à T < TR ; <z2> sature au-delà d'une certaine longueur de corrélation.

11. quelques prédictions théoriques la transition rugueuse est de type "Kosterlitz - Thouless" comme la transition superfluide en 2D, la transition liquide-solide en 2D, la transition magnétique du modèle XY, la transition isolant-conduteur d'un plasma 2D, etc. ordre infini : l'énergie libre des marches s'annule exponentiellement la rigidité de surface présente un "saut universel" et une singularité en racine carrée: T < TR : rigidité infinie g = ∞ (une surface lisse est plane) T = TR : g (TR) = p TR / 2a2 T > TR : g (T) = g (TR) [ 1 - (ttc)1/2] où t = T/TR - 1 est la température réduite (tc caractérise l'amplitude du couplage au réseau à l'échelle microscopique)

12. comparaison avec les expériencesdans l'helium: l'énergie de marche • l'énergie des marches s'annule exponentiellement: b ~ exp [ -p /2(ttc)1/2] • où t = 1 - TR/T est la température réduite • et tc mesure la force du couplage de la surface au réseau sous-jacent • mesure dans l'hélium (ENS 1983-92) : • TR = 1.30 K • tc = 0.58 (couplage faible)

13. liquide H v cristal d'helium (Wolf, Gallet, Balibar et al. (1983-87) une mesure dynamique faire croître un cristal à travers un trou observer la relaxation de la surface vers sa hauteur d'équilibre dans une cavité interférométrique: précision ~1 mm

14. nucléation de terrasses mesure interférométrique de la relaxation de la hauteur H d'une surface cristalline vers sa position d'équilibre évidence expérimentale: vitesse v = k Dm exp[-b 2/(3arCDm kBT)] différence de potentiel chimique: Dm = H (rC-rL)/rCrL pente  énergie de marche b marche terrasse a

15. linéaire et non-linéaire près de la température de transition rugueuse T < TR : croissance non-linéaire (v dépend de la force appliquée selon une loi quadratique (spirales autour de dislocations-vis) ou exponentielle (nucléation de terrasses) T > TR : croissance linéaire v = k Dm (attachement d'atomes un par un)

16. comportement critique du taux de croissance La théorie de renormalisation de Nozières's RG décrit aussi l' évolution du taux de croissance (i.e. la mobilité de la surface) ajustements avec les mêmes valeurs des paramètres que pour l'énergie des marches (TR = 1.30 K ; tc = 0.58 ; L0 = 4 a ) rugosité dynamique : les facettes sont détruites par une croissance rapide ( un"effet de taille finie" dans le calcul de renormalisation)

17. la relation universellekBTR = (2/p)g (TR) a2 • Quand T  TR = 1.30 K , la rigidité de surface •  g (TR) = p kBTR / 2 a2 = 0.315 erg.cm-2 accord avec les mesures de courbures de Wolf et al. et de Babkin et al. • universelle : ne depend pas de quantités micoscopiques telles que • le potentiel cristallin. • la théorie de Nozières's prédit aussi la variation angulaire de g , • comme un autre "effet de taille finie".

18. pression (bar) solide 25 liquide normal superfluide gaz 0 température (K) 2 1 une dynamique de croissance remarquable les cristaux d'helium 4 croissent à partir d'un superfluide (viscosité nulle, grande conductivité thermique) la chaleur latente est très faible (cf. diagramme de phases) cristaux extrêmement purs, de grande conductivité thermique -> résistance à la croissance négligeable dans le liquide et dans le solide, la vitesse de croissance n'est limitée que par des effets de surface surfaces lisses: mouvements de marches surfaces rugueuses: collisisions avec les phonons (cf. électrons dans les métaux) v = k Dm with k ~ T -4: le taux de croissance diverge à basse T les cristaux d'helium croissent suffisamment vite en dessous de 0.5K pour que des ondes de cristallisation puissent se propager à leur surface comme s'il s'agissait de liquides.

19. crystallization waves

20. 2 forces de rappel : - rigidité de surface g (à haute fréquence ou courte longueur d'onde) - gravité g ( à basse fréquence ou grande longueur d'onde) inertie : flux de masse dans le liquide ( rC > rL)  mesure expérimentale précise de la rigidité de surface g la relation de dispersion des ondes de cristallisation superfluide cristal

21. surfaces à marches simulation d'une surface (115) de cuivre (J. Lapujoulade, Saclay)

22. mesures de rigidité de surface Rolley et al. (ENS - Paris) PRL 72, 872 (1994) J. Low Temp. Phys. 99, 851 (1995)

23. pour une surface de faible angle d'inclinaison f par rapport à la facette, deux composantes du tenseur de rigidité: b : énergie de marche d : interaction entre marches l'anisotropie des surfaces à marches a f

24. l l interactions entre marches interaction entropique: pas de croisements car pas de surplombs les marches sont confinées par leurs voisines  réduction d'entropie répulsion entropique interaction élastique: recouvrement des champs de déformation del/l2 ~ g2/El2 (E : module d'Young) répulsionélastique:

25. interactions élastiques + entropiques courbe pleine: prédiction théorique pour des marches bien séparées (dans la limite f 0). dans l'helium les marches sont très étalées (couplage faible) et la mesure exige d'être faite à très faible inclinaison

26. distribution de largeurs de terrasses dans le silicium E.D. Williams and N.C. Bartelt, Science 251, 393 (1991) Schartzentruber et al. PRL 65, 1913 (1990)

27. experiences: Pawel Pieranski et al. (PRL 84, 2409, 2000 et Eur. Phys. J. E5, 317, 2001) théorie: P. Nozières, F. Pistolesi and S. Balibar, Eur. Phys. J. B24, 387 (2001) les transitions rugueuses des cristaux mous module de cisaillement << tension de surface: m a << g les marches se transforment en dislocations-coins sous la surface -> l'énergie de marche b ~ ma2/4p est très faible les marches sont très étalées,leur interaction élastique d ~ (ga)2 / ml2 est grande b et d se compensent, et la température de rugosité TR d'une surface (1,n,0) est : finalement, beaucoup de facettes parce que la cellule unité est grande ( a ~ 50 Angström) pour des surfaces (1, 1, 2) TR ~ 27000 K ! pour des surfaces (9, 8 , 15) TR ~ 360 K

28. une instabilité mécanique R.J. Asaro and W.A. Tiller 1972: un précurseur de la fracture et de la corrosion M.A. Grinfeld 1986-93 : instabilité mécanique  formation de motifs en hétéroépitaxie P. Nozières 1993 + C. Misbah 1994: l'instabilité est du premier ordre (saut d'amplitude au seuil) les sillons sont profonds et concentrent les contraintes seuil de contrainte:

29. étude expérimentale dans l'helium R. Torii and S. Balibar J. Low Temp. Phys. 89, 391 (1992) and M. Thiel, ..., S. Balibar and P. Leiderer Europhysics Lett. 26, 707 (1992) mesure de la longueur d'onde au seuil l* = 7 mm (the capillary length) et surtout de la déformation au seuil: u* = 7.5 10-5 en accord avec le calcul de Nozières l'instabilité est bien du premier ordre

30. formation spontanée de motifs en hétéroépitaxie une instabilité des films déposés en hétéroépitaxie formation de cristallites 3D (boites quantiques) pas de dislocations  une origine purement élastique ? composés GaxIn(1-x)AsyP(1-y) A. Ponchet et al. [ Appl. Phys. 74, 3778 (1993)] composés SiGe / Ge A.J. Pidduck et al. [ Thin Solid Film 78, 222 (1992)] désadaptation de la maille cristalline  une déformation locale u > 10-2 prédiction théorique : la longueur d'onde du mode le plus instable l ~ (g / Eu2) ~ 100 to 1000 nm une question relativement ouverte pas encore d'étude systématique (à ma connaissance).

31. conclusion la transition rugueuse et l'existence de facettes à la surface des cristaux l'interaction entre marches cristallines une instabilité mécanique des surfaces solides 2 articles de revue: S. Balibar and P. Nozières, "Helium crystals as a probe in materials science" Sol. State Comm. 92, 19, 1994 S. Balibar, H. Alles and A. Ya. Parshin "The surface of helium crystals" à paraître dans Rev. Mod. Phys. 2004