Alignement de molécules linéaires par impulsions laser de courtes durées

1. Alignement de molécules linéaires par impulsions laser de courtes durées Le 17 juin 2005 Vincent Renard Sous la direction de : Bruno Lavorel Olivier Faucher Laboratoire de Physique de l’Université de Bourgogne

2. Plan de l’exposé • Introduction • Modèle, dynamique de l’alignement de molécules linéaires • Méthodes « tout optique » • Dépolarisation • Défocalisation • Réseaux transitoires • Conclusions, perspectives

3. + + P(q) Introductioncontexte • Alignement moléculaire par impulsions laser régime adiabatique régime soudain • Mesure de l’alignement: technique d’imagerie technique optique

4. Ep pompe q y Introductionobjectifs • Impulsions femtosecondes (~100 fs): excitation en régime soudain • Molécules linéaires • Techniques optiques résolues en temps • Fournissent une information directement liée à <cos²q>

5. Plan de l’exposé • Introduction • Modèle, dynamique de l’alignement de molécules linéaires • Méthodes « tout optique » • Dépolarisation • Défocalisation • Réseaux transitoires • Conclusions, perspectives

6. a// a Base des états propres: Harmoniques sphériques Interaction avec une impulsion non résonnante polarisée linéairement Polarisabilité moyenne Anisotropie de polarisabilité e J0+2 J0 Solutions de l’équation de Schrödinger: J0-2 Transitions Raman Modèle Hamiltonien d’interaction Hamiltonien DJ=0, 2, 4… DM=0

7. Évolution en champ libre Rephasage du paquet d’ondes Alignement et délocalisation périodique J=6, M=3 J=4, M=0 J=6, M=0 J=2, M=0 J=4, M=4 J=0, M=0 Modèle simulations I= 13 TW/cm2

8. Grandeur usuelle pour l’alignement Apparaît naturellement dans les observables des technique optiques Fréquences Raman: Modèle description de l’alignement

9. alignement Délocalisation planaire Modèle évolution temporelle I=75 TW/cm² T=300 K CO2

10. Plan de l’exposé • Introduction • Modèle, dynamique de l’alignement de molécules linéaires • Méthodes « tout optique » • Dépolarisation • Défocalisation • Réseaux transitoires • Conclusions, perspectives

11. Méthodes « tout optique » • L’alignement modifie les propriétés optiques du milieu mesurées par une impulsion sonde de faible intensité • Point commun: toutes ces techniques fournissent une information directement liée à <cos2q>

12. Plan de l’exposé • Introduction • Modèle numérique, dynamique de l’alignement de molécules linéaires • Méthodes « tout optique » • Dépolarisation • Défocalisation • Réseaux transitoires • Conclusions, perspectives

13. nz ny Dépolarisation de l’impulsion sonde et analyse du signal Détection Dépolarisationsignal Molécules alignées: Milieu anisotrope

14. P1 A M P2 boxcar M P2 M M L PM L BS P1 polarisations Cellule statique ou jet moléculaire CO2 ou N2 P < 1 bar CC A M l/2 M M Source laser Sép. M Dépolarisationdispositif expérimental l=800nm t=100fs f=20 Hz E5mJ

15. CO2 B0=0,3902 cm-1 Tr=42,7 ps N2 B0=1,989 cm-1 Tr=8,38 ps Dépolarisationmolécules Da=2,5210-40C².m².J-1 Seuls les états J pairs sont peuplés Da=0,75410-40C².m².J-1 Les états J pairs sont deux fois plus peuplés que les états J impairs

16. Dépolarisationévolution et alignement - Lignes de base: Alignement permanent - Transformation des transitoires Imoy=13 TW/cm² Imoy=74 TW/cm² Imoy=140 TW/cm²

17. Extraction de la valeur <cos2q> Ajustement avec la théorie I=60TW/cm² Paramètres: pression, température (fixées), amplitude (arbitraire) Ieff/Imoy =0,7 Intensité (variable autour d’une valeur estimée) Dépolarisationévolution et alignement Imoy=74TW/cm² PRL, 90, 153601 (2003), PRA, 70, 033420 (2004)

18. Alignement sur le troisième transitoire <cos2q>=0,64 Dépolarisationsaturation moyenne Causes de la saturation: - saturation de l’alignement - ionisation des molécules

19. Dépolarisationeffet de volume Prise en compte du volume d’interaction dans le calcul But: améliorer l’ajustement de l’intensité -Prise compte de la saturation de l’alignement -Comparaison directe de l’intensité expérimentale et de l’intensité théorique Journal of Physics B, accepté

20. Dépolarisation  Avantages - efficace sur une large plage d’intensité  Inconvénients - sensible à la biréfringence des optiques

21. Plan de l’exposé • Introduction • Modèle numérique, dynamique de l’alignement de molécules linéaires • Méthodes « tout optique » • Dépolarisation • Défocalisation • Réseaux transitoires • Conclusions, perspectives

22. Impulsion gaussienne Gradient d’indice gaussien n Gradient d’indice positif nr0(t) w0 1 r Gradient d’indice négatif n0 nr0(t) Lien avec l’alignement r 1 Défocalisationgradient d’indice • Basée sur la variation de l’indice de réfraction dans le volume

23. Défocalisation z grand Modification du profil de la sonde Défocalisationeffet sur la propagation à grande distance Focalisation ou défocalisation nr0<0 nr0>0 z petit

24. Défocalisationdispositif Impulsion pompe Ipu(t) masque L1 d L3 L2 Caméra CCD ou PM CC Milieu moléculaire Impulsion sonde Ipr(t-t) Beam stop

25. Défocalisationrésultats

26. Iexp=54 TW/cm² Isim=46 TW/cm² Défocalisationrésultats Alignement au centre du faisceau Optics Letters, 30, 70 (2005)

27. Défocalisation  Avantages - simple à mettre en œuvre - utilisable quelque soit la polarisation de la pompe  Inconvénients - limité à des intensités moyennes

28. Plan de l’exposé • Introduction • Modèle numérique, dynamique de l’alignement de molécules linéaires • Méthodes « tout optique » • Dépolarisation • Défocalisation • Réseaux transitoires • Conclusions, perspectives

29. pompe w0 Q Stokes Ici 2Ici y Réseaux transitoiresles types de réseaux y z x

30. Esonde d Epompe EStokes Epompe S/J EStokes Esonde Esignal Réseaux transitoiresdispositif pompe Sép. l/2 Stokes P2 P3 Source laser sonde l/2 P1 cc boxcar L cc Configuration folded boxcar PM L Sp BF M M

31. Iimp=75 TW/cm² Iimp=19 TW/cm² Ithé=20TW/cm² Ic=300 TW/cm² Iimp=38TW/cm² Réseaux transitoiresréseau d’intensité Intensité crête Ic= 4Iimp Intensité moyenne Im~ Ic/4 = Iimp

32. Ici 2Ici f Pompe,sonde y Hamiltonien en polarisation elliptique x y z’ y’ x’ Stokes, signal z q Dipôle induit Réseaux transitoiresréseau de polarisation Ic= 2Iimp Polarisation elliptique: nouvelles transitions possibles Dm=0, ±2

33. très bien simulé par quelque soit l’intensité Ieff/Iimp < 1/2 Observable confirmée par des simulations numériques Réseaux transitoiresréseau de polarisation: température ambiante Iimp= 37 TW/cm² Ieff= 15 TW/cm2 Iimp= 78 TW/cm² Ieff= 30 TW/cm2 Iimp=135 TW/cm² Ieff= 55 TW/cm2

34. Réseaux transitoiresréseau de polarisation: basse température T=70K <cos2q>=0,52 Iimp=42 TW/cm² Ieff=20 TW/cm² <cos2q>=0,59 Iimp=55 TW/cm² Ieff=30 TW/cm²

35. Réseaux transitoiresréseau de polarisation: basse température <cos2q>=0,65 T=30K Iimp=47 TW/cm² Ieff=25TW/cm² Décalage des populations important et création d’une large cohérence

36. Réseaux transitoires •  Avantages • Sensibilité • -Modulation de l’alignement moléculaire dans l’espace •  Inconvénients • Trois faisceaux: mise en œuvre délicate

37. Plan de l’exposé • Introduction • Modèle numérique, dynamique de l’alignement de molécules linéaires • Méthodes « tout optique » • Dépolarisation • Défocalisation • Réseaux transitoires • Conclusions, perspectives

38. Dépolarisation • Défocalisation • Réseaux transitoires -Efficace jusqu’à des intensité très importantes -Simple -Utilisable quelque soit la polarisation -sensibilité très importante -Biréfringence des optiques - Efficace sur une plage d’intensité restreinte -difficulté de mise en oeuvre Conclusion Trois méthodes non intrusives

39. Perspectives - Application aux molécules asymétriques et aux polarisation elliptiques - Optimisation et contrôle de l’alignement moléculaire - Étude de l’ionisation des molécules et les applications…