La Caratterizzazione dei Rifiuti Nucleari Alessandro Dodaro ENEA FPN – RADCAT

1. 1 Ente per le Nuove tecnologie, l’Energia e l’Ambiente XVIII SETTIMANA della CULTURA SCIENTIFICA FPN – Fusione, Tecnologie e Presidio Nucleare 7 Marzo 2008 – C.R. ENEA Casaccia - Roma La Caratterizzazione dei Rifiuti Nucleari Alessandro Dodaro ENEA FPN – RADCAT Laboratorio Caratterizzazione Rifiuti Radioattivi C.R. Casaccia – Roma (ITALIA) FPN - Marzo 7, 2008, ENEA Casaccia, Roma, Italia

2. 2 Ente per le Nuove tecnologie, l’Energia e l’Ambiente Definizione di rifiuto radioattivo IAEA - “Rifiuto radioattivo: materiale che contiene o è contaminato con radionuclidi a concentrazioni di attività superiori ai livelli di rilascio stabiliti dall’Autorità di Controllo, e per il quale non è previsto alcun riutilizzo.” EURATOM - “Rifiuto radioattivo: qualsiasi materiale che contiene o è contaminato da radionuclidi e per il quale non è previsto alcun riutilizzo.” Art. 4 D.Lgs. 230/95 e smi - “Rifiuto radioattivo: qualsiasi materia radioattiva, ancorché contenuta in apparecchiature o dispositivi in genere, di cui non è previsto il riciclo o la riutilizzazione.” Guida Tecnica 26 APAT (ex ENEA-DISP) - “Rifiuto radioattivo: materiale utilizzato nell'impiego pacifico dell'energia nucleare contenente sostanzeradioattive e per il quale non è previsto il riutilizzo.” FPN - Marzo 7, 2008, ENEA Casaccia, Roma, Italia

3. 3 Ente per le Nuove tecnologie, l’Energia e l’Ambiente Origine dei rifiuti radioattivi L’esercizio degli impianti nucleari di ricerca, sperimentali e di potenza hanno generato rifiuti radioattivi di diversa tipologia, forma e composizione chimico-fisica. La disattivazione di una parte di essi hanno generato ulteriori quantitativi di rifiuto; inoltre, altri ne saranno prodotti durante le fasi di smantellamento di quelle ancora attive. I rifiuti radioattivi sono prodotti anche da attività mediche, diagnostiche, industriali e di ricerca scientifica. Questi, sebbene a minor contenuto specifico di radioattività, rappresentano, in termini quantitativi, una frazione non trascurabile dell’intero ammontare dei rifiuti radioattivi italiani FPN - Marzo 7, 2008, ENEA Casaccia, Roma, Italia

4. 4 Ente per le Nuove tecnologie, l’Energia e l’Ambiente Limiti di esenzione Per il rilascio incondizionato di rifiuti radioattivi sonoraccomandati o autorizzati valori di concentrazione derivati dai livelli annuali di dose massima alla popolazione, mediamente posta pari a 0.01 mSv. In confronto(*), nell’anno 2000, la dose media annua della popolazione è stata: • raggi cosmici più radioattività naturale (Radon): 2,4 mS • applicazioni mediche: 0,4 mS • test nucleari in atmosfera degli anni ‘60: 0,005 mS • incidente di Chernobyl: 0,002 mS • industria nucleare: 0,0002 mS Va ricordato, inoltre, che: • una TAC impegna per il paziente: 5 mS • un volo transoceanico di 10 ore impegna per il viaggiatore: 0.01 mSv • l’uso di fosfati come fertilizzanti impegna una dose media: 5 mS (*) United Nations Scientific Committee on the Effects of Atomic Radiation (UNSCEAR) FPN - Marzo 7, 2008, ENEA Casaccia, Roma, Italia

5. 5 Ente per le Nuove tecnologie, l’Energia e l’Ambiente Limiti di concentrazione derivati Per confronto si consideri che, Radiation Protection 122 EUR, riporta: • nel cemento 40K = 0,4 Bq/g • nel tufo 40K = 1,8 Bq/g • nel granito 40K = 0,64 Bq/g e, l’ICRP 30, nel corpo umano: • 40K = 0,06 Bq/g • 14C = 0,21 Bq/g IAEA-TECDOC-855 (1996) Radiation Protection 122 (2000) Ordinanza 5/2003 Commissario Delegato OPCM 3267/7 marzo 2003 FPN - Marzo 7, 2008, ENEA Casaccia, Roma, Italia

6. 6 Ente per le Nuove tecnologie, l’Energia e l’Ambiente Classificazione dei rifiuti • GUIDA TECNICA n° 26 – ENEA DISP • Rifiuti che al massimo in qualche anno, decadendo, raggiungono concentrazioni di radioattività inferiori ai valori imposti dall’articolo 6, punto 2, commi b) e c) del D.M. 14/07/1970 e i rifiuti a più lunga vita che sono già in concentrazioni inferiori a tali valori. Tali rifiuti possono essere rilasciati incondizionatamente I categoria Rifiuti che entro un massimo di qualche centinaio di anni raggiungono concentrazioni di radioattività dell’ordine di alcune centinaia di Bq/g, nonché quei rifiuti contenenti radionuclidi a vita molto lunga purché in concentrazioni di tale ordine. Tali rifiuti devono essere trattati e condizionati. II categoria Limiti II/III categoria • Alpha t>5y: 370-3700 Bg/g; Beta-g. t>100y: 370-3700 Bq/g; Beta-g. attivazione t>100y: 3700 Bq/g; 137Cs e 90Sr: 3,7 MBq/g; 60Co: 37 MBq/g; 3H: 1,85 MBq/g; 241Pu: 13 KBq/g; 242Cm: 74 KBq/g; Nuclidi t≤5y: 37 MBq/g. • Rifiuti che richiedono migliaia di anni per raggiungere, decadendo, concentrazioni di radioattività di alcune centinaia di Bq/g, nonché quelli contenenti emettitori a e di neutroni, indipendentemente dal loro periodo di dimezzamento. Fra tali rifiuti vengono considerati anche tutti i rifiuti che non rientrano nella II categoria. Tali rifiuti devono essere trattati e condizionati. III categoria FPN - Marzo 7, 2008, ENEA Casaccia, Roma, Italia

7. 7 Ente per le Nuove tecnologie, l’Energia e l’Ambiente Gestione dei Rifiuti Radioattivi I principi fondamentali nella gestione dei rifiuti radioattivi sono la protezione sanitaria dei lavoratori e delle popolazioni, la conservazione dell'ambiente e la salvaguardia delle future generazioni Lo smaltimento dei rifiuti radioattivi richiede il loro condizionamento in forme solide di provate caratteristiche, adatte a consentirne la manipolazione, il deposito temporaneo intermedio, il trasporto e lo smaltimento definitivo. Tra i criteri di accettabilità dei rifiuti radioattivi vi è la “chiara identificazione del tipo di rifiuto, della categoria o classe di appartenenza, della matrice di immobilizzazione, del tipo e del livello di radioattività ad esso associati” Le caratteristiche dei manufatti contenenti il rifiuto sono accertate mediante indagini chimiche e fisiche (caratterizzazione) e sono condotte sia sui rifiuti da condizionare sia sul processo di condizionamento che sul manufatto finale FPN - Marzo 7, 2008, ENEA Casaccia, Roma, Italia

8. 8 Ente per le Nuove tecnologie, l’Energia e l’Ambiente Condizionamento RifiutiRadioattivi • Obiettivo: immobilizzare, con la maggiore riduzione di volume possibile, il residuo radioattivo proveniente da processi di trattamento in un prodotto solido confezionato in apposite forme e contenitori aventi i requisiti seguenti: • ·        compatibilità fisico – chimica tra residuo radioattivo e matrice immobilizzante • ·        omogeneità • ·        ridotta solubilità e permeabilità ai liquidi acquosi • ·        resistenza meccanica • ·        resistenza agli agenti esterni (fisici, chimici, biologici) • ·        resistenza al calore, ai cicli termici, alle fiamme • ·        resistenza alle radiazioni • ·        stabilità nel tempo nel deposito di stoccaggio • Vetrificazione: condizionamento dei residui liquidi del ciclo di estrazione del riprocessamento, rifiuti HLW o di III Categoria (vetri borosilicati). • Cementazione: condizionamento di tutti gli altri residui secondari (materiale di guaina,acqua di decontaminazione, ecc.), rifiuti LILW o di II e III Categoria FPN - Marzo 7, 2008, ENEA Casaccia, Roma, Italia

9. 9 Ente per le Nuove tecnologie, l’Energia e l’Ambiente Condizionamento RifiutiRadioattivi FPN - Marzo 7, 2008, ENEA Casaccia, Roma, Italia

10. 10 Ente per le Nuove tecnologie, l’Energia e l’Ambiente Caratterizzazione RifiutiRadioattivi • Obiettivo: determinare le caratteristiche intrinseche dei materiali che costituiscono il prodotto condizionato alla data di fabbricazione. • Tecniche di analisi distruttive: effettuate in laboratorio con metodi chimici. • accurate e precise • tempi di misura lunghi • compromettono l’integrità del campione • campioni uniformi e sufficientemente rappresentativi di tutto il materiale • maggior rischio per gli operatori • Tecniche di analisi non distruttive: osservazione di radiazioni nucleari spontanee (passive) o indotte (attive) finalizzata ad analisi qualitative e quantitative di materiale nucleare. • non alteranol’aspetto fisico e la composizione chimica del materiale • tempi di misura generalmente brevi • accuratezze più modeste FPN - Marzo 7, 2008, ENEA Casaccia, Roma, Italia

11. 11 Ente per le Nuove tecnologie, l’Energia e l’Ambiente Caratterizzazione Rifiuti Radioattivi Laboratorio di Caratterizzazione Rifiuti Nucleari in Casaccia FPN - Marzo 7, 2008, ENEA Casaccia, Roma, Italia

12. 12 Ente per le Nuove tecnologie, l’Energia e l’Ambiente Strumentazione ENEA Casaccia SRWGA - SEA Radioactive Waste Gamma Analyser • rivelatore coassiale HPGe ad alta risoluzione (50% efficienza relativa, raffreddato ad Azoto liquido) • schermo cilindrico di Pb (spessore 10 cm) • due finestre di collimazione: cilindrica (1 cm diametro e 20 cm lunghezza) o rettangolare (2.5 cm X 10 cm X 20 cm) • liner di Cu, per ridurre gli effetti dei raggi X dal Pb. • catena elettronica digitale Canberra • motori elettrici controllati da due PC in sincronismo • 1 sorgente di trasmissione (In114m e Ag110m)contenuta in uno schermo a Pb. FPN - Marzo 7, 2008, ENEA Casaccia, Roma, Italia

13. 13 Ente per le Nuove tecnologie, l’Energia e l’Ambiente SRWGA – Tecniche di misura implementate • 1.OPEN GEOMETRY (OG) rifiuti radioattivi condizionati • omogenei • 2.SEGMENTED GAMMA rifiuti radioattivi condizionati SCANNING(SGS) quasi omogenei • 3.ANGULAR SCANNING (AS)rifiuti radioattivi condizionati con distribuzione di attività non uniforme • 4.TRANSMISSION and EMISSION • COMPUTERISED TOMOGRAPHYtutti i tipi di rifiuti • (TCT –ECT) FPN - Marzo 7, 2008, ENEA Casaccia, Roma, Italia

14. 14 Ente per le Nuove tecnologie, l’Energia e l’Ambiente SRWGA – Tecniche di misura implementate • TRANSMISSION and EMISSION • COMPUTERISED TOMOGRAPHY • (TCT –ECT) OPEN GEOMETRY (OG) Tempi di misura:40 minuti SEGMENTED GAMMA SCANNING(SGS) Tempi di misura:3 – 6 h ANGULAR SCANNING (AS) Tempi di misura:0.5 h per segmento Tempi di misura: single pencil beam: 12 – 24 h fan beam: 9 – 18 h FPN - Marzo 7, 2008, ENEA Casaccia, Roma, Italia

15. 15 Ente per le Nuove tecnologie, l’Energia e l’Ambiente Sistemi di Spettrometria Gamma in Situ • Sistemi di misura costituiti da un singolo rivelatore tarato sperimentalmente (con sorgenti certificate) o matematicamente ( mediante codici di calcolo di tipo Monte Carlo). • Obiettivo • Identificare isotopi radioattivi e determinare qualitativamente la quantità di materiale radioattivo. FPN - Marzo 7, 2008, ENEA Casaccia, Roma, Italia

16. 16 Ente per le Nuove tecnologie, l’Energia e l’Ambiente Strumentazione ENEA Casaccia ISOCS – In Situ Object Counting System • rivelatore BEGe “Broad Energy Germanium” ad alta risoluzione (diametro 60 mm e spessore 25 mm; raffreddato ad Azoto liquido) “ISOCS Characterised” • carrello per l’alloggiamento del rivelatore, schermi di Pb e collimatori • schermi di Pb: 2.5 cm e 5 cm • collimatori 30°, 90°, e 180° per minimizzare la radiazione di fondo e limitare il cono di vista. • un InSpector 2000 “Portable Spectroscopy Analyser” • un PC IBM-compatibile con il software Genie 2000 per l’analisi degli spettri gamma. • ISOCS In Situ Calibration Software FPN - Marzo 7, 2008, ENEA Casaccia, Roma, Italia

17. 17 Ente per le Nuove tecnologie, l’Energia e l’Ambiente ISOCS - Applicazioni • Determinazione della concentrazione di radionuclidi nel suolo, pareti, soffitti, pavimenti ecc. • Valutazioni di decontaminazione e decommissioning di impianti e laboratori (valutazione dello stato di avanzamento del processo di decontaminazione). • Misure di radioattività presente in contenitori di varia natura e forma (fusti e containers di rifiuti radioattivi). Tempi di misura tipici: 1 – 2 h a seconda delle condizioni sperimentali FPN - Marzo 7, 2008, ENEA Casaccia, Roma, Italia

18. 18 Ente per le Nuove tecnologie, l’Energia e l’Ambiente Tecniche Neutroniche Passive • Obiettivo • determinazione della quantità di materiale fertile (238Pu, 240Pu, 242Pu) presente nel rifiuto a partire dai neutroni rivelati. • I neutroni rivelati possono essere ricondotti a • fissione spontanea • reazioni (a,n) su materiali leggeri causate dalle particelle a prodotte nel decadimento dei nuclei pesanti • fissione indotta sul materiale in esame, dai neutroni provenienti da fissione spontanea o da reazioni (a,n) • E’ possibile correlare alla massa di materiale fissile i neutroni da fissione spontanea, ma quelli dovuti a reazione (a,n) costituiscono essenzialmente un disturbo. Le Tecniche di Correlazione Temporale sono in grado di discriminare la provenienza dei neutroni e attribuire il giusto peso alla componente dovuta alla fissione spontanea caratteristica nei nuclei fertili. FPN - Marzo 7, 2008, ENEA Casaccia, Roma, Italia

19. 19 Ente per le Nuove tecnologie, l’Energia e l’Ambiente Correlazione temporale dei neutroni Impulsi dovuti a neutroni da reazione (a,n) Impulsi dovuti a neutroni da fissione spontanea Impulsi dovuti a entrambi i tipi di reazione FPN - Marzo 7, 2008, ENEA Casaccia, Roma, Italia

20. 20 Ente per le Nuove tecnologie, l’Energia e l’Ambiente Tecniche Neutroniche Passive • Componenti fondamentali: • rivelatori di neutroni a 3He • sistema di moderazione (tipicamente polietilene ad alta densità) • liner di Cd per il taglio dei neutroni termalizzati dalla matrice • software che implementi una delle analisi di correlazione temporale • Tempi di misura tipici: • 1 – 6 h a seconda del quantitativo di materiale presente nel fusto FPN - Marzo 7, 2008, ENEA Casaccia, Roma, Italia

21. 21 Ente per le Nuove tecnologie, l’Energia e l’Ambiente Tecniche Neutroniche Attive • Obiettivo • determinazione della quantità di materiale fissile (239Pu, 241Pu, 235U) presente nel rifiuto a partire dai neutroni rivelati. • Le Tecniche Neutroniche Attive sono basate sulla stimolazione esterna, ottenuta tramite sorgenti di neutroni, di radiazione misurabile emessa dal campione in misura. • Nella Tecnica di Interrogazione Neutronica, i neutroni di interrogazione, opportunamente termalizzati, generano fissioni indotte sul materiale presente nel campione, le quali possono essere seguite o dalla rivelazione in coincidenza dei neutroni emessi o dal loro conteggio totale. La Tecnica di Interrogazione Gamma, usata per determinare la massa totale degli attinidi presenti nel fusto (238U), si basa sulla reazione di fotofissione che viene indotta sui nuclei fertili da radiazione X ad alta energia e sulla conseguente rivelazione dei neutroni ritardati emessi. FPN - Marzo 7, 2008, ENEA Casaccia, Roma, Italia

22. 22 Ente per le Nuove tecnologie, l’Energia e l’Ambiente Tecniche Neutroniche Attive • Componenti fondamentali: • rivelatori di neutroni a 3He • sistema di moderazione (tipicamente polietilene ad alta densità) • sorgente di neutroni • software che implementi la tecnica DDT • Tempi di misura tipici: • 0.5 – 2 h a seconda del quantitativo di materiale presente nel fusto FPN - Marzo 7, 2008, ENEA Casaccia, Roma, Italia

23. Tomografia gamma in trasmissione Determinazione della distribuzione spaziale di densità della matrice Tomografia gamma in emissione Determinazione dell’attività dei gamma-emettitori e della distribuzione spaziale di attività dei transuranici Interrogazione neutronica attiva Determinazione dell’attività dei radionuclidi fissili note le distribuzioni di densità e attività Interrogazione gamma attiva Determinazione dell’attività dei radionuclidi fertili note le distribuzioni di densità e attività 23 Ente per le Nuove tecnologie, l’Energia e l’Ambiente Conclusioni SISTEMA INTEGRATO Caratterizzazione completa di un fusto< 3 ore FPN - Marzo 7, 2008, ENEA Casaccia, Roma, Italia