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« Un gap peut en cacher un autre » Une exploration de la phase supraconductrice des cuprates par sonde Raman électronique. Mathieu Le Tacon - Travail de thèse effectué sous la direction d’Alain Sacuto - Matériaux et Phénomènes Quantiques - au Laboratoire de Physique du Solide - ESPCI.
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« Un gap peut en cacher un autre » Une exploration de la phase supraconductrice des cuprates par sonde Raman électronique Mathieu Le Tacon - Travail de thèse effectué sous la direction d’Alain Sacuto - Matériaux et Phénomènes Quantiques - au Laboratoire de Physique du Solide - ESPCI
TC T < Tc Soutenance de thèse – Paris, le 13 Novembre 2006 Le phénomène de Supraconduction : 1911 (K. Onnes) Résistance (W) Annulation de la résistance électrique Température (K) T > Tc Diamagnétisme parfait (1933, Meissner-Ochsenfled ) H 1
Soutenance de thèse – Paris, le 13 Novembre 2006 Le phénomène de Supraconduction : 1911 (K. Onnes) 2
D ( ) ¢ 0 ¡ C k T B / e v dI/dV ~ n(E) C (mJ/mol deg) E (meV) Mesures spectroscopiques (Giaver, PR 1960) T(K) Mesures thermodynamiques (Philipps, PR 1959) Soutenance de thèse – Paris, le 13 Novembre 2006 1957 : La théorie BCS (J. Bardeen, L. Cooper et R. Schrieffer) Supraconducteur : Nouvel état fondamental de la matière Surface de Fermi Etat lié : appariement des électrons (paires de Cooper) + Interaction attractive Prédiction clé : Existence d’un gap D a Tc dans les excitations électroniques 3
D ( ) ¢ 0 ¡ C k T B / e v dI/dV ~ n(E) C (mJ/mol deg) E (meV) Mesures spectroscopiques (Giaver, PR 1960) T(K) Mesures thermodynamiques (Philipps, PR 1959) Soutenance de thèse – Paris, le 13 Novembre 2006 1957 : La théorie BCS (J. Bardeen, L. Cooper et R. Schrieffer) • : énergie gagnée par électron lors de la condensation supraconductrice Energie à fournir pour briser une paire de Cooper : 2D 3
Soutenance de thèse – Paris, le 13 Novembre 2006 Plan de l’exposé Quelques propriétés des cuprates supraconducteurs Notre sonde : la diffusion Raman électronique Principes Dispositif expérimental Influence du dopage sur la dynamique des quasiparticules dans l’état supraconducteur Nécessité de 2 échelles d’énergie pour décrire l’évolution du gap dans l’état supraconducteur des cuprates Effet des impuretés Gap supraconducteur et pseudogap 4
Soutenance de thèse – Paris, le 13 Novembre 2006 Plan de l’exposé Quelques propriétés des cuprates supraconducteurs Notre sonde : la diffusion Raman électronique Principes Dispositif expérimental Influence du dopage sur la dynamique des quasiparticules dans l’état supraconducteur Nécessité de 2 échelles d’énergie pour décrire l’évolution du gap dans l’état supraconducteur des cuprates Effet des impuretés Gap supraconducteur et pseudogap 4
Cuprates – Généralités Soutenance de thèse – Paris, le 13 Novembre 2006 Famille nombreuse : YBa2Cu3O6+x, Bi2Sr2Can-1CunO2n+4+x (n =1,2 ou 3), La2-xSrxCuO4, etc…. Cu O Empilements de plans CuO2 Plans réservoirs de charge • Insertions (ex. O dans YBa2Cu3O6+x) • Substitutions cationiques • (La2+/Sr3+ dans La2-xSrxCuO4) Modification de la densité de porteurs de charge au sein des plans CuO2 = DOPAGE 5
Diagrame de phase des Cuprates “dopés trous” TN TC Isolant de Mott Supraconducteur Gap de symétrie d Soutenance de thèse – Paris, le 13 Novembre 2006 Physique des électrons fortement corrélés + Basse dimensionnalité Optimalement dopé Sous dopé Sur dopé Tc record : 135 K HgBa2Ca2Cu3O8+d (165 K sous pression) Température 0 6 Dopage en trous des plans CuO2
Diagrame de phase des Cuprates “dopés trous” TN TC TC Isolant de Mott Supraconducteur Gap de symetrie d Supraconducteur Gap de symétrie d Soutenance de thèse – Paris, le 13 Novembre 2006 • Transport «marginal» : violation de Wiedemann-Franz, raba T • «Quasiparticules» très amorties Optimalement dopé Sous dopé Sur dopé « Métal » étrange Température 0 6 Dopage en trous des plans CuO2
Diagrame de phase des Cuprates “dopés trous” Optimalement dopé Sur dopé TN « Métal » étrange TC Isolant de Mott Supraconducteur Gap de symétrie d Soutenance de thèse – Paris, le 13 Novembre 2006 • «Gel» d’une partie des excitations de basse énergie • Renforcement des fluctuations magnétiques Sous dopé T* PseudoGap Température 0 6 Dopage en trous des plans CuO2
Diagrame de phase des Cuprates “dopés trous” Tx TN TC Isolant de Mott Supraconducteur Gap de symétrie d Soutenance de thèse – Paris, le 13 Novembre 2006 • Disparition des fluctuations magnétiques • Propriétés de transport « plus conventionnelles » Optimalement dopé Sous dopé Sur dopé T* « Métal » étrange Métal un peu moins étrange (Normal ?) PseudoGap Température ? 0 6 Dopage en trous des plans CuO2
Diagrame de phase des Cuprates “dopés trous” Tx TN TC Isolant de Mott Supraconducteur Gap de symétrie d Soutenance de thèse – Paris, le 13 Novembre 2006 But de ce travail : exploration de la phase supraconductrice 1- Faire varier le dopage (HgBa2CuO4+d = Hg-1201, Tcmax=95K) 2- Utiliser des impuretés (au dopage optimal, YBa2Cu3O7-d = Y-123) Optimalement dopé Sous dopé Sur dopé T* Température TC p = 0.18 p = 0.09 0 6 Dopage en trous des plans CuO2
Diagrame de phase des Cuprates “dopés trous” Tx TN Isolant de Mott Soutenance de thèse – Paris, le 13 Novembre 2006 But de ce travail : exploration de la phase supraconductrice 1- Faire varier le dopage (HgBa2CuO4+d , Hg-1201, Tcmax=95K) 2- Utiliser des impuretés (au dopage optimal, YBa2Cu3O7-d = Y-123) Optimalement dopé Sous dopé Sur dopé T* Température TC 0 6 Dopage en trous des plans CuO2
Soutenance de thèse – Paris, le 13 Novembre 2006 Plan de l’exposé Quelques propriétés des cuprates supraconducteurs Notre sonde : la diffusion Raman électronique Principes Dispositif expérimental Influence du dopage sur la dynamique des quasiparticules dans l’état supraconducteur Nécessité de 2 échelles d’énergie pour décrire l’évolution du gap dans l’état supraconducteur des cuprates Effet des impuretés Gap supraconducteur et pseudogap
Notre moyen d’investigation : La diffusion inélastique de la lumière (1928) ! Soutenance de thèse – Paris, le 13 Novembre 2006 Sir C.V. Raman (1888-1970) Prix Nobel 1930 Vibrations du réseau (phonons) Excitations magnétiques(magnons : J) Excitations électroniques (polarons, plasmons, gap) Diffusion Rayleigh (élastique) à w = 0 cm-1 ~106-8 plus intense que la diffusion Raman ! 7
~ ~ ~ ~ ~ ~ k k k ~ ~ ~ ~ ¡ ¡ e ! q e = = S I I I I S I s ; ; ; ; pairee- / trou La diffusion Raman électronique Soutenance de thèse – Paris, le 13 Novembre 2006 EI+ħWI Photon diffusé ES=EI+ħw EF Photon incident EI q = moment transferé au système = kS – kI (~ 107 m-1) << 2p/a, kF (~ 1010 m-1) c(w) : fonction réponse d’un «pseudo-opérateur densité » 8
Sonder la dynamique des charges dans différentes régions de l’espace réciproque eI eS eS eI B2g A1g eI |gB2g| |gA1g| -p/a ky -p/a ky p/a -p/a ky eS p/a p/a p/a kx kx kx -p/a -p/a -p/a Soutenance de thèse – Paris, le 13 Novembre 2006 Vertex Raman : dépend de la polarisation des photons incidents et diffusés B1g |gB1g| 9
10mm Soutenance de thèse – Paris, le 13 Novembre 2006 Le Dispositif Expérimental CCD G1 G2 G3 s2 s3 s1 Analyseur (eS) L A S E R Doigt froid • Rotation des axes du cristal par rapport à la polarisation de la lumière Elargissement du faisceau Polariseur (eI) • Suppression de la diffusion Rayleigh • Mesure de l’intensité de la lumière diffusée en fonction du déplacement Raman 10
Soutenance de thèse – Paris, le 13 Novembre 2006 Le Dispositif Experimental… en vrai périscope Détecteur (CCD) Écran de contrôle cryostat Monochromateur à prisme CCD L3 Cryostat L4 Monochromateur à Prisme LASER LASER D2 D1 L2 L1 Téléscope 11
M.V.Klein, S.B.Dierker (84) T.P.Devereaux, D. Einzel (95) ~ ( ) Gap de symétrie s k ¢ ¢ = 0 e ~ ~ e * + 2 2 ( ) ( ) e k k ^ » ^ ^ ¢ ¢ i + + N ° ! ¿ ¿ ¿ 2 ~ ~ 0 3 1 ~ ^ B ¼ n k k F ( ) ( ) k G i 1 2 0 0 ( ) g g X R ~ ~ ~ ! ^ ^ = 2 £ ¤ ' 0 0  ! e ( ) ( ) ( ) ( ) j k ^ k ^ k n T I T G G i i i e ; e ¡ B ¡ 2 2 p/a -p/a ky  ! m ° r ¿ ! ¿ ! q ( ) 2 e = » ( ) + ¢ i 3 3 1 2 i i 0 + ¡ ¡ B B g g n n m ! ; ; ! ! ~ ! ( ) ( ) 1 2 1 2 m ( ) 2 2 ~ ~ g g g g n k ¢ 4 ¡ k k ! p/a ~ k F S ! n ; kx -p/a Soutenance de thèse – Paris, le 13 Novembre 2006 Réponse Raman théorique pour un supraconducteur 12
p/a -p/a ky p/a kx -p/a ~ ( ) ( ) k Á ¢ ¢ 2 c o s = 0 ~ ~ * + 2 2 ( ) ( ) k k ¢ N ° 2 B ¼ F ( ) 1 2 0 0 ( ) g g R ' Â ! e B q ( ) 1 2 g g ! ~ ( ) 2 2 k ¢ 4 ¡ - ! F S + f Soutenance de thèse – Paris, le 13 Novembre 2006 Réponse Raman théorique pour un supraconducteur Gap de symétrie d Régions Anti-nodales Régions Nodales 13
Réponses nodales et anti-nodales des cuprates optimalement dopés (p,0) (p,p) (p,0) G (p,p) G Soutenance de thèse – Paris, le 13 Novembre 2006 T (~100 K) > Tc HgBa2CuO4+d YBa2Cu3O7-d B1g B2g 14
Réponses nodales et anti-nodales des cuprates optimalement dopés (p,0) (p,p) (p,0) G (p,p) G Soutenance de thèse – Paris, le 13 Novembre 2006 T (~100 K) > Tc T (~10 K) << Tc HgBa2CuO4+d YBa2Cu3O7-d B1g B2g 15
Réponses nodales et anti-nodales des cuprates optimalement dopés (p,0) (p,p) (p,0) G (p,p) G Soutenance de thèse – Paris, le 13 Novembre 2006 Dc’’(w) = c’’(w, 10 K) - c’’(w, 100 K) HgBa2CuO4+d YBa2Cu3O7-d B1g wB1g wB1g B2g wB2g wB2g 16
& ¢ 2 ´ ! ! B B 0 1 2 g g Compatible avec la symétrie d 1 échelle d’énergie contrôle la dynamique des quasiparticules dans l’état supraconducteur : D0 Soutenance de thèse – Paris, le 13 Novembre 2006 wB1g, wB2get2D0dans les cuprates optimalement dopés Raman : X. K. Chen (92), L.V. Gasparov (97),M. Kang (96), T.Staufer (92), O. V. Misochko (99), S. L. Cooper (88), A. Sacuto (00), Y.Gallais (03) *STM 20 8.7 kBTc et ARPES: 8.5 kBTc Remarque : 2D0 >> 2DBCS = 4.28 kBTc 17
Soutenance de thèse – Paris, le 13 Novembre 2006 Plan de l’exposé Quelques propriétés des cuprates supraconducteurs Notre sonde : la diffusion Raman électronique Principes Dispositif expérimental Influence du dopage sur la dynamique des quasiparticules dans l’état supraconducteur Nécessité de 2 échelles d’énergie pour décrire l’évolution du gap dans l’état supraconducteur des cuprates Effet des impuretés Gap supraconducteur et pseudogap
TN TC Isolant de Mott Supraconducteur Gap de symétrie d Soutenance de thèse – Paris, le 13 Novembre 2006 Influence du dopage sur la dynamique des quasiparticules dans l’état supraconducteur HgBa2CuO4+d = Hg-1201 Tcmax=95K Dorothée Colson, SPEC (Saclay) Température Tc = 92 K p = 0.18 TC Tc = 63K p = 0.09 0 18 Dopage en trous des plans CuO2
(p,0) (p,p) G Perte très rapide de la réponse Anti-nodale Soutenance de thèse – Paris, le 13 Novembre 2006 Evolution de la réponse anti-nodale avec le dopage Sur-dopé Tc = 92 K Hg-1201 Opt.-dopé Tc = 95 K B1g Sous-dopé Tc = 78 K 19
Isolant AF (p,0) (p,p) sous-dopé G Optimalement dopé Soutenance de thèse – Paris, le 13 Novembre 2006 Evolution de la réponse anti-nodale avec le dopage Isolant AF sous-dopé optimalement dopé sur-dopé 20 Sugai et al., PRB 2003
Hg-1201 Paire e-/ trou Barbiellini et Jarlborg, PRB 1994 Soutenance de thèse – Paris, le 13 Novembre 2006 La diffusion Raman : effets de résonance EI+ħWI Lorsque ħWI ~ Transition interbande ES=EI+ħw EF EI Exaltation de la section efficace Raman ! 21
(p,0) (p,p) G Soutenance de thèse – Paris, le 13 Novembre 2006 Effets de résonance dans Hg-1201 B1g • Pas de dépendance de l’énergie du pic avecl • Disparition des phonons aux grandes longueurs d’onde • Forte augmentation de la renormalisation à 647.1 nm !!! 22 Le Tacon et al., PRB 2005
Evolution des réponses nodales et anti-nodales avec le dopage (p,0) (p,p) (p,0) G (p,p) G Soutenance de thèse – Paris, le 13 Novembre 2006 Sur-dopé Tc = 92 K B2g B1g Opt.-dopé Tc = 95 K lI = 514.52 nm lI = 647.1 nm Sous-dopé Tc = 63 K 23
Evolution des réponses nodales et anti-nodales avec le dopage (p,0) (p,p) (p,0) G (p,p) G Soutenance de thèse – Paris, le 13 Novembre 2006 Sur-dopé Tc = 92 K B2g B1g Opt.-dopé Tc = 95 K lI = 514.52 nm lI = 647.1 nm Sous-dopé Tc = 63 K 23
2 échelles d’énergie dans l’état supraconducteur des cuprates sous dopés Soutenance de thèse – Paris, le 13 Novembre 2006 AntiNoeuds Noeuds wNaTc/Tcmax =1 - 82.6 (p - 0.16)2 24
2 échelles d’énergie dans l’état supraconducteur des cuprates sous dopés Soutenance de thèse – Paris, le 13 Novembre 2006 Données des groupes de R. Hackl et S. Sugai AntiNoeuds Noeuds wNaTc/Tcmax =1 - 82.6 (p - 0.16)2 24
2 échelles d’énergie dans l’état supraconducteur des cuprates sous dopés Soutenance de thèse – Paris, le 13 Novembre 2006 STM Surdopé AntiNoeuds Sousdopé Jonctions brisées Surdopé Noeuds wNaTc/Tcmax =1 - 82.6 (p - 0.16)2 Sousdopé Renner et al., PRL 98 Miyakawa et al., PRL 98 Zasadzinski et al., PRL 01, etc… 24
2 échelles d’énergie dans l’état supraconducteur des cuprates sous dopés Soutenance de thèse – Paris, le 13 Novembre 2006 ARPES Campuzano et al., PRL99 Ding et al., PRL01 … AntiNoeuds Noeuds wNaTc/Tcmax =1 - 82.6 (p - 0.16)2 24
2 échelles d’énergie dans l’état supraconducteur des cuprates sous dopés Soutenance de thèse – Paris, le 13 Novembre 2006 2 échelles d’énergie 1 échelle d’énergie BILAN Bonne correspondance Raman, ARPES et tunnel aux anti-noeuds Dm augmente et l’amplitude du pic de cohérence diminue quand p diminue AntiNoeuds Noeuds L’énergie caractéristique wN de la réponse nodale suit Tc wNaTc/Tcmax =1 - 82.6 (p - 0.16)2 24 Le Tacon et al., Nature Physics 2006
Description BCS de la phase supraconductrice (p,0) (p,p) (p,0) G (p,p) G Soutenance de thèse – Paris, le 13 Novembre 2006 avec 25
Description BCS de la phase supraconductrice (p,0) (p,p) (p,0) G (p,p) G Soutenance de thèse – Paris, le 13 Novembre 2006 avec 25
Description BCS de la phase supraconductrice (p,0) (p,p) (p,0) G (p,p) G Soutenance de thèse – Paris, le 13 Novembre 2006 avec 25
Description BCS de la phase supraconductrice (p,0) (p,p) (p,0) G (p,p) G , Soutenance de thèse – Paris, le 13 Novembre 2006 avec 25
Soutenance de thèse – Paris, le 13 Novembre 2006 2 hypothèses à revoir : - Simple forme cos(2f) pour le gap • Quasiparticules BCS sans interactions 26
ARPES dans Bi-2212 FT-STM (Bi-2212) Borisenko et al. PRB 2002 McElroy et al., Nature 2003 Mesot et al. PRL 1999 Soutenance de thèse – Paris, le 13 Novembre 2006 2 hypothèses à revoir : - Simple forme cos(2f) pour le gap • Quasiparticules BCS sans interactions
(p,0) (p,p) (p,0) G (p,p) G Soutenance de thèse – Paris, le 13 Novembre 2006 2 hypothèses à revoir : - Simple forme cos(2f) pour le gap • Quasiparticules BCS sans interactions 27
(p,0) (p,p) (p,0) G (p,p) G Soutenance de thèse – Paris, le 13 Novembre 2006 2 hypothèses à revoir : - Simple forme cos(2f) pour le gap • Quasiparticules BCS sans interactions 27
(p,0) (p,p) (p,0) G (p,p) G Soutenance de thèse – Paris, le 13 Novembre 2006 2 hypothèses à revoir : - Simple forme cos(2f) pour le gap • Quasiparticules BCS sans interactions 27
(p,0) (p,p) (p,0) G (p,p) G Soutenance de thèse – Paris, le 13 Novembre 2006 2 hypothèses à revoir : - Simple forme cos(2f) pour le gap • Quasiparticules BCS sans interactions 27
(p,0) (p,p) (p,0) G (p,p) G Soutenance de thèse – Paris, le 13 Novembre 2006 2 hypothèses à revoir : - Simple forme cos(2f) pour le gap • Quasiparticules BCS sans interactions Bilan : Le B1g ne perd pas son intensité suffisamment rapidement Le B2g s’élargit mais ne se déplace pas vraiment INSUFFISANT ! 27