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Literatur: Physikalische Chemie, Atkins, Oxford, 2010

Physikalische Chemie für Fortgeschrittene - Laser in der Chemie - (SS 2013) PD Dr. Knut Asmis knut.asmis@uni-leipzig.de http://www.fhi-berlin.mpg.de/~asmis/teaching.htm. Literatur: Physikalische Chemie, Atkins, Oxford, 2010

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  1. Physikalische Chemie für Fortgeschrittene- Laser in der Chemie -(SS 2013)PD Dr. Knut Asmisknut.asmis@uni-leipzig.dehttp://www.fhi-berlin.mpg.de/~asmis/teaching.htm Literatur: Physikalische Chemie, Atkins, Oxford, 2010 Atmospheric Chemistry andPhysics, Seinfeld andPandis, Wiley, 2006 MolecularReaction Dynamics, Levine, Cambridge University Press, 2009 J.S. Baskin and A.H. Zewail, Journal of Chemical Education, Vol.78 p. 737 (2001). A.H. Zewail, Journal of Physical Chemistry A Vol. 104 p. 5660-94 (2000).

  2. Übersicht 4.6.2013 • Molekulare Reaktionsdynamik • - Kinetik vs. Dynamik  1D, 2D und 3D-Potentialenergiediagramme • Infrarot-Chemilumineszenz (Polanyi, 1972) • Hammond-Prinzip und Polanyi-Regeln • - Messung interner Energieverteilung mittels LIF (Zare, 1973) • - Modenselektivität in chemischen Reaktionen (Crim, 1991)

  3. Übersicht 11.6.2013 • Molekulare Reaktionsdynamik • Winkelaufgelöste Messungen (Davis, 2000) • Intramolekulare Schwingungsenergieumverteilung (IVR) • O3-Defizit Problem (Wodtke, 1993) • „Femtochemie“ • Zeitskalen chemischer, physikalischer und biologischer Prozesse • Erzeugung ultrakurzer Lichtpulse / Pump-Probe Aufbau • ICN Photodissoziation: Wie schnell bricht eine Bindung? • Tautomerisierung von Basenpaaren: Protonentransfer-Mechanismus? • Retinal: Geschwindigkeit der cis/trans-Isomerisierung?

  4. OH + D2 DOH + D schnelle D-Atome Eint (HOD) klein Rückwärts-streuung Vorwärts- streuung langsame D-Atome Eint (HOD) groß  Reaktionsrate (D-Atom Bildung) als Funktion der internen Energie und des Streuwinkels der Reaktionsprodukte

  5. Intramolekulare Schwingungsenergieumverteilung Zewail a |a> b interne Energie des Moleküls |b> a b SF6 |a> Zustandsdichte (Zustände/cm-1) D2O

  6. Anthracen: S1S0 Fluoreszenz Anregung S0 S1 + 766cm-1 DE Anregung S0 S1 + 1792cm-1 Fluoreszenzintensität als Funktion der Zeit nach der Anregung Zustandsdichte (Zustände/cm-1) Anthracen interne Energie (Schwinung)

  7. Die Atmosphäre Ozon (O3) - charakteristischer Geruch, starkes Oxidationsmittel - UVA Schutz (in der Stratosphäre, Abnahme seid Industrialisierung) - Reizung der Atemwege (in der Troposphäre, Zunahme seit Indutrialisierung)

  8. O2 und O3 Absorption O2 Absorption: <200 nm O3 O2 starke O3 Absorption: 240-320 nm

  9. Ozon-Defizit-Problem O2 + O2(v>25) O3+ O O3 + hn(226 nm)  O2 (v=?) + O DG<0  Schwingungsquantenzahl v exergonische Reaktion  früher Übergangszustand  schwingungsangeregte Produkte O2 + O2 O3 + O DG>0 endergonische Reaktion  später Übergangszustand  Schwingungsanregung der Edukte ermöglicht (beschleunigt) die Reaktion

  10. Zeitskalen

  11. zeitaufgelöste Messungen Stroboskop (Dt = 40 ms) Chronophotographie (1884, Dt = 50 ms) http://de.wikipedia.org/wiki/Chronofotografie Femtosekunden Pump-Probe Experiment (Dt ~10-15 s = 10 fs )

  12. Femtosekunden-Laserpuls-Erzeugung

  13. Femtochemie: Photodissoziation von ICN

  14. Femtochemie: Tautomerisierung

  15. Femtochemie: Rhodopsin

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