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Mesure de la constante de Boltzmann par spectroscopie laser: vers une contribution au futur Système International d’unités. Cyril Lemarchand Laboratoire de Physique des Lasers Directeur de thèse : Christophe Daussy. Plan. Introduction Mesure de k B au LPL : état des lieux en 2008
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Mesure de la constante de Boltzmann par spectroscopie laser: vers une contribution au futur Système International d’unités Cyril Lemarchand Laboratoire de Physique des Lasers Directeur de thèse : Christophe Daussy
Plan • Introduction • Mesure de kB au LPL : état des lieux en 2008 • Amélioration de la mesure • Conclusions et perspectives • Introduction • Mesure de kB au LPL : état des lieux en 2008 • Amélioration de la mesure • Conclusions et perspectives
Pourquoi mesurer kB ? • Refonte du Système international d’unités • S’affranchir de tout objet macroscopique • Redéfinir certaines unités en fixant la valeur de constantes fondamentales • Échéance : 2015 1983 c h Kilogramme étalon NA kB Point triple de l’eau e
Etat de l’art en 2008 (1) (1,7 x 10-6) R = 8,314 472(15) J.mol-1.K-1 avec NA= 6,022 141 79(30) x1023 mol-1 (5 x 10-8) kB = 1,380 650 4(24) ×10-23 J.K-1(1,7 x 10-6)(CODATA 2006) Mesure de R Deux mesures Une méthode Thermométrie acoustique à gaz (AGT) Colcloughet al., 1979 Moldoveret al., 1988
Etat de l’art en 2008 (2) • Méthodes variées • Incertitude relative compétitive Objectifs : 1,8 x 10-6 (1988) • Thermométrie acoustique à gaz (AGT) • Thermométrie à gaz par mesure de la constante diélectrique (DCGT) • Thermométrie à gaz par mesure de l’indice de réfraction (RIGT) • Thermométrie à élargissement Doppler (DBT) • Proposée par Ch. J. Bordé en 2000 15 x 10-6 (2008) 9,1 x 10-6 (2007)
Plan • Introduction • Mesure de kB au LPL : état des lieux en 2008 • Amélioration de la mesure • Conclusions et perspectives
Principe de la méthode DBT Cellule d’absorption L Détecteur Laser Loi de Beer-Lambert : D • Elargissement Doppler (Gaussienne de largeur ΔD) • Elargissement homogène (Lorentzienne) • Rétrécissement Dicke(Diffusion) • Structure hyperfine • … α() 0 Fréquence() • Enregistrement du profil d’absorption • Modélisation du profil d’absorption • Contrôle et mesure de la température
Montage expérimental Grande accordabilité et balayage en fréquence Contrôle de l’intensité du laser Polariseur Laser CO2 stabilisé en fréquence nBL-, nBL+ nL MEO 8-18 GHz nL Asservissement en intensité CFP ISL=1GHz Contrôle de la fréquence du laser Synthétiseur AM@ f1 nBL- λ/4 Voie de référence (A) nBL- Thermostat @ 273,15 K Contrôle de la température du gaz Voie sonde (B) NH3 NH3 nBL- Détection synchrone @ f1 Détection synchrone @ f1
Forme de raie d’absorption : Absorbance intégrée (NNH3) : profil de raie normalisé Elargissement Doppler Collisions déphasantes Dépendance en vitesse des taux de relaxation Rétrécissement Dicke • = 0 x p • avec 0 ̴ 100 kHz /Pa (HWHM) • → (v) ΔD ̴ 50 MHz =0 x p avec 0 ̴ 15 kHz /Pa δ →δ(v) δ=δ0 x p avec δ0 ̴ 2 kHz /Pa Hypothèses de collisions « douces » ou « fortes » Expressions analytiques (v)= .f[m] Profil gaussien IG (0, ΔD) Profil lorentzien IL (0, , δ) δ(v) =δ.f[n] Profil de Voigt IV (0,ΔD,, δ) Profil de Galatry(collisions « douces ») IG (0,ΔD,, δ, G) Profil de Voigt dépendant des vitesses ISDV (0,ΔD,, δ, m, n) Profil de Rautian(collisions « fortes ») IR (0,ΔD,, δ, R)
La méthode DBT en 2008 • Effets systématiques non testés : • Structure hyperfine de la raie • Saturation de la transition • Composition du gaz • …. • Limites de l’expérience : • Rapport signal à bruit • Contrôle en température • Modélisation du profil de raie
Plan • Introduction • Mesure de kB au LPL : état des lieux en 2008 • Amélioration de la mesure • Réduction de l’incertitude statistique • Etude des effets systématiques • Conclusions et perspectives • Introduction • Mesure de kB au LPL : état des lieux en 2008 • Amélioration de la mesure • Réduction de l’incertitude statistique • Etude des effets systématiques • Conclusions et perspectives
Contrôle de la ligne de base 1.015 Bruit < 3‰ @ t = 40 s 1.000 Intensité • Nouveaux montage optique : • Stabilisation • Filtrage en fréquences spatiales 0.985 -125 0 125 Fréquence absolue (MHz) – 28 953 694 MHz Filtrage sur la voie sonde Filtrage en sortie de la CFP • Fluctuations temporelles < 3 ‰ sur 24 h • Temps d’optimisation quotidien réduit d’un facteur 6
Automatisation de l’expérience • Réduction du temps d’acquisition d’un spectre de 24% • Augmentation de l’autonomie des photodétecteurs d’un facteur 8 • Acquisition jour et nuit Temps d’acquisition quotidien augmenté d’un facteur 3
Conditions d’enregistrement et d’ajustement • Extension de la plage de pression • Prise en compte de l’incertitude de mesure
Résultats ̴ 7000 spectres ΔD Incertitude statistique sur kB : 6,4x10-6 ( ̴ 70 h d’acquisition)
Plan • Introduction • Mesure de kB au LPL : état des lieux en 2008 • Amélioration de la mesure • Réduction de l’incertitude statistique • Etude des effets systématiques • Conclusions et perspectives
Contrôle et mesure de la température du gaz Enceinte Pont thermique 1 m Ecran thermique T/T Filtres interférentiels Sonde thermique Inhomogénéités sur les dimensions de la cellule ΔT(x,y,z)/T ≤ 5x10-6 50 cm • Stabilité temporelle améliorée d’un facteur 8 • Inhomogénéités réduites d’un facteur 5 Stabilité temporelle ΔT(t)/T < 1x10-6 5,6 cm • Contrôle et mesure de la température du gaz au niveau de 1,07x10-6
Ajustement numérique • Nombre de paramètres libres maximum : 5 • Profil de Galatry • ptotale= ppartielle ΔD , ,… Rapport signal à bruit Lié au coefficient de diffusion IV (0,ΔD,, δ) IG (0,ΔD,, δ, G) IR (0,ΔD,, δ, R) ISDV (0,ΔD,, δ, m, n) = 0 x p 0: tel que ΔD soit indépendant de la pression G = 0G x p 0G : d’après mesures du coefficient de diffusion A0: de manière à reproduire l’échelle en pression A=A0 x p
Composition du gaz • ptotale= ppartielle ? • Nouvelle série de mesure • Basses pressions: 0,15 Pa à 0,8 Pa • 5 paramètres libres: ΔD fixée d’après la température, et A libres • Augmentation de la plage de balayage (nouvelle CFP) Ptotale ppartielle • et A doivent être ajustés → 6 paramètres libres • Conditions de pression : 1 à 2 Pa
Etude des effets systématiques Pression [1 Pa-2 Pa] 6 paramètres libres ? ?
Structure hyperfine de 14NH3 Spin nucléaire de 14N : IN=1 Spin total des atomes d’hydrogène: I=3/2 78 transitions hyperfines
Analyse de la structure hyperfine 10 % Absorption linéaire 45 % 45 % x2000 Absorption saturée • Si la structure hyperfine n’est pas prise en compte • ΔD surestimée de 4,35x10-6
Etude des effets systématiques Pression [1 Pa-2 Pa] 6 paramètres libres ? ?
Etude de la forme de raie • Voigt • Voigt dépendant des vitesses Résidu Résidu 2 ‰ 2 ‰ 1,75 Pa 17,5 Pa 500 MHz 500 MHz • Galatry • Rautian ΔD fixée+spectres moyennés (24) Résidu Résidu 2 ‰ 2 ‰ 500 MHz 500 MHz
Etude de la forme de raie : bilan • Modèle le mieux adapté aux données expérimentales : • Estimation des paramètres collisionels : ISDV (0,ΔD,, δ, m, n) =120(3) kHz/Pa (2,5%) δ =1,2(1) kHz/Pa (8%) m =0,360(9) (2,5%) n=-3,8(3) (8 %) • Incertitude sur m et n • Contribution à l’incertitude sur kB: 1,8x10-6
Etude des effets systématiques Pression [1 Pa-2 Pa] 6 paramètres libres Voigt dépendant des vitesses
Etude des effets systématiques Pression [1 Pa-2 Pa] 6 paramètres libres Voigt dépendant des vitesses
Plan • Introduction • Mesure de kB au LPL : état des lieux en 2008 • Amélioration de la mesure • Conclusions et perspectives
Mesure de kB en 2012 • Réduction de l’incertitude statistique : 6,4x10-6 (70 h d’acquisition) • Incertitude sur la correction due aux effets systématiques : 2,1x10-6 • Mesure de kB avec une incertitude < 10x10-6 DBT 2013
Perspectives Nouvelle mesure de kB Développement d’un nouveau spectromètre Modélisation des collisions Mesure de ΔD à température variable Cellule courte (3 cm) Sources QCL Thermostat à température variable • Augmentation de la pression jusqu’à 200 Pa • Meilleure détermination des paramètres collisionnels • Réduction du temps d’acquisition • Augmentation de l’intensité disponible • Accordabilité de plusieurs GHz • Mélange eau-éthanol • Température variable de -10°C à +10°C • Estimation de kB à partir de
Merci ! • A l’équipe MMTF : • Permanente : Anne Amy-Klein Christian J. Bordé Christian Chardonnet Christophe Daussy Vincent Roncin Frédéric Du Burck Benoît Darquié Olivier Lopez
Merci ! • A l’équipe MMTF : • Non permanente : Khélifa Djerroud MeriamTriki Bruno Chanteau Clara Stoeffler Hichem Mezaoui Sinda Mejri Sean Tokunaga Papa LatTabaraSow Frédéric Auguste Alexander Shelkovnikov Anthony Bercy Alexis Godeau FethallahThaleb
Merci ! • Aux services du LPL : • Administratif • Mécanique • Optique • Electronique • Informatique • A toutes les personnes du laboratoire • A mes proches