IMPACTUL RADIOLOGIC AL DEPOZITELOR DE FOSFOGIPS

1. IMPACTUL RADIOLOGIC AL DEPOZITELOR DE FOSFOGIPS Elena Botezatu

2. Industria fosfatică este recunoscută la nivel naţional şi internaţional ca o activitate care prezintă un risc radiologic generat de conţinutul ridicat de radionuclizi naturali din materia primă, (roca fosfatică), radionuclizi care se pot concentra atât pe liniile de fabricaţie (acid fosforic), cât şi în produsele finite (îngrăşăminte chimice fosfatice) sau în reziduuri (fosfogips). • În cazul aplicării procedeului tehnologic bazat pe dezagregarea rocii cu acid sulfuric (procedeul umed), rezultă în prima treaptă acid fosforic şi gips chimic deşeu.

3. Se cunoaşte că cea mai mare parte din uraniu (aproximativ 85%) şi din thoriu (aproximativ 70%) este transferată acidului fosforic şi prin intermediul acestuia în îngrăşământ, iar cea mai mare cantitate de radiu-226 (până la 80%) se regăseşte în fosfogips care este principalul sub-produs/deşeu al procesului umed. La fiecare tonă de acid fosforic produs prin procedeul umed, se produc şi 4 – 5 tone de fosfogips. • Comunitatea ştiinţifică internaţională este preocupată pentru găsirea celor mai bune practici de management pentru deşeurile industriale care conţin radioelemente naturale în cantităţi deloc neglijabile, (NORM - TENORM), mai ales că viaţa deşeurilor radioactive naturale este, per global, mult mai lungă decât cea a deşeurilor radioactve artificiale.

4. Fosfogipsul se remarcă în categoria deşeurilor cu radioactivitate naturală crescută, alături de sterilul din mineritul uranifer, roca deşeu din mineritul neferoaselor şi de anumite tipuri de zgură şi cenuşă provenind din arderea cărbunelui pentru producerea de energie. • Aceste materiale sunt plasate în categoria a-III-a în clasificarea materialelor de construcţie după valoarea indexului concentraţiei de activitate, valoare care depinde de criteriul de doză impus şi care nutrebuie săfie mai mare de 1 (Radiation Protection no. 112).

5. În industria fosfatică globală este un consens general asupra faptului că trebuie luată o hotărâre esenţială privind acest fosfogips, mai ales că există un interes economic şi comercial, tot mai crescut (beneficiieconomice legate de recuperare terenuri, cost mic şi economia de materie primă). • Poate fi privit fosfogipsul ca o resursă materială sau ca un deşeu ? • Având în vedere conţinutul radioactiv natural ridicat şi prezenţa altor componente potenţial periculoase (arsenic, cadmiu şi alte metale grele), poate fi utilizat cu anumite beneficii fără a neglija riscurile ?

6. Există trei opţiuni pentru managementul fosfogipsului, opţiuni care variază de la ţară la ţară, parţial datorită legislaţiei: • evacuarea, adesea în mare sau ocean • stocarea, cu restaurarea ulterioară a zonei prin simpla copertare cu sol şi vegetaţie • utilizarea, în agricultură (amendarea solului), ameliorarea terenurilor (acoperiri şi umpleri), în construcţii (ca liant) şi în construcţii de drumuri (ca unul din straturile de bază), când se aplică constrângeri de doză şi se procedează uneori la reducerea contaminării radioactive a fosfogipsului. • Nu s-a ajuns la un punct de vedere comun, totuşi, măcar pentru industria încă activă de superfosfaţi, se tinde ca să nu se mai perpetueze evacuarea în mediu sau stocarea, ci fosfogipsul rezultat din procesul de producţie să fie utilizat justificat şi legal, în condiţii de maximă siguranţă pentru populaţie şi expuşii profesional.

7. În ţara noastră există o situaţie particulară la cele 4 foste mari combinate de îngrăşăminte chimice fosfatice ce au utilizat procedeul umed: Bacău, Năvodari, Turnu Măgurele, Valea Călugărească. • În fabricarea îngrăşămintelor fosfatice s-a utilizat ca materie primă o rocă fosfatică sedimentară (de import), ale cărei concentraţii tipice de activitate au variat în domeniul 0,7 – 2,2 kBq uraniu kg-1. • Deşeurile solide reprezentate în special de fosfogips au fost transportate pe cale hidraulică şi depozitate (stocate) în halde sau bataluri. • Depozitele de fosfogips ale celor 4 combinate însumează o suprafaţă totală de 182 ha, şi o cantitate totală de fosfogips de 18 ∙ 106 tone.

8. Cantitate fosfogips depozitat 18 x 106 t Suprafata totala halde 182,5ha

9. Pentru caracterizarea haldelor din punct de vedere radioactiv şi pentru a stabili dacă reprezintă o sursă de poluare radioactivă, respectiv de expunere pentru mediu şi populaţie, au fost prelevate şi analizate: probe de fosfogips de pe halde şi versanţii acestora în diverse direcţii, sol cultivat şi necultivat, probe de vegetaţie spontană de pe halde şi din imediata vecinătate a haldelor, legume cultivate în grădini individuale în localităţi învecinate, probe de aer pe halde, versanţi şi în localităţile învecinate, probe de apă freatică din puţurile de control şi probe de apă din fântâni, ape de suprafaţă şi reţea.

10. Concentraţia de activitate a radionuclizilor din seriile uraniu/toriu a fost determinată în toate probele de către Laboratorul GammaSpec, Laboratorul LADPM şi Laboratorul SALMROM din cadrul Institutului Naţional de C&D pentru Fizică şi Inginerie Nucleară “Horia Hulubei” IFIN-HH Bucureşti, şi LIRI din ISP Iaşi şi DSP Bacău. Măsurarea directă a câmpurilor de radiaţii a fost efectuată de către Laboratorul de Măsurarea Radioactivităţii şi a câmpurilor de Radiaţii Gamma din cadrul S.C. „SYNECS LABORATORIES” S.R.L. Voluntari. Rezultatele tuturor determinărilor efectuate în aceste laboratoare de încercări desemnate de CNCAN ca organisme notificate pentru domeniul nuclear, au fost utilizate pentru calculul dozelor efective suplimentare datorate prezenţei haldelor de fosfogips.

11. Decantarea materialului transportat pe haldă şi evaporarea ulterioară a apei a dus la o relativă stabilitate a haldelor (batalurilor). Resuspendarea materialului datorită acţiunii vântului este destul de redusă, chiar dacă unele halde au fost acoperite doar parţial, în mod „natural”, cu material având conţinut radioactiv natural mai mic decât fosfogipsul (depuneri atmosferice, sol şi vegetaţie spontană). • Deşi activitatea de producere a acidului fosforic şi a îngrăşămintelor chimice fosfatice, respectiv generarea deşeului fosfogips, a încetat la cele 4 combinate, prezenţa haldelor sau batalurilor de fosfogips poate prezenta un pericol de expunere cronică la radiaţii a populaţiei, datorită conţinutului crescut de radionuclizi naturali din fosfogips. • Prin analiza de securitate radiologică a acestor halde/bataluri de fosfogips am obţinut un set comprehensiv de informaţii pentru identificarea impactului radiologic al depozitării deşeului industrial fosfogips, informaţii care pot constitui o bază ştiinţifică pentru deciziile viitoare asupra controlului radionuclizilor naturali din industria îngrăşămintelor fosfatice.

12. Nivelele concentraţiilor de activitate masică a radioelementelor naturale în fosfogipsul depozitat în unele bataluri/halde, se situează în domeniul valorilor mici şi medii citate de literatura de specialitate pentru conţinutul radioactiv al fosfogipsului, în special chiar pentru radiu-226 (190 – 350 Bq/kg), principalul radionuclid incriminat. În alte halde, aceste valori sunt net superioare, situându-se în domeniul valorilor superioare (400 – 940 Bq/kg) indicate de literatură. • Fosfogipsul din toate haldele acestor combinate de îngrăşăminte fosfatice constituie un deşeu radioactiv a cărui concentraţie de radionuclizi naturali, (activitatea per unitate de masă), în special radiu-226, depăşeşte nivelurile de excludere. • Acest deşeu radioactiv nu poate fi exceptat de la autorizare CNCAN pentru a fi utilizat, deoarece depăşeşte, ca activitate totală, nivelele de exceptare pentru familiile uraniului si toriului.

13. ACTIVITATEA SPECIFICA MEDIE A RADIONUCLIZILOR ANALIZATI (Bq/kg) 238U 226Ra Bacau Navodari Turnu Magurele Valea Calugareasca 232Th 40K

14. Activitate totala (aproximata) Familia U-lui, Th-lui si 40K 13,3 · 1012 Bq Activitate totala (aproximata) Radiu – 226 8,34 · 1012 Bq

15. Contributia 226Ra la activitatea totala a fosfogipsului din halde (60,7 %)

16. Ca o remarcă generală pentru toate depozitele de fosfogips de la cele patru combinate, se poate aprecia că nivelele radioactivităţii în mediul ambiental acestora (sol, apă, vegetaţie, aer), care ar putea reprezenta un risc pentru populaţia care locuieşte în ariile influenţate, nu indică o creştere indiscutabilă a fondului radioactiv natural. • Din punct de vedere radiologic situaţia prezentă nu ridică probleme, valorile radioactivităţii naturale fiind în limitele de variaţie pentru ariile cu fond radioactiv normal.

17. ACTIVITATEA ALFA GLOBALA in apa (mBq/L) ACTIVITATEA BETA GLOBALA in apa (mBq/L) BACAU NAVODARI TURNU MAGURELE VALEA CALUGAREASCA

18. APA - ACTIVITATEA SPECIFICA MEDIE A RADIONUCLIZILOR ANALIZATI (mBq/L) 238U 226Ra 232Th 40K

19. Notă: Deoarece metoda utilizată pentru determinarea conţinutului de radioelemente naturale în probele de apă a fost cea spectrometrică, a cărei limită de detecţie este mult mai mare decât a oricărei metode radiochimice, folosite pentru probele de la S.C. H & H S.R.L. Ovidiu- pct. de lucru Bacău, nu putem compara valorile cu cele date în literatură pentru a conchide care sunt valorile minime ale domeniului de variaţie ale conţinutului radioactiv natural al acestor ape.

20. ACTIVITATEA SPECIFICA A VEGETATIEI (Bq/kg) 226Ra 238U 232Th 40K NAVODARI TURNU MAGURELE VALEA CALUGAREASCA

21. BACAU NAVODARI TURNU MAGURELE VALEA CALUGAREASCA CONCENTRATIA ECHIVALENTA DE RADON ATMOSFERIC (Bq/m3) SI DOZA EFECTIVA (OUTDOORS) CORESPUNZATOARE (mSv/an) Bq/m3 mSv/an

22. BACAU NAVODARI TURNU MAGURELE VALEA CALUGAREASCA DOZELE DE IRADIERE DATORATE EXPUNERII EXTERNE LA RADIATII DEBIT DOZA MASURAT (nSv/h) DEBIT DOZA CALCULAT (nSv/h) DOZA EFECTIVA (mSv/an)

23. DOZELE EFECTIVE SUPLIMENTARE DATORATE PREZENTEI HALDELOR DE FOSFOGIPS (mSv/an)

24. Doza anuală de iradiere suplimentară (0,02 - 0,14 mSv/an) rezultată pentru o persoană din populaţie din zona batalurilor de fosfogips, este aproape neglijabilă comparativ cu fondul natural de iradiere - din toate sursele – care este 2,4 mSv/an pentru România.

25. Doza suplimentară efectivă (mSv/an), calculată în condiţiile cele mai nefavorabile, pentru o persoană care ar locui/activa chiar lângă halde este în medie de 0,08 la Valea Călugărească (S.C. ROMFOSFOCHIM ACTIVE S.R.L.),de 0,1 la Bacău (S.C. H & H COMPANY S.R.L. Ovidiu- pct. de lucru Bacău) de 0,12 la Năvodari (S.C. MARWAY FERTILCHIM S.A. Nr. 1),şi de0,14la Turnu Măgurele (S.C. DONAU CHEM S.R.L.). • Doza suplimentară efectivă (mSv/an) pentru o persoană care ar locui în zona rezidenţială cea mai apropiată de halde este de 0,02 la Turnu Măgurele, de 0,025 la Valea Călugărească, de 0,066la Bacău şi de 0,075 la Năvodari. • Se observă că valorile estimate pentru dozele efective suplimentare, datorate prezenţei haldelor/batalurilor de fosfogips, sunt de acelaşi ordin de mărime.

26. Consider necesară convocarea tuturor factorilor de decizie şi a factorilor interesaţi: autoritatea de reglementare (CNCAN), autoritatea de sănătate publică, specialişti în domeniu, deţinători de fosfogips, eventualii viitori utilizatori, pentru a se discuta şi stabili necesitatea şi modul de reglementare a utilizării sau nu a fosfogipsului în diferite scopuri, adaptat de la caz la caz funcţie de condiţiile specifice existente, fără a ne abate de la principiile radioprotecţiei. • Noile recomandări ICRP (ICRP Publicaţia 103/2007), disting 3 tipuri de situaţii de expunere când trebuie să se implementeze un sistem de protecţie radiologică pentru populaţie: planificată, de urgenţă şi prezentă (existentă). • Pentru situaţiile de expunere deja existente, ICRP recomandă nivele de referinţă în termeni de doză individuală stabilite având în vedere şi uşurinţa controlului situaţiei precum şi experienţa avută pentru fiecare tip de expunere.

27. Chiar dacă reutilizarea materialului din haldele de fosfogips pare a fi o soluţie posibilă pentru remedierea zonei afectate de halde, (fiind vorba de zeci de hectare la fiecare combinat), ea nu prezintă avantaje nete din punct de vedere a securităţii radiologice, producând atât material contaminat adiţional cât şi iradierea unor grupuri din populaţie mult mai mari decât cel supus unui eventual risc în locaţia originală. • Perturbarea haldelor, adică scoaterea materialului prin mijloace mecanizate în vederea utilizării în diverse scopuri poate duce la contaminarea suplimentară a mediului şi la iradierea personalului implicat în acţiune şi ulterior a populaţiei, dar trebuie determinat cât de mare ar fi iradierea. • Situaţia fiecărei halde trebuie analizată separat. Eventuala perturbare a tuturor haldelor de fosfogips cu scopul de a remedia situaţia, nu este o soluţie acceptabilă pe termen lung.

28. De aceea trebuie făcut un bilanţ exact şi o balanţă a beneficiilor economice şi a riscurilor. Vezi experienţa Belgiei, Franţei, Tunisului, Braziliei şi Americii în valorificarea depozitelor de fosfogips.În aceste state s-au modificat reglementările pentru a se permite anumite utilizări care nu prezintă un risc inacceptabil. • În anumite state ale Americii se utilizează orice fosfogips care are un conţinut de radiu-226 mai mic de 370 Bq/kg. Dar toate aceste activităţi se desfăşoară conform unor proceduri bine stabilite şi sub un strict control al expunerii.

29. O măsură mai utilă pentru remediere, ce ar trebui analizată de la caz la caz, ar fi încapsularea haldelor, acoperirea cu un sistem multistrat ce permite izolarea de mediu pe termen lung, urmată de ecologizare prin plantare de vegetaţie. În aceste condiţii, orice haldă de fosfogips existentă nu ar mai ridica probleme de securitate radiologică, respectiv de radioprotecţie a populaţiei şi mediului. (Vezi experienţa Franţei, Spaniei, Germaniei).

30. Publicaţia ICRP 104 (2007), Scopul măsurilor de control a protecţiei radiologice, iau în consideraţie IAEA Safety Guide RS-G-1.7, subliniind că industriile care manipulează materiale ce conţin radioelemente naturale (Naturally Occurring Radioactive Materials = NORM) cu activităţi ce nu depăşesc 1 Bq/g pentru radionuclizii din seriile uraniului şi toriului respectiv 10 Bq/g pentru potasiu-40, pot fi excluse de către legiuitor de la un control regulat. • Adiţional, se recomandă ca în situaţiile în care valorile concentraţiilor de activitate sunt depăşite, organul de control trebuie să decidă excluderea de la caz la caz, înainte ca să impună cerinţe de reglementare, utilizând o abordare bazată pe doză. • Se consideră că o doză de 1 mSv/an poate servi ca un criteriu de urmat pentru această hotărâre.

31. Dozele anuale efective suplimentare de iradiere (valori medii de 0,02 – 0,075mSv/an) estimate pentru zona locuibila in cele 4 situaţii prezente analizate,se situeaza subaceasta limitalegala a dozei efective pentru populaţie de 1 mSv/an.