260 likes | 455 Views
Naslov. dielektrična spektroskopija, električni transport. T. Vuletić, B. Hamzić , S. Tomić Institut za fiziku, Zagreb. optička mjerenja. B. Gorshunov , P. Haas, M. Dresse l 1. Physikalisches Institut, Stuttgart. J. Akimitsu , T. Sasaki, T. Nagata Tokyo, Japan.
E N D
Naslov dielektrična spektroskopija, električni transport T. Vuletić,B. Hamzić, S. TomićInstitut za fiziku, Zagreb optička mjerenja B. Gorshunov, P. Haas, M. Dressel 1. Physikalisches Institut, Stuttgart J. Akimitsu, T. Sasaki, T. Nagata Tokyo, Japan uzorci O. Milat Institut za fiziku, Zagreb kristalografija www.ifs.hr/real_science Fazni dijagram kvazi1D kuprata Sr14-xCaxCu24O41 Fazni dijagram kvazi1D kuprata Sr14-xCaxCu24O41 Tomislav Vuletić Zagreb, 2003
Sr14-xCaxCu24O41 (x = 0, 3, 9, 11.5) Ca-dopirani q1D kuprati Slijed www.ifs.hr/real_science Slijed izlaganja • q1D kuprati, važnost, motivacija • kristalografska struktura, šupljine • određivanje razmještaja šupljina • mjerenja dielektrične spektroskopije i električnog transporta • Uočena niskotemp. faza vala gustoće naboja (VGN) • VGN faza u faznom dijagramu Sr14-xCaxCu24O41 • ZAKLJUČAK
Motivacija Motivacija q1D kuprati – realizacija šupljinama dopiranih spinskih ljestvica spinske ljestvice: spinski procjep, kratkodosežne korelacije dopiranje spinskih ljestvica šupljinama sparivanje šupljina supravodljive ili korelacije VGNa Dagotto et al., 1992. www.ifs.hr/real_science q1D kuprati – jedini supravodljivi kuprati bez 2D ravnina supravodljivost pod tlakom (30-45 kbar) u Sr0.4Ca13.6Cu24O41 Uehara et al., 1996.
Kristalografska struktura Sr14-xCaxCu24O41 Kristal Struktura CuO2 lanci A14 Cu2O3 ljestvice b=12.9 Å cC cL a=11.4 Å Lanci: Ljestvice:cC=2.75 ÅcL=3.9 Å 10·cC≈7·cL≈27.5 Å CuO2ravnina HTSC 2D kuprati Cu-O-Cu međudjelovanje na ljestvicama 180o -član superizmjene, AF, J>0 90o- član izmjene, FM, J<0 www.ifs.hr/real_science
Određivanje razmještaja šupljina... Stehiometrija www.ifs.hr/real_science Cu2+ spin ½ šupljina O2p orbitale CuO2lanci Cu2O3ljestvice Sr14Cu24O41, x=0 stehiometrija nema ovisnosti o Ca-dopiranju 7 Sr2+: 14+ 6 Cu3+: 18+ 4 Cu2+: 8+ 20 O2-: 40- ______________ Ø 7 Sr2+: 14+ 14 Cu2+: 28+ 21 O2-: 42- ____________ Ø Račun Madelung energije kristala • x=0 ima min. energije svih 6 šupljina na lancima. • Ca-dopiranjem broj šupljina na lancima opada Mizuno et al., 1997. Formalna valencija bakra +2.25 6 šupljina po f.j. sve na lancima
Eksperimentalno određivanje razmještaja šupljina... Nucker apsorpcijska spektroskopija x-zraka (T=300K) NEXAFS: near edge x-ray absorption fine structure ljestvice lanci Nücker et al., 2000. www.ifs.hr/real_science kvantitativna analiza – određivanje broja šupljina na različitim O2pmjestima različita orijentacija O2p orbitala različita apsorpcija polariziranih x-zraka lanci broj šupljina ljestvice broj šupljina na ljestvicama blago raste (0.81.1) s Ca – dopiranjem Ca-dopiranje
Osafune lanci broj šupljina na ljestvicama raste (12.8) s Ca – dopiranjem ljestvice www.ifs.hr/real_science Mjerenja optičke vodljivosti (T=300K) Osafune et al., 1997. q1D kuprati: • transfer spektralne težine vrha Cu3d↔O2p na niže energije pri Ca-dopiranju Cu3d↔O2p vrh Cu3d↔O2p povezan sa šupljinama lokaliziranim na lancima x=11 HTSC kuprati (2D): • analogni transfer spektralne težine pri dopiranju šupljinama x=10 x=6 x=3 x=0
Spinsko uređenje 1/T1aktivacija4 www.ifs.hr/real_science 63Cu NMR mjerenja (T<300K) Kumagai et al., 1997. lanci spinski procjep uzrokuje aktivacijsko ponašanje relaksacije spin-rešetka 1/T1 ljestvice spinski procjep javlja se na ljestvicama ispod 250 K, na lancima, ispod 70 K
Spinsko uređenje Spinski procjep www.ifs.hr/real_science 63Cu NMR mjerenja (T<300K) Kumagai et al., 1997. ljestvice lanci Ca dopiranje smanjuje spinski procjep ljestvica, ali ne i lanaca
Spinsko uređenje i lokalizacija šupljina na lancima x=0... AF dimera 2cC 3cC 2cC 2cC 4cC 2cC T=5-20KEccleston et al. 1998. Regnault et al., 1999. www.ifs.hr/real_science Model interagirajućih antiferomagnetskih dimera: neelastičnim raspršenjem neutronamjerena su spinska pobuđenja T=8.5KMatsuda et al. 1996. 6 šupljina/10 mjesta
Spinsko uređenje i lokalizacija šupljina na lancima AF dimera 2cC 2cC www.ifs.hr/real_science T=50KDifrakcija X-zraka direktno ukazuje na strukturne promjene povezane s uređenošću naboja Cox et al. 1998. 5 šupljina/10 mjesta Spinsko uređenje povezano je sa uređenošću naboja (charge-order) – šupljine su lokalizirane na lancima
Longitudinalni električni transport Transport Motoyama et al., 1997. Nagata et al., 1997. x=11.5 x≥11.5 i T<12K, p=30-80 kbar : supravodljivost www.ifs.hr/real_science x≠0: Ca–dopirani materijali D: opada sc(300 K): porast x=0: izolatorsko ponašanje D: 2200K (300 K 80 K) sc(300 K): 500 (Wcm)-1. x≥11 i T>50K : metalna vodljivost
MedjuSazetak www.ifs.hr/real_science Sr14-xCaxCu24O41 – podsistem lanaca: • Snižavanjem T - uređenje spina prema modelu AF dimera • Spinski procjep (neovisan o Ca-dopiranju) • Spinsko uređenje ↔ uređenost naboja (lokalizacija šupljina) • Lokalizirane šupljine, ne sudjeluju u električnom transportu Sr14-xCaxCu24O41 – podsistem ljestvica: • Singletno osnovno stanje – spareni spinovi na prečkama • Spinski procjep (opada s Ca-dopiranjem) • x=0: postoje šupljine na ljestvicama • x≠0: transfer šupljina na ljestvice se povećava • Mobilne šupljine, sudjeluju u električnom transportu B.Gorshunov et al. PRB v66, 060508(R) (2002) T.Vuletić et al. PRB v67, 184521 (2003) T.Vuletić et al. accepted in PRL;cond-mat/0305159
Exp:transport Dobro definirane: temp. prijelaza Tc aktivacijske energije D www.ifs.hr/real_science šupljine na ljestvicama jednočestični električni transport rc- longitudinalna otpornost Izolator-izolator prijelaz za x=0,3,9 Ca-dopiranjem: D i Tc opadaju širina prijelaza dTc/Tc raste
Dielektrična spektroskopija Vout Lock-in V V- SR-570 V+ www.ifs.hr/real_science 2 komplementarne tehnike: Diel.tehnika otpori (0.1 kW < 1 GW), frekvencije 20 Hz-1 MHz Vrlo veliki otpori (<1 TW) Niske frekvencije (1mHz-100kHz) HP 4284A
Kompleksna dielektrična funkcija Generalizirana Debye funkcija ∞ www.ifs.hr/real_science Debye.fja jakost relaksacijskog procesa = (0) - ∞ 0 – sredina raspodjele relaksacijskih vremena simetrično širenje raspodjele relaksacijskih vremena 1 -
www.ifs.hr/real_science analiziramo realni i imaginarni dio dielektrične funkcije prilagodba parametara eksp. podacima u kompleksnoj ravnini dobiva se temp. ovisnost De, t0, 1-a Eps im eps re ere eim
www.ifs.hr/real_science x=0,3,9: snižavanjem temp. naglo se javlja dielektrični odziv jakost odziva, De, postepeno opada s temperaturom Deps vs T De – jakost dielektričnog odziva KORESPONDENCIJA: Maksimum De Tc određen u DC mjerenjima.
Dielektričnu relaksaciju u niskotemperaturnoj fazi pripisujemo kolektivnim pobuđenjima Vala Gustoće Naboja Vala Gustoće Naboja na ljestvicama www.ifs.hr/real_science karakterizacija dielektričnog odziva De=105 »Deqp=10 : snažan dielektrični odziv 1-a:distribucija relaksacijskih vremena šira je od Debyeve t∞:relaks. vrijeme reda 10-11 s »tqp=10-15 s Aktivacija t0 = aktivaciji DC otpornostirz~t0
www.ifs.hr/real_science Fazonski odgovor VGNa Fukuyama, Lee, Rice Sinusoidalna raspodjela gustoće naboja Nasumična raspodjela centara zapinjanja Lokalne elastične deformacije (modulus K) faze f(x,t) Gušenje g0 Efektivna masa m*»1 Vanjsko izmjenično polje Eex Fazon: osnovno pobuđenje povezano s prostorno-vremenskom varijacijom faze f(x,t) VGNa Dielektrični odziv fazona određen je: neuniformnom prirodom zapinjanja VGNa interakcijom VGNa sa slobodnim nosiocima Littlewood 1987.
Dielektrični odziv fazona Littlewood W0= plazmonski vrh - longitudinalni Niskofrekventni krak proteže se do 1/t0= snažno gušenje 1/t0~g >>g0 www.ifs.hr/real_science g0- slabo gušenje Max. vodljivosti blizu frekvencije zapinjanjaW0 zapeti mod - transverzalni Longitudinalni mod nije vidljiv u mjerenoj vodljivosti jer je definiran za e=0!
Dielektrični odziv fazona Littlewood www.ifs.hr/real_science Neuniformna priroda zapinjanja VGNadaje fazonskim modovima miješani karakter! W0= 1/t0= Longitudinalni odgovor ulazi u nisko-frekventnu vodljivost Eksperimenti detektiraju dva moda
Dielektrični odziv fazona Littlewood www.ifs.hr/real_science Niskofrekventni mod: - Nosi glavninu spektralne težine - Dielektrična konstanta 106-107, ne ovisi o T • q1d kuprati: 105 samo su šupljine na ljestvicama kondenzirane u VGN • q1d kuprati: opada s T transfer šupljina s ljestvica natrag na lance:De~r0 - Karakteristično vrijeme relaksacije niskofrekv. moda t0~rz • q1d kuprati: D, aktivacijska energija ista u DC (rz) i AC (t0) mjerenju
m* m* - efektivna masa VGN kondenzata u Sr14-xCaxCu24O41 W0= t0= www.ifs.hr/real_science t0isz- iz naših mjerenja r0- broj nosilaca kondenziranih u VGN (broj šupljina transferiranih na ljestvice = 1·1027 m-3 = 1/6 ukupnog broja) W0it0 su povezani: Mikrovalna mjerenja vodljivosti (cavity perturbation) vrh na W0=60 GHz zapeti mod VGNa Kitano et al., 2001. VGN efektivna masa m*≈100
www.ifs.hr/real_science Fazni dijagram Sr14-xCaxCu24O41 T.Vuletić et al. accepted in PRL; cond-mat/0305159
www.ifs.hr/real_science Zaključak lokalizirane šupljine na lancima ne sudjeluju u el. transportu mobilne šupljine na ljestvicama odgovorne za el. transport prijelaz iz visokotemp. izolatorskog u VGN stanje (0≤x≤9) VGN se javlja na ljestvicama (mobilne šupljine) Ca-dopiranje: potiskuje VGN stanje (D, Tc opadaju), povećava nered (dTc/Tc raste), povećava dimenzionalnost (D/Tc pada do 3.5) x>9: VGN potisnut, preostaje visokotemp. izolatorska faza x≥11.5: primjena tlaka potiskuje visokotemp. izolatorsku fazu, uspostavlja supravodljivost