Catalina Chitu, Ion Popescu, Vasile Simionov “CNE Cernavoda” NPP, Romania

1. EXPUNEREA PROFESIONALA IN CENTRALELE CANDU: GESTIONAREA CONTAMINARII INTERNE CU RADIONUCLIZI EMITATORI DE PARTICULE ALFA Catalina Chitu, Ion Popescu, Vasile Simionov “CNE Cernavoda” NPP, Romania 2010, SRRp & SRMM, “Protectia in expunerea profesionala la radiatii ionizante” Bucuresti, 8 Octombrie 2010

2. INTRODUCERE CNE Cernavoda detine doua reactoare CANDU 600 in exploatare comerciala, primul din decembrie 1996 si al doilea din noiembrie 2007 • Cea mai mare parte din expunerea interna a lucratorilor expusi profesional este produsa de incorporarile de apa grea tritiata (30% din doza colectiva totala), iar ocazional de produsi de coroziune activati, cel mai frecvent 95Nb / 95Zr generati prin activarea cu neutroni a aliajului din tecile de combustibil si tuburile de presiune. • In cazul operarii normale radionuclizii emitatori de radiatii alfa generati in pastila de combustibil nu constituie un risc semnificativ pentru personalul de exploatare.

3. INTRODUCERE In reactoarele CANDU, radiatia alfa (particulele emitatoare de radiatii alfa) este asociata cu defectarea tecii de combustibil la fascicule de combustibil ars, care permite produsilor de fisiune sa treaca in apa grea din sistemul primar de transport al caldurii. Riscul de contaminare interna cu radionuclizi alfa creste in timpul anumitor activitati cum ar fi inlocuirea tuburilor de presiune sau dezafectarea unei centrale CANDU. In astfel de situatii 241Am, 244Cm si 238/239Pu pot reprezenta un risc radiologic major in cazul contaminarii interne. In continuare vom prezenta modul in care trebuie gestionate contaminarile interne cu radionuclizi alfa si cerintele pentru un program de dozimetrie adecvat gestionarii acestui risc radiologic.

4. Surse de expunere interna in centralele CANDU: radionuclizii din Sistemul Primar de Transport al Caldurii Sistemul Primar de Transport al Caldurii (SPTC) asigura circulatia apei grele prin canalele de combustibil pentru a prelua energia termica eliberata prin procesul de fisiune. Dupa ce raceste fasciculele de combustibil agentul de racire trece prin fitingurile terminale, feederii colectoarelor, si apoi prin generatorul de abur, una din pompele principale de racire pentru a se intoarce in canalele de combustibil prin intrarea fitingurilor terminale, prin intrarea feederilor si intrarea colectoarelor. Radionuclizii produsi prin procesele de fisiune si activare cu neutroni si care sunt eliberati din fasciculele de combustibil defect migreaza prin aceste componente ale SPTC, fiind in cea mai mare parte retinuti in circuitul de purificare.

5. Surse de expunere interna in centralele CANDU: radionuclizii din Sistemul Primar de Transport al Caldurii Radioizotopii prezenti in agentul de racire includ: a) Produsi de fisiune gazosi (gaze nobile): izotopii Kr si ai Xe b) Produsi de fisiune halogeni: I si Br c) Produsi de fisiune metale alcaline: Rb si Cs d) Alti produsi de fisiune in afara celor de mai sus provenind din: - “Uraniu vagabond” (particule de uraniu in afara tecii de combustibil) - Fascicule de combustibil defecte

6. Surse de expunere interna in centralele CANDU: radionuclizii din Sistemul Primar de Transport al Caldurii Radioizotopii prezenti in agentul de racire includ: e) Produsi de activare de viata scurta: 16N; 19O; 17F; 17N f) Produsi de activare de viata lunga: 3H; 14C g) Alti produsi de coroziune activati din: - Corodarea si activarea materialelor din care sunt fabricate componentele SPTC: Zircaloy-4, Otel carbon, otel inox, otel inox tip Inconel si Incoloy; - Activarea unor materiale introduse in agentul de racire (ex. impuritati din rasinile schimbatoare de ioni). h) Actinide: 238Pu, 239Pu, 240Pu, 241Pu, 241Am, 243Cm, 244Cm

7. Surse de expunere interna in centralele CANDU: radionuclizii din Sistemul Primar de Transport al Caldurii Acesti radionuclizi, acumulati in timp, pot avea un impact radiologic semnificativ pentru activitati precum cele de operare de rutina in reactoarele CANDU imbatranite, inclusiv cele de decontaminare, inlocuirea vasului calandria si a tuburilor de presiune, retehnologizarea pentru extinderea duratei de viata a centralei si dezafectarea anumitor structuri.

8. Calculul activitatilor (concentratiilor) radionuclizilor in SPTC Pe masura ce o centrala CANDU imbatraneste sunt de asteptat modificari ale compozitiei izotopice si ale nivelurilor contaminarii. AECL a stabilit o metoda de calcul pentru estimarea concentratiilor radionuclizilor in SPTC. Activitatea din SPTC este influentata de caracterisitici ale reactorului care pot fi utilizate pentru a identifica acei parametri care stabilesc nivelul activitatii radionuclizilor pentru care nu s-au facut masuratori. In privinta actinidelor, concentratiile s-au obtinut masurand frotiurile prelevate de la intrarea tuburilor generatorilor de aburi de la Unitatea 6, Pickering B. Se presupune ca in aceste probe concentratiile relative vor fi aceleasi ca si in solutia formata din apa din SPTC.

9. Calculul activitatilor (concentratiilor) radionuclizilor in SPTC Colectarea / prelevarea si analiza probelor pe frotiuri are drept scop obtinerea de informatii referitoare la contaminarea libera. Desi datele obtinute din analiza frotiurilor nu pot fi luate in considerare din punct de vedere cantitativ deoarece metoda de prelevare este inexacta, totusi acestea furnizeaza informatii pentru identificarea radionuclizilor prezenti si pentru estimarea nivelului contaminarii. Nivelurile contaminarii cu izotopi ai Am, Cm si Pu in diferite locatii investigate la centrala Pickering (OPG), respecta in general ordinea: 241Am > 239/240Pu > 238Pu > 243/244Cm > 242Cm

10. Calculul activitatilor (concentratiilor) radionuclizilor in SPTC Analizele arata ca izotopii 241Am, 239/240Pu, 238Pu si 243/244Cm sunt contributorii majori la activitatea alfa totala. Aceasta presupunere se bazeaza pe premiza ca cea mai mare parte a activitatii (produsi de fisiune, actinide sau produsi de coroziune), se depune rapid in generatorii de abur. Daca activitatea specifica in apa a unui actinid este cunoscuta, activitatile specifice ale tuturor celorlalte pot fi deduse utilizand fractiile respective de pe frotiuri. Pentru aceasta concentratia masurata de 5x10-3µCi/kg a unui izotop cu viata lunga, 137Cs, a fost folosita ca baza pentru scalarea activitatii actinidelor. Un alt izotop ar fi mai potrivit pentru aceasta deoarece 137Cs este solubil, dar numarul radionuclizilor masurabili este limitat.

11. Calculul activitatilor (concentratiilor) radionuclizilor in SPTC Ecuatia pentru scalarea activitatii actinidelor este: unde: Ci = concentratia unui actinid in apa grea Bi = activitatea unui actinid pe o proba de frotiu din boiler CCs-137 = concentratia masurata a 137Cs in apa grea BCs-137 = activitatea 137Cs pe o proba de frotiu din boiler

12. Detrimentul asupra sanatatii Radiatia alfa se caracterizeaza printr-o putere de ionizare si un transfer liniar de energie mari: in aer este complet absorbita dupa cativa centimetri, dar produce o densitate mare de ioni pe aceasta distanta. Pericolul extern este nesemnificativ, deoarece un fascicul de radiatii alfa este atenuat foarte repede si nu penetreaza stratul de celule moarte de la suprafata pielii. Radiatiile alfa reprezinta un pericol pentru organismul uman numai in cazul contaminarii interne, deoarece au o putere de ionizare mare. Daca sunt inhalate sau ingerate particulele emitatoare de radiatii alfa sunt un pericol pentru organismul uman pe toata durata vietii.

13. Detrimentul asupra sanatatii Actinidele (izotopi ai Pu, Cm si Am) rezultate prin transmutatia 238U odata ajunse in organism prin inhalare sunt absorbite in fluxul sanguin si se fixeaza cu predilectie la nivelul ficatului (45%) si al scheletului (45%). Timpul de injumatatire efectiv al unui radionuclid incorporat este determinat atit de timpul fizic de injumatatire (24000 ani pentru 239Pu) cit si de timpul biologic de injumatatire, pentru 239Pu este de 20 de ani in ficat si 50 de ani in scheletul osos. Tinand cont de cele de mai sus, de faptul ca o persoana poate deveni lucrator expus profesional doar dupa varsta de 18 ani, si de speranta de viata, se poate spune ca practic, acesti radionuclizi, odata incorporati, vor iradia tesutul viu pe intreaga durata de viata a organismului.

14. Detrimentul asupra sanatatii Pana la mijlocul anilor 1990 s-a acordat foarte putina atentie urmelor de Pu in contaminarea predominanta cu 137Cs. Recunoasterea importantei dozimetrice a urmelor de plutoniu s-a dezvoltat odata cu implementarea sistemului dozei anagajate si pe masura ce au devenit disponibile date detaliate referitoare la caracterizarea contaminarii in diverse structuri ale reactorilor de fisiune. Acolo unde compozitia poate fi bine caracterizata, de exemplu pentru o incorporare potentiala identificata la un moment dat pe baza indicatiilor din instalatie, masurarea 137Cs la contorul de corp uman poate fi potrivita pentru estimarea incorporarii, daca o proba reprezentativa poate fi analizata in vederea determinarii raportului Cs:Pu. O astfel de proba poate fi un frotiu de contaminare nazala sau unul de suprafata.

15. Programe de monitorizare pentru plutoniu si actinide superioare (ICRP 78) Radioizotopii plutoniului si ai actinidelor superioare prezinta dificultati particulare privind masurarea si interpretarea datelor. Sunt izotopi emitatori de radiatii alfa, cu emisie de fotoni cu abundenta scazuta si energie joasa. Masurarile in-vivo nu au sensibilitatea suficienta pentru masurarile de rutina, dar pot fi utile pentru investigatii speciale. Exista tehnici de determinare a acestor radionuclizi in excretii la un nivel destul de scazut pentru masurari de rutina, dar interpretarea rezultatelor poate fi complexa, daca lucratorul are o istorie lunga de expuneri potentiale, deoarece rezultatul obtinut pentru un interval de monitorizare poate fi influentat de incorporarile anterioare.

16. Programe de monitorizare pentru plutoniu si actinide superioare (ICRP 78) Programele de prelevare a probelor de aer sunt utile pentru determinarea expunerii medii a grupurilor de lucratori si pentru a furniza o indicatie in timp util asupra situatiilor anormale, dar este dificila utilizarea rezultatelor probelor de aer pentru determinarea dozei individuale. Prin urmare, programele de monitorizare de rutina constau dintr-o combinatie intre prelevarea si masurarea probelor de aer si analiza excretiilor, cu utilizarea masurarilor in-vivo pentru investigatii speciale.

17. Programe de monitorizare pentru plutoniu si actinide superioare (ICRP 78) Prelevarea si analiza probelor de aer Prelevarea se poate face in locatii fixe in zone de lucru, din zona de respirat a unui lucrator, sau prin utilizarea prelevatoarelor de aer portabile individuale (PAS) purtate de lucrator si amplasate astfel incat sa preleveze aer din zona de respirat. Campaniile de monitorizare pot fi organizate / dirijate astfel incat sa poata fi stabilita relatia dintre radioactivitatea colectata de prelevatoarele statice si cele individuale. Avantajul prelevarii probelor de aer: permite analiza probelor colectate pentru a determina dimensiunea particulelor si compozitia chimica. Aceasta informatie poate ajuta la interpretarea rezultatelor analizelor probelor biologice si folosirea coeficientilor de doza specifici materialului in locul folosirii valorilor implicite.

18. Programe de monitorizare pentru plutoniu si actinide superioare (ICRP 78) Masuratori in vivo Limita de detectie care poate fi obtinuta pentru plutoniul din plamani depinde de: compozitia izotopica a plutoniului; distributia particulelor in plamani; natura si grosimea tesutului care acopera plamanii; prezenta altor radionuclizi in organism. Cei mai multi radionuclizi de interes emit numai fotoni de energie joasa, cu o abundenta scazuta, care sunt atenuati in organism, ridicand probleme in privinta eficientei de detectie si a calibrarii. Ansambluri de detectori pozitionati aproape de suprafata toracelui asigura cea mai buna sensibilitate pentru detectia plutoniului in plamani.

19. Programe de monitorizare pentru plutoniu si actinide superioare (ICRP 78) Masuratori in vivo Din cauza sensibilitatii scazute, este putin probabil ca masurarile in vivo sa fie utile in programele de monitorizare de rutina a Pu, dar constituie un avantaj in cazul investigarii incorporarilor cunoscute sau suspectate. Atunci cand compozitia amestecului de radionuclizi incorporat este cunoscuta activitatea Pu poate fi determinata pe baza masurarii directe a 137Cs si a raportului 137Cs:Pu determinat prin analize de laborator ale probelor prelevate din zona in care s-a produs contaminarea interna.

20. Programe de monitorizare pentru plutoniu si actinide superioare (ICRP 78) Analiza probelor de urina Inhalarea izotopilor de tip M ai plutoniului la un nivel al incoporarii corespunzator limitei anuale de incorporare conduce la eliminarea prin urina a cativa mBq pe zi. Pentru compusii de tip S excretia urinara este de o fractiune de mBq pe zi. Separarea radiochimica si spectrometria alfa pot atinge o limita de detectie de aproximativ 1mBq/L. Limite de detectie mai scazute pot fi obtinute prin analize prin metoda urmelor de fisiune sau prin spectrometrie de masa. Monitorizarea de rutina a incorporarilor de plutoniu prin analize de urina se bazeaza pe aceste tehnici totusi, interpretarea rezultatelor poate fi dificila.

21. Programe de monitorizare pentru plutoniu si actinide superioare (ICRP 78) Analiza probelor de urina Scopul unui program de monitorizare de rutina este de determinare a incorporarii si a dozei efective angajate in urma incorporarilor din intervalul de monitorizare. Valoarea reala masurata poate fi influentata de incorporari care au avut loc in perioade de monitorizare anterioare. De aceea este uzuala folosirea programelor computerizate pentru analiza seriilor de rezultate pentru stabilirea incorporarilor care se potrivesc cel mai bine cu valorile observate.

22. Programe de monitorizare pentru plutoniu si actinide superioare (ICRP 78) Monitorizarea probelor fecale Precizii de masurare similare cu cele ale probelor de urina pot fi obtinute pentru monitorizarea materialelor fecale. Aceste analize sunt foarte rar utilizate in programele de monitorizare de rutina. Acestea sunt utilizate in principal in investigarea incorporarilor cunoscute sau suspectate.

23. Contaminare alfa detectata in timpul activitatilor de reconditionare a Unitatii 1 Bruce A In data de 26 noiembrie 2009, in timpul unei rutine de masura a radioactivitatii aerosolilor, a fost evidentiata o activitate crescuta a particulelor de viata lunga. S-a detectat prezenta 60Co si a contaminarii alfa in aerul din camerele de la fetele reactorului, cu toate ca anterior fusesera montate corturi ventilate pentru izolarea zonelor de lucru la feederi. In data de 5 ianuarie 2010 s-au finalizat calculele preliminare de doza si s-a considerat ca s-au depasit nivelurile de actiune la incorporarea prin inhalare a aerosolilor alfa radioactivi.

24. Contaminare alfa detectata in timpul activitatilor de reconditionare a Unitatii 1 Bruce A Pe baza experientei de operare s-a stabilit ca in mod normal raportul contaminarii (beta+gama)/alfa este mai mare de 1.000/1. In acest eveniment s-a calculat ca raportul (beta+gama)/alfa a ajuns la 7/1, facand astfel din contaminarea alfa contributorul important la doza. S-a stabilit ca sursa contaminarii alfa a aerului de la fetele reactorului o reprezinta lucrarile de taiere a feederilor precum si lucrarile de polizare a magnetitei formate pe suprafetele interioare ale feederilor. Aceste lucrari s-au executat in vederea sudarii unor noi feederi.

25. Contaminare alfa detectata in timpul activitatilor de reconditionare a Unitatii 1 Bruce A S-a interzis unui numar de 217 lucratori sa mai efectueze lucrari pana la stabilirea exacta a dozei reale incasate in urma acestui eveniment. Lucrarile ulterioare de taiere si polizare feederi s-au executat in costum de plastic. In mai 2010 conducerea Bruce Power a comunicat ca, in urma analizarii unui numar de 258 de probe, dintr-un total de 409 probe de urina si fecale colectate, nu s-au inregistrat depasiri ale limitei de doza aprobate de organismul de reglementare canadian. Nu au fost furnizate informatii concrete referitoare la valorile dozelor calculate sau al radionuclizilor identificati in probele colectate.

26. Contaminare alfa detectata in timpul activitatilor de reconditionare a Unitatii 1 Bruce A Situatia de la CNE Cernavoda Masurarea/calculul termenilor sursa: exista mijloacele necesare pentru evaluarea debitului de doza anticipat, datorat aerosolilor alfa radioactivi precum si pentru estimarea termenului sursa pentru contaminarea interna. Prelevarea probei de aerosoli se face cu pompa RADECO pe filtru de particule. Masurarea activitatii alfa/beta a filtrelor se face cu aparate Alpha-Beta LB 4100W, aflate in dotarea Laboratorului Dozimetrie Personal si a Laboratorului de Control Mediu.

27. Contaminare alfa detectata in timpul activitatilor de reconditionare a Unitatii 1 Bruce A Situatia de la CNE Cernavoda Monitorizarea: CNE Cernavoda are deja in dotare aparatura de masurare a contaminarii de suprafata sau a aerului cu discriminare alfa-beta. De asemenea avem in dotare monitoare de aerosoli model MGPI ABPM 203, cu alarmare atat pe beta cat si pe alfa, cu intervalul de masura pentru particule alfa intre 1 si 107 Bq/m3, intr-un interval de energie de 4.2 – 5.5 MeV.

28. Contaminare alfa detectata in timpul activitatilor de reconditionare a Unitatii 1 Bruce A Situatia de la CNE Cernavoda Protectia cu cort ventilat: in procedura pentru instalarea corturilor ventilate este prevazuta cerinta verificarii periodice a etanseitatii cortului. Este in curs achizitia de unitati de filtrare HEPA, care vor fi montate pe ventilatia corturilor. Evaluarea conditiilor radiologice si asigurarea echipamentelor de protectie: exista proceduri care stabilesc criteriile de alegere a echipamentului de protectie pentru particule radioactive (aerosoli). In momentul de fata, la CNE nu exista dotari de laborator si nici proceduri de investigare dozimetrica a persoanelor contaminate intern cu aerosoli alfa radioactivi dar exista in tara institute care poseda expertiza pentru efectuarea serviciilor de dozimetrie interna alfa.

29. CONCLUZII In urma analizelor gamma spectrometrice ale apei grele din circuitul primar de transport al caldurii (inainte si dupa purificare), ale probelor de aer (filtre de particule) prelevate in timpul inspectiei canalelor de combustibil (la unitatea 2) si ale unui tronson din generatorul de abur (unitatea 1) nu au fost identificati, pana in prezent acesti radionuclizi. De asemenea, nu a fost identificat Cs-137, radionuclid trasor care poate fi folosit la determinarea concentratiei actinidelor in apa din SPTC.

30. CONCLUZII CNE Cernavoda poate asigura prelevarea si analiza probelor de aer in timpul lucrarilor cu potential de generare a aerosolilor radioactivi (inclusiv emitatori de radiatii alfa) si un calcul estimativ al dozei pe baza concentratiei acestor radionuclizi in aerul respirat. Pentru prevenirea contaminarilor interne in timpul lucrarilor cu astfel de riscuri sunt stabilite reguli stricte de utilizare a echipamentelor de protectie respiratorie. Pentru ca pe masura ce o centrala nucleara “imbatraneste” creste si probabilitatea de aparitie a acestor radionuclizi, se impune dezvoltarea unui program complex de monitorizare a actinidelor, in colaborare cu institutii specializate.

31. Multumesc pentru atentie! Intrebari?