Thèse de doctorat présentée par Senem KILIC

1. Le problème Coulombien à trois corps: Etats liés et résonances. Vers une expérience de spectroscopie vibrationnelle dans l’ion moléculaire H2+ Thèse de doctorat présentée par Senem KILIC

2. Introduction • Notre objectif Spectroscopie vibrationnelle dans H2+ et HD+ • Pourquoi ? Nouvelle détermination directe du rapport de masse Mp /me avec une incertitude d’intérêt métrologique

3. Le rapport de masse Mp/me CODATA • Détermination indirecte à partir de l’ajustement des constantes fondamentales: les masses atomiques du proton Ar(p) et de l’électron Ar(e)

4. Les déterminations expérimentales • Spectroscopie de masse dans un piège de Penning • Université de Washington (R. S. Van Dyck) • Mesure du facteur gyromagnétique de l’électron • Université de Mainz (G. Werth) Mesures indirectes de Mp/me

5. Approximation harmonique des niveaux d’énergie vibrationnels v=1 v=0 La spectroscopie dans H2+ • Idée : Rydberg, M=Mp/me • fréquence detransition n a M -1/2 • Transition à deux photons •  spectroscopie de haute résolution

6. Mon travail de thèse • Partie expérimentale: L’expérience de spectroscopie dans H2+ • Le principe expérimental • L’avancement de l’expérience • Développements • Partie numérique: Problème Coulombien à trois corps • Les ions moléculaires exotiques de type mpp • HD+ : un meilleur candidat pour la spectroscopie ?

7. La spectroscopie vibrationnelle dans l’ion moléculaire H2+

8. v=2 v=1 v=0 La spectroscopie vibrationnelle de H2+ • DE ≈ 10-2 u.a. l≈ 10 mm G ≈ 100 s-1 DE ≈ 0.3 u.a. Rayonnement UV 2psu 1ssg

9. Une expérience en quatre phases • Création et piégeage des ions • Opérationnel • Préparation J=0, v=0 • En cours • En préparation • Excitation J=0, v=0  J’=0, v’=1 • Détection • Opérationnel

10. U + Vcos(Wt) r0 Le piège de Paul quadrupolaire • impact électronique • quelques 104 ions 2z0 r0 = 4.24 mm z0 = 3 mm

11. e- H2 J’, v’=0 2e- H2+ J, v + + Population vibrationnelle des ions H2+ Population de H2+ dans l’état initial souhaité J=0, v=0 ≈ 2%

12. La processus de photodissociation l = 248 nm x 10 x 40 x 225

13. Excitation de la transition Transition à deux photons: J=0,v=0  J’=0,v’=1 l=9.128mm H2+ v =2 • Laser à CO2 , QCL • Plaser ≈ 100 mW • wo = 1mm • Cavité résonante de surtension 1000 • Sans effet Doppler • I ≈ 100 W mm-2 • Gf ≈ 10kHz  G ≈ 400s-1 v =1 v =0

14. La détection • H2+(v=1) + hn H + H+ • Temps de vol • Comptage des ions Photodissociation sélective v=1 H2+ v =2 v =1 v =0

15. Le montage expérimental 0 V Le canon à électrons rf -50 V qques ns Le piège de Paul 5 cm -80 V Grille -170 V -2 200 V Détecteur

16. Détection par temps de volSignal d’ions 0 500 1000 1500

17. W p 2 = 10.67 MHz U ~ - 10 / +10 V V ~ 100 V Diagramme de stabilité de H2+

18. Les excitations paramétriques Excitation du mouvement séculaire en appliquant une tension alternative à l’électrode d’entrée

19. La photodissociation sélective Pendant la phase de piégeage • Laser à excimère KrF • l = 248nm • E ≈ 1...200mJ • t ≈ ns • S ≈ 2 à 3 mm2 U+Vcos(Wt) Impulsions UV

20. La photodissociation sélective v = 2 x 37±5 v = 1

21. Développements • Augmenter le nombre d’ions dans l’état J=0, v=0 • bouteille de H2 • piège de Paul linéaire • plus grand volume • permet aussi un meilleur accès optique • Réduire la température des ions H2+ • effet Doppler du second ordre ≈ 10 kHz • Refroidissement sympathique • Lasers

22. Le problème Coulombien à trois corps

23. Le problème Coulombien à trois corps en mécanique quantique

24. La structure des fonctions d’onde • Invariance par rotation: moment cinétique total J Symétrie discrète: parité P • B=r1 r2 R et A = B H Equation aux valeurs propres généralisée Fonctions radiales inconnues Fonctions angulaires connues

25. Les coordonnées radiales • Les coordonnées périmétriques (Coolidge et al., 1937) • Coordonnées indépendantes • Domaines de variation simple [0, +∞[ • Expression simple des trois potentiels Coulombiens

26. - a - a / 2 / 2 r r - b - a ( / 2 ) R e e e 1 2 Les fonctions de base • Les fonctions Sturmiennes • Les paramètres a-1et b-1 (réels et positifs) apparaissent comme des échelles de longueur • Comportement des fonctions de base à longue distance

27. A = Résolution numérique • Diagonalisation • Algorithme de Lanczos valeurs propres et fonctions propres • L’unique approximation : la troncature de la base • a et bsont des paramètres variationnels

28. Nomenclature • Résultats exactset précis (14 chiffres significatifs) seule limitation: la capacité des calculateurs • inconvénients: mise en œuvre coûteuse lorsque J augmente

29. Un exemple de résultat numérique • La symétrie du système:1Se • Les paramètres du calcul: • taille de base : Ntot = 27 000, • choix du paramètre : a = 1.0, • optimisation de b : variation autour de 1.0 sur 50 pas • Les résultats numériques: • 1 run 180 valeurs propres en quelques minutes

30. Traitement approché, modèle de Born Oppenheimer Traitement exact, problème Coulombien à trois corps mpp Énergie (u.a.) HD+

31. Les ions moléculaires exotiques

32. Les atomes et molécules exotiques • Les atomes d’hydrogène muonique (mp, md) mesurer le Lambshift (23S1/2 – 25P3/2) déterminer le rayon de charge du proton • Les atomes d’hydrogène pionique (pp, pd) • interaction hadronique

33. H2, liq m- mp* La spectroscopie dans mp et md • Formation des atomes d’hydrogène muonique • formation d’atomes mp très excités (typiquement n≈14) • cascade atomique  niveau 1s ou 2s métastable 1s 2s • L’inconnue: le nombre d’atomes dans l’étatmp(2s) • Analyse : énergie cinétique de mp(1s) • Observation d’atomes mp(1s) de Ec ≈ 900 eV ? • Pas de phénomènes similaires pour md. Pourquoi ?

34. [ ] * pm ( ) + + ® ® + + + m p ( 2 S ) H m pp pee m p ( 1 S ) p pee 2 keV 2 p p p ppm Une interprétation Explosion Coulombienne  900 eV Emission spontanée  0eV + un photon X

35. Calcul des résonances: Méthode de la rotation complexe • Coordonnées périmétriques complexes • u  u eiq ,u=x, y, z et q paramètre réel • Le spectre de l’Hamiltonien complexe • Les états liés:valeurs propres réelles • Les continua: séparation avec l’axe réel, angle 2q • Les résonances: valeurs propres discrètes complexes Ei : • Mise en oeuvre : aa e-iq bb e-iqq > 0 Er : position de la résonance Gc-1 : durée de vie Coulombienne

36. Mise en œuvre numérique q = 0.0 a = 1.0 50 runs q = 0.20 a = 1.0 b = 1.0

37. Y 10 ( E ) o Y v ( ) G 3 d h 1 4 ω 2 g = Y Y 2 10 3 a ( E ) d 0 0 o v pe 4 3 d 4 3 c h w h 0 Désexcitation par émission spontanée 1Se : , Eres 1Po : , E = Eres - ħω énergie du photon (keV)

38. Propriétés spectrales et durées de vie radiatives des résonances 1Se sous N=2

39. Les transitions à deux photons dans HD+

40. ( ) E Q ® ' ' Jv J v EJ’v’ Y Y Y Y 2 2 d d 1 æ ö 3 æ ö p 4 a 4 å = ' ' " " " " J v z J v J v z Jv ç ÷ G = 2 ç ÷ 0 I Q ç ÷ E=(EJv + EJ’v’ )/2 niveau relais ® ® ' ' ' ' Jv J v Jv J v G pe - h c è ø 4 E E è ø f Y 0 " " J v J " v " EJv + E E ' ' Jv J v 2 Taux de transitions à deux photons

41. Transition entre états liés J=0 Transitions dipolaires électriques entre les états liés sont interdites Transitions dipolaires électriques entre les états liés sont autorisées H2+ HD+ Dv=2 Dv=4 Quasi règle de sélection Dv=1 J-1 J J+1

42. HD+: un meilleur candidat ? Paramètres: puissance de 100mW focalisée sur 1mm2, cavité de finesse 103, largeur de la transition de 10 kHz

43. Conclusion et Perspectives • Corrections relativistes et radiatives • Spectroscopie de HD+