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Christoph Dyroff

Entwicklung eines Flugzeug-TDLAS zur in-situ Messung der Isotopie von Wasserdampf in der oberen Troposphäre und unteren Stratosphäre (OTUS). Christoph Dyroff. Who am I ? Motivation, wer kann es wie gut? Messprinzip, Systemanforderungen Konzentrationen in der OTUS, mögliche Spektralbereiche

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Presentation Transcript

  1. Entwicklung eines Flugzeug-TDLAS zur in-situ Messung der Isotopie von Wasserdampf in der oberen Troposphäre und unteren Stratosphäre (OTUS) Christoph Dyroff

  2. Who am I ? Motivation, wer kann es wie gut? Messprinzip, Systemanforderungen Konzentrationen in der OTUS, mögliche Spektralbereiche erforderliche Nachweisgrenzen Das „Fringeproblem“ als limitierender Faktor Realisierung Überblick

  3. Studiengang „angewandte Lasertechnik“ Schwerpunkte in Analytik (PAS an THT) Kommunikationstechnik (Wellenleiter in PMMA) Laser Geräteentwicklung (self-frequency-doubling Nd:YAB Laser) Who am I ?

  4. Praxissemester @ University of Canterbury CHCH, NZ Site-Selective Spectroscopy on Tm3+-Ions in CaF2 Studiensemester @ ESTACA, Paris Team Research Project mit Ing.‘s von Dassault Aviation Diplomarbeit @ NCAR, Boulder CO Performence Assessment and Design Improvement of a Herriott-type Multipass Absorption Cell for Highly Sensitive Trace-Gas Measurements Who am I ?

  5. H2O (Wasserdampf, Wolken) ist für ~65% des natürlichen Treibhauseffekts (~33 K) verantwortlich Infolge des weltweiten Temperaturanstieges (von ~0.6 K im 20. Jhd.) werden steigende H2O Konzentrationen in der Troposphäre vorausgesagt (positive Rückkopplung) Steigende H2O-Konzentrationen von ~0.45% pro Jahr in der Stratosphäre über die letzten 30-40 Jahre Warum Isotopie von H2O? Besseres Verständnis des atmosphärischen H2O Kreislaufs Tracer für atmosphärischen Wasserdampf-Transport; besonders geeignet für Transport von H2O in die (tropische und extra-tropische) Stratosphäre, z.B. Bestimmung der Flüsse durch Konvektion, Mischung und Advektion Motivation

  6. Messmethoden • IRMS (Isotope Ratio Mass Spectrometry) • sehr genau dD ~ 1‰, d18O ~ 0.1‰, d17O ~ 1‰ • schlechte örtliche und zeitliche Auflösung • in UTLS: „sampling and handling problem“ • TDLAS (Tunable Diode Laser Absorption Spectroscopy) • hohe zeitliche Auflösung • technologisch anspruchsvoll (bei kleinen optischen Dichten) E. Kerstel et al. (University of Groningen, Center for Isotope Research CIO): im Labor bei 1.39 mm (DFB laser) und 2.7 mm (Farbzentrenlaser) C. Webster et al. (Jet Propulsion Laboratory, Pasadena) auf WB-57 (bis 20 km Höhe) bei 6.7 mm (Bleisalz-Laser), Science, 302, 1742, Dec 2003 R. Q. Iannonne et al. (CIO Groningen, CNRS, NASA) auf NASA DC-8 (bis ≈13.5 km) bei 1.39 µm (DFB-Laser), Conference Poster, SIRIS 2004

  7. Mess-Zelle (p,T const.) Laser Sample Detektor Referenz Detektor Reiner Absorber Referenz-Zelle ([c] const.) Tunable Diode Laser Absorption Spectroscopy (TDLAS) Lambert-Beer σ(ν) Absorptionsquerschnitt N Molekül Konzentration L Absorptionlänge Aufeinander abgestimmt

  8. Tunable Diode Laser Absorption Spectroscopy (TDLAS) ID S(ν) t t (ν) ν0 ν0 • „Features“: • Lasersteuerung: Sägezahn (5-100 Hz), Sinusmodulation (5-100 kHz) • Nachweis: 2f • „Stark-Herriot-Zelle“: Anlegen von DC + AC Feld (bis ~2 kV cm-1 bzw. 1000 V)

  9. Messen bei welchem Druck? • Druck bestimmt • Anzahl der Moleküle  OD • Breite der Absorptionslinie (Separation der Isotopenlinien) • Bei 2f-Methode • Steigung der Linie wichtig • schmale Linie = hohes Signal • Für NIR • Zellendruck etwa 100 hPa

  10. Mögliche Spektralbereiche? • Auswahlkriterien • Hohe Linienstärke • Ähnlicher Absorptionsquerschnitt • Ähnliche ground-state Energie line-strength in cm/molec. line-strength in cm/molec. wavenumber in cm-1

  11. Geforderte Genauigkeit

  12. Erforderliche Nachweisgrenzen in 13 km: NIR / MIR • Für den NIR Bereich: ODmin = 1.7· 10-8 (HDO) • Für den MIR Bereich ODmin = 1.5 · 10-6 (H217O) • Realistisch auf Flugzeug ODmin ≈ 5 · 10-7

  13. Das „Fringeproblem“ als limitierender Faktor • Interferenzen hervorgerufen durch: • Reflexionen an Grenzflächen (AR-Schicht) • Streuung in der Multipass-Zelle (Leckage) • FSR dabei im Bereich der Breite der Absorptionslinie • Interferenzfringes entsprechen OD ≈ 1 · 10-4 • vgl.: Nachweisgrenze OD ≈ 10-6 • Fringes „wandern“ • Veränderlicher Background durch z.B. thermisches driften • Background muss subtrahiert werden ! • Schneller als Systemdrift Werle et al., Spectr. Acta A 54, 1998.

  14. Messung des Background mit trockener Luft Ideal: gleiche Luft wie Sample ohne H2O Technisch sehr aufwendig Außerdem: Wasser praktisch auf jeder Oberfläche Mitunter sehr lange Spülzeiten, bei hohen H2O Konzentrationen Methode ist ungünstig bei Wasser!  Stark-Effekt als Separationsmethode Voraussetzung: permanentes Dipolmoment (µH2O=1.84 Debey) Background Subtraktion und H2O

  15. ΔM=0 ΔM=±1 Stark-Effekt • „Anlegen“ eines (hier: oszillierenden) elektrischen Feldes • Je nach Quantenzahlkonstellation • Verschiebung der Linie, oder • „Veränderung“ der Linienform/-höhe signal (a.u.) signal (a.u.) wavenumber in cm-1 Werle et al., Spectr. Acta A 55, 1999.

  16. Stark-Modulation (Qualitative Darstellung) • Modulation der Absorptionslinie • Dadurch Trennung von Absorptionslinie und Background • Längere Mittelung möglich

  17. Ergebnisse am Beispiel Formaldehyd µH2O≈0.8*µCH2O Ohne Stark-Modulation Mit Stark-Modulation Werle et al., Spectr. Acta A 55, 1999.

  18. Labor Spektrometer f2 2*f1 F2<1 kHz Sample Ref. f1 f1≈50 kHz DFB-Laser

  19. Laborgerät (NIR) momentan im Aufbau (DFB Laser, 1.37 μm) Erste Messungen mit Einfach-Stark-Zelle in kürze Wenn erfolgreich: Design einer Multipass-Stark-Zelle mit 50-100 m Wegstrecke Hohe Anforderungen an Größe und Stabilität (Flugzeugeinsatz) Verbesserungen (Gasströmung, Kalibrierung, [c]-Berechnung..) Ab 2006: Aufbau und Test eines MIR Gerätes zur Anwendung auf CARIBIC / HALO (Verwendung von Quantenkaskaden-Laser, 5.9 μm) 2007: Testflüge Zeitplan

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