MIKROSTRUKTURANALYSE UND SCHÄDIGUNGSMODELLIERUNG VON BESTRAHLTEN REAKTORDRUCKBEHÄLTERSTÄHLEN

1. MIKROSTRUKTURANALYSE UND SCHÄDIGUNGSMODELLIERUNG VON BESTRAHLTEN REAKTORDRUCKBEHÄLTERSTÄHLEN F. Bergner, A. Ulbricht und A. Gokhman *) Abteilung Material- und Komponentensicherheit*) Südukrainische Pädagogische Universität, Odessa, Ukraine 1 Einleitung 2 Neutronenkleinwinkelstreuung 3 Ratentheoretische Modellierung 4 Ausblick

2. unbestrahlt Fluenz 1 Fluenz 2 Kerbschlagarbeit / J Betriebs-temperatur DT41 Temperatur/ °C RDB Einleitung • RDB-Stahl erfährt durch Bestrahlung mit schnellen Neutronen Veränderungen auf der nm-Skala, die zur Versprödung führen. • Überwachung des Bestrahlungsverhaltens durch mechanische Prüfung von voreilend bestrahlten Einhängeproben. • Probleme: • Übertragung Voreilprobe – Bauteil, • unvollständiges Detailverständnis der • Mechanismen kernnaher Bereich

3. Ansatz der Multiskalenmodellierung FEM, Bruch- mechanik 100 RDB Versetzuns- simulation Monte-Carlo- Simulation 10-3 Molekular- dynamik Kerbschlagbiegeversuch Versetzungen Längenskala in m 10-6 Defekt- und Fremdatom- Cluster Stoßkaskaden 10-9 Multiskalenmodellierung 10-12 n 10-18 10-12 10-6 100 106 (20a) Zeitskala in s

4. Eigener Beitrag RDB 100 Poster Mechan. Eigen- schaften Chemische Zusammensetzung 10-3 Bestrahlungs- bedingungen 10-6 Längenskala in m Versetzungs- simulationen Experiment Modellierung 10-9 Cluster- größen- verteilung Neutronen- kleinwinkel- streuung Zustand nach Kaskaden- Stadium Ratentheorie (Master-Gleichung) 10-12 10-18 10-12 10-6 100 106 (20a) Zeitskala in s

5. k' 2 k Streukurven Neutronenkleinwinkelstreuung (SANS) Messungen am HMI-BENSC Berlin (V4), ILL Grenoble (D11) und LLB Saclay (PAXE) • Annahmen: • Zweiphasenmodell • kugelförmige Streuer • result. magn. Moment = 0 • Fouriertransformation der Streukurve • Größenverteilung der bestrah-lungsinduzierten Cluster

6. Magnetfeld 1.0 E+1.0 E+0.7 E+0.4 0.5 E+0.1 E-0.2 Q / nm-1 0 E-0.5 E-0.8 E-1.1 0.5 E-1.4 E-1.7 1.0 E-2.0 1.0 0.5 0 0.5 1.0 Q / nm-1 SANS, A-Verhältnis A-Verhältnis: Intensitätsverhältnis rechtwinklig / parallel zum Magnetfeld Messung: a Rechnung: krz Cu-Cluster: A = 12 Leerstellen-Cluster: A = 1,4

7. SANS, Werkstoffe Cu- und Ni-Gehalte der untersuchten RDB-Stähle und Modelllegierungen in Masse-%

8. SANS, Ergebnisse A = 2,6A = 2,4A = 2,1 Streukurven für den nuklearen (a) und magnetischen (b) Streuanteil, berechnete Clustergrößenverteilung (c) für den ASTM-RDB-Stahl ASTM 0,15% Cu

9. ASTM Zahlenangaben: A-Verhältnis (aus Messung) 2,1  2,6 WWER ~ 5 4,0  3,0 1,7 Modelllegierung A: (0,015% Cu) lineare Zunahme des Volumenanteils, leerstellenreiche Cluster Modelllegierung B: (0,42% Cu) starke Zunahme des Volumenanteils im Anfangs- bereich, dann Sättigung, Cu-reiche Cluster WWER-RDB-Stahl: (0,22% Cu) ähnliches Verhalten wie Modelllegierung B, relative Lage steht in Übereinstim-mung mit Cu-Gehalt ASTM-Stahl: (0,15% Cu; 0,8% Ni) Merkmale der Modell-legierungen A und B, Ni-Einfluss (Ni-Gehalt deutlich höher als bei anderen Werkstoffen), Synergismus von Ni mit Cu SANS, Diskussion A-Verhältnis (ideal) Leerstellencluster: 1,4 Cu-Cluster: 12

10. SANS, Schlussfolgerungen Neutronenkleinwinkelstreuung liefert Clustergrößen-verteilung und Aussagen über die Zusammensetzung Aussagen über die Rolle einzelner Elemente durch Messungen an Modelllegierungen mit gezielt variierten Elementgehalten Cu- und Ni-Einfluss

11. Ratentheorie, Mastergleichung Annahmen: • Clusterverteilung räumlich unkorreliert • hier: Beschränkung auf Leerstellencluster • nur Einzelleerstellen und -ZGA beweglich Umwandlung von n-fach-Leerstellen in (n+/-1)-fach-L. zeitliche Änderung der Konzentration von n-fach-Leerstellen Absorption eines Zwischengitteratoms durch (n+1)-fach-L. n = 2 ... 9000 Absorption einer Leerstelle durch eine (n-1)-fach-L. direkte Erzeugung von n-fach-L. durch Bestrahlung Emission einer Leerstelle durch eine (n+1)-fach-L.

12. Ratentheorie, Mastergleichung Vorgehensweise: • Berechnung der Absorptions- (b) und Emissionsraten (a), Annahme: diffusionsgesteuerte Prozesse Parameter: Oberflächenenergie g, Versetzungsdichte r, • numerische Lösung des Gleichungssystems • Vergleich mit gemessenen Clusterradien und Volumen-anteilen für Modelllegierung A Ergebnis: • Evolution der Clustergrößenverteilung (mittlerer Radius, Volumenanteil) • bestrahlungsbedingt erhöhte Leerstellendichte  beschleunigte Cu-Diffusion

13. 3 x 1012 cm-2 s-1 Ratentheorie, Ergebnisse

14. DRp0.2 = 256 MPa DT48 = 126 K Vergleich Rechnung - Experiment SANS-Messung: Modelllegierung A (0,015% Cu)

15. Schlussfolgerungen aus der Modellierung Das ratentheoretische Modell lässt sich durch geeignete Wahl der Modellparameter an Messergebnisse für den mittleren Clusterradius und den integralen Volumenanteil anpassen. spezifische Oberflächenenergie: g = 0,88 Jm-2 Versetzungsdichte: r = 1,84 x 1014 m-2 Leerstellendichte bestrahlungsbedingt (F = 8 x 1019 cm-2, T = 270°C) um sechs Größenordnungen erhöht.

16. Ausblick Versetzungssimulation (Fraunhofer-Institut für Werkstoffmechanik Freiburg) Reine Cu-Cluster: Rad. Eff. & Def. in Solids 158 (2003) 783-792 Herausforderung: Molekulardynamik-Simulation (Institut für Ionenstrahlphysik und Materialforschung) Modellierung von Cu-reichen Mehrkomponenten-Clustern