Habilitation à Diriger des Recherches EXPERIENCES AVEC DES ATOMES DE RYDBERG ET DES MOLECULES ULTRA-FROIDS. Daniel Com

1. µ Habilitation à Diriger des Recherches EXPERIENCES AVEC DES ATOMES DE RYDBERG ET DES MOLECULES ULTRA-FROIDS. Daniel Comparat µ Cs+ e- R Cs+ e- F

2. Plan Un dispositif (Cs MOT) deux expériences • Expériences concernant les atomes de Rydberg • Que faire avec des atomes de Rydberg froids ? • Contrôle des interactions dipolaires • Forces dipolaires • Plasma ultra-froids et applications • Expériences concernant les molécules froides et la photoassociation • Que faire avec des molécules froides ? • Spectroscopie de photoassociation • Détection efficace des molécules • Pompage optique et refroidissement de la vibration des molécules • Formation et piégeage de molécules froides • Projets futurs

3. Pourquoi des atomes de Rydberg ? Rydberg (atome, molécule, …) = n grand~ atome d’hydrogène semi-classique • Grande taille: ~2 n2 a0~ 1 μm (n=100) • Grand moments dipolaires: µ ~ n2ea0~ 10000 D (H2O – 2.6 D) • Longue durée de vie:  n3~ 1 ms • Facile à détecterEion n-4 ~ 10 V/cm Rydberg 10 MHz dipole-dipole µ R Sin t/2 µ‘ 1 1 Cos t/2 Dipôle-dipôleµµ‘/R3 0 B 0 Excitation contrôlée par l’interaction dipolaire A

4. v Pourquoi froids ? Haute température: collisions binaires tcoll<< tvie; Einteraction << Ecin Bassetempérature: Effet à N-corps tcoll>> tvie; Einteraction ≥ Ecin 2 ms >> 10 μs; jusqu’à100 MHz ≥ 2 MHz Ensemble quantique d’atomes quasi immobiles en forte interaction. Systèmeintermédiaire entre atomes, molécules, solide et plasmas

5. Gaz de Rydbergfroids (exp + th) • 1998 Interaction dipolaire dans un environnement d’atomes gelés (élargissement + diffusion ?) • Pillet (PRL 80 253), Gallagher(PRL 80 249) • 1999 Forces dipolaires dynamique  gaz non gelé ! • Pillet (PRL 82 1839) • 2000 Rydberg  plasma 1999 Plasma ultra-froids: photo-ionisation (NIST) (PRL 83, 4776) • Pillet + Gallagher(PRL 85 4466) • 2000-2001 Porte quantique utilisant l’interaction dipolaire « dipoleblockade » • Lukin, Fleischhauer, Côté, Jaksch, Cirac, Zoller(PRL 87 037901) • 2004 Van der Waals (2nd ordre): blocage (saturation excitation) + spectroscopie (élargissement) • Eyler Gould (PRL 93 063001) + Weidemüller(PRL 93 163001) Martin (PRL 93 23300) • 2006-2007 Blocage dipolaire(1er ordre) (saturation de l’excitation) • Pillet : dipole permanent (PRL 99 073002) + dipole de transition (Förster) (PRL 97 083003) • 2007 Excitation collective cohérente+ spin-echo • Pfau(PRL 99 163601) • 2008 Oscillation de Rabi Weidemüller(NJP 10 045026) + (1 at) Saffman,Walker(PRL 100 113003) • Blocage dipolaire (2 at)Saffman,Walker (arXiv08050758) + Browaeys(arXiv:0810.2960) • Piégeage 3D d’atomes de RydbergMerkt(PRL 100 043001) • MoléculesPfau(arXiv:0809.2961) • Molécules • (Côté, Greene) Superradiance (Gould), EIT (Adams), STIRAP (Raithel, Weidemüller), …

6. Champ électrique: blocage de l’excitation µ Cs+ e- Dipôle permanent R Vogt et al. PRL 99 073002 (2007) µ Cs+ e- Vdd  m2/R3 ~ hDlaser nRyd Dlaser/m2 F Dipôle de transition (Förster, np milieu ns (n+1)s) 300ns Ti:Sa 7s Vogt et al. PRL 97 083003 (2006) Vdd(ps) Vdd(pp) np ns np + np↔ ns + (n+1)s np (n+1)s

7. Rb(58d) 2 atomespiégés: blocage de l’excitation Broawaeys, Grangier A. Gaëtanet al. arXiv:0810.2960 P(1 at | 2at) P(1 at | 1at) 0

8. Modélisation du blocage dipolaire A. Chotiaet al. NJP 10, 045031 (2008) 80p 6s Equation de taux -> Méthode de Monte Carlo cinétique (Exacte et plus rapide que Monte Carlo classique) • Interaction entre toutes les paires : • di ~ dLaser + Sk m2 (1-3 Cos2qik)/Rik3 i k Domination de l’interaction entre plus proche voisins

9. Effet des ions Monte Carlo sans ion sans dipôle-dipôle n=70 Monte Carlo sans ion avec dipôle-dipôle Monte Carlo avec ionisation corps-noir (*50) sans dipôle-dipôle Dynamique à N-corps (LeapFrog-Verlet-Störmer-Delambre ¹ Runge-Kutta)

10. 42 Ionisation controllée E ss’ D pp R Etude en champ électrique M. Mudrichet al. PRL 95 233002 (2005) n=39,40,41 Etude en champ électriquenul M. Viteauet al. PRA 78 040704 (2008) npnp Collisions Rydberg/Rydberg Ionisation Penning ns (n+1)s Formation d'un plasma ultra-froids 43 n=43,44,45 44 ns (n+1)s 45 npnp Contrôle de l’énergie des ions ? Collisions Rydberg/atomes 39 41 40 Corps-noir ?

11. Plasmas ultra-froids (non ultra-froids) Atome de Rydberg 109 confinements: magnétique, inertiel, gravitationnel Laser Méga Joule 108 107 ITER Intérieur du soleil Magnétosphère Plasmas cinétiquesΓ=Epot/Ecin<1 106 - Foudre Laser - 105 Couronne solaire Nébuleuses Température [K] + Naines brunes 104 Néon Ecran plasma - “dusty” 103 Espace interstellaire Plasmas corrélés Γ≥1 Aurores Flammes 102 Ions piégés 101 103 104 1010 1022 1028 1034 plasmas neutres ultra -froids Densité [m]-3

12. Analogie avec les amas globulaires (1957) D. Comparatet al. MNRAS 361, 1227 (2005) Plasma ultra-froidAmasglobulaire F= (qe2 / 4 0)/r2 F= (-G M2 )/ r2 Mêmeéquation de Boltzmann (Vlasov) :électrons(piégés par les ions) étoiles Maxwellienneabaissée à l’équilibre (Kramers-Michie-King) f (E) ~ e-E/kT-e-E0/kT Mêmeslois(taux) collisionnelles: dissociation des binaires (Rydberg) siEliaison> 4 kB T

13. Les Rydberg: des glaçons pour les électrons ? Plasma + n=26 Plasma + n=31 Plasma seul Plasma + n=36 Refroidissement par (anti-)recombinaison à 3 corps ? - - Théorie Expérience (Ionisationdans un plasma) N. Vanhaeckeet al. PRA 71 013416 (2005) T. Pohlet al. EPJD 40 45 (2006) + - Fraction des atomes restant Atome de Rydberg Gélectron ~ 1 2 105 5 105 7.5 105 Nbd’ionsdans le plasma Collaboration avec Dresde: Rost, Pattard, Pohl

14. Travaux futurs (Focussed Ion(e-) Beam: FIB) Plasmas ultra-froidsfaisceauxd’ions (électrons) Réduction de la dispersion en énergie (<0.1 eV contre 1eV)  basse énergie + éventuellement petites sondes Nouvelles sources non contaminantes (Ga actuellement) • 1) Orsay Physics, thèse CIFRE (Leila Kime) : FIB • a) Jet d’ions monocinétique de césium de basse énergie • microanalyseur ionique secondaire (SIMS). • b) Plasma ultra-froid de gaz rare  FIB non contaminante • 2) Laboratoire de Physique des Solides (Ch. Colliex + A. Gloter ) • Jet d’électrons monocinétiques (500pA/0.1nm/0.1 eV) • Faible dispersion en énergie  propriétés optiques. • Problèmes étudiés actuellement: • Taille de la source de départ (inhomogénéité + aberrations) • Effets coulombiens (long temps d’interactions) • Luiten & Vredenbregt Physics of Plasmas 14 3101 (2007) • McClelland Nano Lett., 8 2844 (2008)

15. Travaux futurs (antihydrogen) A. Kellerbaueret al. NIMB 266 351 (2008) 2002 CERN ATRAP (AntihydrogenTrap) + ATHENA (AnTiHydrogENApparatus) Production d’antihydrogène (antiprotons + 2 positrons) 2006 Projet AEGIS (Antimatter Experiment : Gravity, Interferometry, Spectroscopy) 1) Former par échange de charge 2) “Stark-accélérer” les anti Rydberg pour mesurer la chute 3) Mesure de gravité avec de l’antimatière(¹ violation CPT) Excitation Ps= (e+ e- ) F. Castelliet al. PRA accepté 2) Champ magn. et acc. Stark ? 3) Désexcitation des Rydberg. 4) Projet (Louis Cabaret) Refroidissement laser à 121nm (source quasicontinue très intense) Approbation de principe par le CERN

16. AEGIS

17. Plan Un dispositif (Cs MOT) deux expériences • Expériences concernant les atomes de Rydberg • Que faire avec des atomes de Rydberg froids ? • Contrôle des interactions dipolaires • Forces dipolaires • Plasma ultra-froids et applications • Expériences concernant les molécules froides et la photoassociation • Que faire avec des molécules froides ? • Spectroscopie de photoassociation • Détection efficace des molécules • Pompage optique et refroidissement de la vibration des molécules • Formation et piégeage de molécules froides • Projets futurs

18. Refroidissement laser de molécules ? Refroidissement laser des atomes Repétitiond’absorption-émission spontanée (transfert d’impulsion) x 10000 Refroidissement laser des molécules ? Impossible

19. D’autres méthodes marchent !

20. Que faire avec des molécules froides (lentes) ? • 1) Faire des mesuresprécises (G. Meijer, J. Ye, …) • a) Durée de vie: OH, CO, … (~59 ms) PRL 95 013003 (2005) • Effet due au corps noir • b) Spectroscopie: ND3 structure hyperfine (Hz) EPJD 31 337349 (2004) • c) Test de physique fondamentale (Hinds, DeMille, Doyle, Ye, ...) • ~ 103meilleurqu’avec des atomes • dipole de l’électron (PbO, YbF), chiralité (champ électrique) • Da/a < 10-16 /an (mesure sur OH; PRL 96 143004 (2006)) • me/mp (coïncidence de niveauxrotationels et hyperfins) • 2) Dipole permanent (molécules hétéronucléaires) cf. Rydberg ! • a) Gazquantiquedipolaire (anisotropie) (Zoller, Lewenstein, …) Ecin<Eint • b) Interaction dipolaire pour information quantique (DeMille) • 3) Contrôle des réactionschimiques (collisions) (Tous !) • a) Réactions à bassetempérature (résonnance, effet tunnel, …) • b) Collisions en champ : contrôle de la dynamique (association, dissociation) CH3F + Ca+  CaF+ + CH3T. Sofltey PRL 100, 043203 (2008)

21. 30000 Cs2+ Laser à colorant pulsé 25000 Photoassociation 14000 (1) 13000 2 atomes absorbent un photon 11800 11600 Energie (cm-1) PA Laser 11400 Désexcitation 11200 Perted’atomes (2') 11000 au 0 (2'') -100 Xg -200 10 15 20 25 30 35 40 45 Molécules Photoassociation & molécules froides Détection REMPI Resonance Enhanced Multi-Photon Ionization Cn/Rn (2'') (2') (1) Emission spontanée • Spectroscopie de longue élongation • Plusieurs v peuplés • 1998: triplet molécules (détectionsélective) R(a0)

22. Spectroscopie de photoassociation (1993-2008) Reviews of Modern Physics, 78 483535 (2006) • Li2: Hulet (Rice) • Na2: Lett(NIST), VanderStraten (Utrecht) • K2: Gould, Stwalley (Storrs) • Rb2: Heinzen(Austin), Gabbanini (Pise) • Cs2: Pillet (Orsay),Stwalley (Storrs) • H2: Walraven (Amsterdam) • He2: Leduc, Cohen-Tannoudji (Paris) • Ca2: Tiemann, Riehle (Hannover/Braunschweig) • Yb2: Takahashi (Tokyo) • Sr2: Killian (Boulder) • 6Li7LiZimmerman (Tübingen) • RbCs: DeMille (Yale) • KRb: Bagnato(São Carlos),Stwalley (Storrs) • NaCs: Bigelow (Rochester) • LiCs: Weidemüller(Freiburg) • YbRb: A. Görlitz (Dussedorf)…. • PA in BEC (Li, Na, Rb, …) LeRoy-Bernstein(1970) + D. ComparatJ. Chem. Phys.1318 (2004) v-vDµCn1/n DPA(n-2)/(2n) + gDPA + …

23. Photoassociation de frustration (résolution ~10 MHz) Energie J=0,2,4 f 6 5 4 6 5 4 6 5 6 4 3 + 1   0,0 u g -0,5 -1,0 -1 -1,5 energy (cm ) -2,0 -2,5 -3,0 -3,5 0 1 2 3 4 5 6 rotation l D Sélective (REMPI) détection C. Lisdatet al., EPJD 21, 299 (2002) N. Vanhaeckeet al., EPJD 28, 351 (2004) J=0 2 4 C6/R6 R Détermination du coefficient de van der Waals C6 = 6846.2 +/- 15.6 u.a.

24. Molécules froides (juin 2008!) Translation chaude + Vibration froide . Bmag • peu de • problèmes • de rotation A partir de molécules But • Refroidissement cryogénique • Ralentissement d’un jet supersonique • Filtrage en vitesse Translation froide + Vibration froide A partir d’atomes • Champs externe (Feshbach) @1µK, 1012 at/cm3 • (v unique) • Collision avec un partenaire • Photon-association@100µK, 1010 at/cm3 • (plusieurs v) 1) Refroidir * interne * externe 2) Meilleure formation Translation froide + Vibration chaude (pas v=0)

25. Eyler, Wang, Stwalley, Gould 2000 Former des états profonds ? Meilleure photoassociation ! v=0 J. Deiglmayr, R.Wester, M. Weidemüller PRL 101, 133004 (2008) PRL 82 703 (1999) PRL 84 246 (2000) 2 étages 1 étape Relativementfaibletaux de formation ~5. 103 /s dans v=0

26. Détection pour chercher le maximum de molécules dans X 1Sg+ (pas a 3Su+) (FHWM ~ 25 cm-1) M. Viteauet al. PRA soumis arXiv:0809.4991 Détection non sélective en vX

27. Balayage PA  Nouvelles molécules (X 1Σg+) J=8 Re =(2μBv)−1/2 = 8.73a0 2 Bv J Détection large bande Détection “normale” Taux de formation 106/s. Méchanismecomplexe 4 courbes 1g couplées + 2 photons spontanés ! REMPI fin spectralement vX= 1-10 (pas de vX =0)

28. Transférer un niveau de vibration Cohérent (STIRAP, lasers CW) 2008 H-C. Nägerl (Cs2) Science 321 5892 D. Jin, J. Ye (KRb)Science 322 5899 J. HeckerDenschlag, Grimm (Rb2) PRL 101 133005 • Incohérent (laser pulsé ns) • DeMille (c-d) 500 mol. v=0 • PRL 94, 203001 (2005) PA

29. Transférer les niveaux de vibrations POMPAGE OPTIQUE M. Viteauet al. Science 321, 232 (2008) Contrôle cohérent (fs laser intense) favoriser v=0 (interferences destructives) D. Tannor, A. Bartana & R. Koslov, J. Chem. Phys. 99 196210 (1993) “cavity cooling” favoriser la desexcitationvers v=0 S. Chu PRL 84 3787 (2000) R. Vivie-Riedle PRL 99 073001 (2007) J. Ye PRA 77 023402 (2008) PRINCIPE DU POMPAGE • 1) Répétition de la séquence • Absorption • Emission 1 1 X 2 2 V=2 2) Façonner la source pour éviterl’étape 3 3 V=0 état noir Idée similaire (pour la rotation des ions) M Drewsen J. Phys. B 37 4571 (2004)

30. Réalisation expérimentale Façonnage d’un laser femtosecondecouvrant ~ 5 niveauxvibrationnels façonnage Ligne-4f (B. Châtel)

31. Réalisation du pompage optique 0-1 0-3 VX = 0  VC = 0 1 2 3 vC VX = vX Femto • 50mW/cm2 • Transfert (80%) des vX(<8) versvX = 0 • Limité par la largeur du laser  supercontinuum

32. Plan Un dispositif (Cs MOT) deux expériences • Expériences concernant les atomes de Rydberg • Que faire avec des atomes de Rydberg froids ? • Contrôle des interactions dipolaires • Forces dipolaires • Plasma ultra-froids et applications futures • Expériences concernant les molécules froides et la photoassociation • Que faire avec des molécules froides ? • Spectroscopie de photoassociation • Détection efficace des molécules • Pompage optique et refroidissement de la vibration des molécules • Formation et piégeage de molécules froides • Projets futurs

33. Piégeage des molécules (futur) 200 Durée de vie ~ 600 ms + 2 ions Cs 0 B 0 50 100 s 150 s Délai avant ionisation tion (ms) Piégemagnétique (quadrupolaire) N. Vanhaeckeet al. PRL 89 063001 (2002) a3Su+ 200 000 molécules 20mK 107 cm-3 Accumulation après photoassociation dans un MOT à fort gradient Piège “dipolaire” hors résonanceN. Zahzam et al. PRL 96 023202 (2006) a3Su+etX 1Sg+ Gat-mol ~3 . 10-11 cm3/s Gmol-mol ~10-11 cm3/s Molecules + atomes Molecules seules

34. Chargement efficace d’un piège dipolaire D. Comparatet al. PRA 73, 043410 (2006) avec B. Laburthe-Tolra (LPL) Etude du chargement par collision d’un laser Nd:YAG (fibre) + réservoir (magnétique) 109 atomes, 150µK (magnétique 10mT/cm) En 0.1s 108 atomes 200µK (100W/100µm2) Laser CO2sur 50µm Théorie « complète » de l’évaporation Lévitation magnétique et Zoom optique Résonance de Feshbach NBEC>107en tBEC<1s Ne marche pas (piège croisé) pour le Cs !! Etude d’un pousseur-guideur pour transferer les atomes entre 2 MOT E. Dimovaet al. EPJD 42 299 (2007) avec V. Lorent, H. Perrin (LPL)

35. Futur • Amélioration (99%) et sélection des v: meilleurfaçonnage (B. Châtel) • Refroidissement avec une source incohérente (diode ?) • Test avec un jet moléculaire • Extension à la rotation • Refoidissement de molécules (test sur Cs2 ) J=2 J=1 V=0, J=1 V=0, J=2 J=2 J=1 J=0 V=0, J=0 noir • Nouvelle expérienceYbCs(Fermion-Boson, Boson-Boson) • Appliquertoutes les techniques à la moléculepolaireYbCs • Intéret de l’Yb pour les Rydberg, coeurtrèspolarisable • Excitation (nl) du premier électron et piégeage laser du second (coeurisolé) Repétition !

36. Pierre Pillet Andréa Fioretti Jianming Zhao (Suotang,Xiao) Duncan Tate Maria Allegrini Thomas Gallagher Nadia Bouloufa Anne Crubellier Olivier Dulieu Eliane Luc Françoise Masnou Etienne Brion Vladimir Akulin Bruno Laburthe-Tolra Cyril Drag Nicolas Vanhaecke Thibault Vogt Matthieu Viteau AmodsenChotia Ridha Horchani NassimZahzam DimitrisSofikitis Nathalie Hoang Guillaume Stern Wilson de Souza Melo Christian Lisdat Marcel Mudrich EmilyiaDimova Invités Thésards Ryd,Mol BEC • Christian Colliex JéromeLeygnier Michèle Leduc Théorie LAC Post-doc Ryd,Mol BEC Personnel du laboratoire Aimé Cotton (administration, électronique, chaudronnerie, mécanique, accueil, achats et marchandises, ...)