大学院物理システム工学専攻 2004 年度固体材料物性第 13 回－磁気光学効果の量子論－

大学院物理システム工学専攻2004年度固体材料物性第13回－磁気光学効果の量子論－大学院物理システム工学専攻2004年度固体材料物性第13回－磁気光学効果の量子論－佐藤勝昭ナノ未来科学研究拠点

磁気光学効果の電子論

古典電子論

電気感受率と誘電率 サイクロトロン角振動数

磁界ゼロの場合：ローレンツの式

磁界がなく，束縛項もない場合：ドルーデの式磁界がなく，束縛項もない場合：ドルーデの式

磁界がかかっており束縛項がない場合：マグネトプラズマ共鳴とホール効果 ０

磁界がかかっていて，束縛がなく，散乱のない場合磁界がかかっていて，束縛がなく，散乱のない場合

Feの磁気光学効果は古典電子論で説明できるか？Feの磁気光学効果は古典電子論で説明できるか？ • 比誘電率の非対角成分の大きさ：最大5の程度 • ,,キャリア密度　　　　　　　　　　　　　　　と仮定 B=3000Tという非現実的な磁界が必要 • スピン軌道相互作用によって初めて説明可能磁気光学効果の量子論

電気分極と摂動論 • 電気分極とは，「電界によって正負の電荷がずれることにより誘起された電気双極子の単位体積における総和」 • 「電界の効果」を，電界を与える前の系(無摂動系)のハミルトニアンに対する「摂動」として扱う。 • 「摂動を受けた場合の波動関数」を「無摂動系の固有関数」の1次結合として展開。この波動関数を用いて「電気双極子の期待値」を計算。

時間を含む摂動論(1) • 無摂動系の基底状態の波動関数を0(r)で表し， • j番目の励起状態の波動関数をj(r)で表す． • 無摂動系のシュレーディンガー方程式H 00(r) =00(r) H 0j(r) = jEj(r) • 光の電界E(t)=E0exp(-it)+c.c. (c.c.=共役複素数) • 摂動のハミルトニアンH’=er･E(t) (4.22)

時間を含む摂動論(2) • 摂動を受けた系のシュレーディンガー方程式 (4.23) • この固有関数を，無摂動系の(時間を含まない)固有関数のセットで展開 (4.24) • この式を式(4.23)に代入し，無摂動系の波動関数について成立する式(4.22)を代入すると

時間を含む摂動論(3) • 左から*j(r)をかけて，rについて積分すると (4.25) またここでは無視したまた、励起状態間の遷移行列

時間を含む摂動論(4) • 式(4.25)を積分することにより式(4.24)の展開係数cj(t)が求められる． (4.26) • この係数は，摂動を受けて，励起状態の波動関数が基底状態の波動関数に混じり込んでくる度合いを表している．

誘電率の対角成分の導出(1) • 電気分極Pの期待値を計算(入射光の角周波数と同じ成分 ) (4.27) (4.28)

誘電率の対角成分の導出(1) • 有限の寿命を考える：iの置き換えをする。 (4.31) 振動子強度 • 誘電率に変換 (4.33)

誘電率の非対角成分の導出(1) • 非対角成分:y方向の電界がEy(t)が印加されたときの，分極Pのx成分の期待値および

誘電率の非対角成分の導出(2) という置き換えをすると若干の近似のもとで右および左円偏光により基底状態|0>から，励起状態|j>に遷移する確率円偏光についての振動子強度

磁気光学効果の量子論 • 磁化の存在→スピン状態の分裂 • 左右円偏光の選択則には影響しない • スピン軌道相互作用→軌道状態の分裂 • 右(左)回り光吸収→右(左)回り電子運動誘起 • 大きな磁気光学効果の条件 • 遷移強度の強い許容遷移が存在すること • スピン軌道相互作用の大きな元素を含む • 磁化には必ずしも比例しない

電子分極のミクロな扱い 電界の摂動を受けた波動関数 E - + + 無摂動系の波動関数 |2> |1> ＝＋＋・・・・ <1|x|0> <0|x|1> + - +　・・ = + + |0> s-電子的 p-電子的摂動を受けた波動関数無摂動系の固有関数で展開

py-orbital px-orbital 円偏光の吸収と電子構造 |2> p+=px+ipy Lz=+1 20- |1> Lz=-1 p-=px-ipy １0- 20 １0 光の電界 10は20より光エネルギーに近いので左回りの状態の方が右回り状態より多く基底状態に取り込まれる |0> Lz=0 s-like

スピン軌道相互作用の重要性 Jz=-3/2 Jz=-1/2 L=1 Jz=+1/2 LZ=+1,0,-1 Jz=+3/2 Jz=-1/2 L=0 Jz=+1/2 交換相互作用 +スピン軌道相互作用 LZ=0 交換分裂磁化なし

磁気光学スペクトルの形(1)－絶縁性磁性体の場合－ • 磁気光学効果スペクトルは式(4.38)をきちんと計算すれば，説明できるはずのものであるが,遷移の性質により，典型的な2つの場合にわけて調べられている．励起状態がスピン軌道相互作用で分かれた2つの電子準位からなる場合は，伝統的に反磁性項とよばれる．一方，励起電子準位が1つで，基底状態との間の左右円偏光による光学遷移確率異なる場合は，伝統的に常磁性項とよばれる

Lz=-1 ”xy ’xy 励起状態  Lz=+1 0 1 2 1+2 基底状態 Lz=0 光子エネルギー光子エネルギー磁化の無いとき磁化のあるとき反磁性型スペクトル

誘電率の非対角成分のピーク値 鉄の場合：N=1028m-3, f0=1, so=0.05eV, 0=2eV,  /=0.1eVを代入xy”|peak=3.5を得る大きな磁気光学効果を持つ条件：・光学遷移の振動子強度 f が大きい・スピン軌道相互作用が大きい・遷移のピーク幅が狭い

 f=f+ - f- 誘電率の非対角要素 ’xy 励起状態 0 f+ f- ”xy 基底状態光子エネルギー磁化なし磁化あり常磁性型スペクトル

磁気光学スペクトルの形(2)－金属磁性体の場合－ • バンド電子系の場合：準位は連続的Σ→∫ Fnl(ω)＝|<n↑|π－|↑l>|2－|<n↑|π＋|↑l>|2＋|<n↑|π－|↑l>|2－|<n↑|π＋|↑l>|2

各種材料の磁気光学効果 • 酸化物磁性体：磁性ガーネット • 金属磁性体：Fe, Co, Ni • 金属間化合物・合金：PtMnSbなど • 磁性半導体：CdMnTeなど • 人工格子：Pt/Co, Fe/Auなど • アモルファス：TbFeCo, GdFeCoなど • グラニュラー：Al2O3:Coなど

Jz= Jz= J=7/2 -3/2 3/2 6P (6T2, 6T1g) 5/2 -7/2 7/2 - J=5/2 -3/2 3/2 -3/2 J=3/2 -3/2 3/2 P+ P+ P- P- 6S (6A1, 6A1g) spin-orbit interaction -5/2 5/2 without perturbation tetrahedral crystal field (Td) octahedral crystal field (Oh) Y3Fe５O１２の電子準位図

x104 Faraday rotation (deg/cm) Faraday rotation (arb. unit) 0.8 experiment +2 0 0.4 -2 calculation 0 -0.4 300 400 500 600 wavelength (nm) Y3Fe5O12のFaraday回転スペクトル

Feのカー回転スペクトルの理論と実験 片山

0.73ML 1.1ML 100 2.01ML 3. 1ML Polar Kerr rotation (mdeg/Fe nm) 4. 02ML 4. 93ML 6. 02ML 6. 57ML 2 4 5 3 Photon Energy (eV) Fe超薄膜の磁気光学効果

(c) (b) (a) PtMnSbの磁気光学スペクトル誘電率対角成分誘電率非対角成分カー回転と楕円率

FaradayRotation(x10-3 deg/cm) 希薄磁性半導体CdMnTe x=0.21 x=0.45 x=0.74 Photon Energy (eV)

Wavelength (nm) Polar Kerr rotation (min) アモルファスRT膜の磁気光学効果

Wavelength (nm) 300 400 500 600 700 0 -0.2 Polar Kerr rotation (deg) -0.4 -0.6 5 4 3 2 Photon Energy (eV) アモルファスRT膜の磁気光学効果

磁気光学研究の最近の展開 • 磁性人工構造の磁気光学効果 • 近接場磁気光学顕微鏡 • 非線形磁気光学効果 • その他

１．磁性人工構造の磁気光学効果 • 磁性人工構造膜の分類 • Fe/Cu, Fe/Au多層膜の磁気光学効果 • 磁性超薄膜の磁気光学効果 • Fe/Au人工規則合金 • Pt/Fe, Pt/Co人工格子 • Pd/Co人工格子 • FePt/Pt人工格子 • TbFeCo/Pt人工格子 • 人工構造膜の磁気光学効果まとめ

①磁性人工構造膜の分類 • 固溶系と非固溶系 • TM/Cu, Ag, Au →非固溶系：界面急峻 • TM/Pt, Pd→固溶系：界面合金化 • サイズL*と特性長λ • L*～λ(媒質中の光の波長)：MOエンハンス効果 • L*～ds(界面の荒さ)→相互拡散、合金化 • L*～λD(電子のドブロイ波長)→量子閉じこめ • L*～a (原子のサイズ)→バンドの改変、近接効果

② Fe/Cu, Fe/Au組成変調多層膜 • 媒体中の波長のオーダーの層厚 • 貴金属のプラズマ端でのエンハンス効果 • 近似的には実効誘電率で説明可能 • 変調周期依存性は多重反射・干渉効果で説明可能 • 変調周期が数nm以下になると説明できなくなる(界面の凹凸や界面付近の相互拡散が無視できない：合金化などが起きる)

Kerr rotation (min) Fe/Cu=0.62 Experiment Fe single layer (a) Fe/Cu= 150/245 Fe surface 106/171 70/113 70/113 Cu surface 106/171 150/245 Wavelength (nm) Fe/Cu=0.62 Experiment Cu surface Reflectivity (%) Cu single layer Fe surface Fe single layer (b) Wavelength (nm) Fe/Cu=31/49 57/92 106/171 170/275 種々の層厚をもったFe/Cu組成変調多層膜の磁気光学スペクトルおよび反射スペクトル（実験値）実験結果

Bilayer Virtual opticalconstant h Multilayer h1 h1 h1 h2 h2 Complex Kerr rotation h1 h1 h2 仮想光学定数法

(a) Fe/Cu=0.62 Calculation Kerr rotation (min) Fe single layer Fe/Cu= 150/245 Fe surface 70/113 106/171 Cu surface Wavelength (nm) Fe/Cu=0.62 Calculation Cu surface Reflectivity (%) Cu single layer Fe surface Fe single layer (b) Wavelength (nm) Fe/Cu=31/49 57/92 106/171 170/275 種々の層厚をもったFe/Cu組成変調多層膜の磁気光学スペクトルおよび反射スペクトル（計算値）仮想光学定数法による光学的シミュレーション

Fe/Cu組成変調多層膜のカー回転角の変調周期依存性。▲△実験値、実線および点線：計算値Fe/Cu組成変調多層膜のカー回転角の変調周期依存性。▲△実験値、実線および点線：計算値 Kerr rotation (min) Exp. Calc. Fe surface Cu surface Modulation period (Å)

③ Fe/Au磁性超薄膜 • MBE法でMgO基板上にエピタキシャル成長したAu(100)薄膜の上にFe超薄膜を作製し、その上に保護層としてAuの薄いキャップ層をかぶせた三層膜における新しい光学遷移 • 当初：2Dのバンドによると同定→その後、Fe層内での電子の量子閉じこめによるとして説明された。

Au/Fe/Au超薄膜の磁気光学カー回転スペクトルのFe層厚依存性Au/Fe/Au超薄膜の磁気光学カー回転スペクトルのFe層厚依存性 Polar Kerr rotation Angle (mdeg/cm) Auのプラズマ Photon energy (eV)

Au/Fe接合におけるバンド構造の関係 Au(fcc) Fe(bcc) EF

4eVにおける１層あたりのカー楕円率のFe層厚依存性4eVにおける１層あたりのカー楕円率のFe層厚依存性

Co/Au/Coの磁気光学効果のAu層厚依存性

④ Fe/Au人工規則合金 • [Fe(1ML)/Au(1ML)]Nは天然には存在しないL10型の規則合金である。 • [Fe(xML)/Au(xML)]Nにおいても、Fe層とAu層の界面にはL10型Fe(1ML)/Au(1ML)が存在。 • FeとAuの間には電子の重なり・混成が生じ、もはやFe層, Au層の単なる積層では説明できない新しいバンド構造が出現している。

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