420 likes | 915 Views
SEOLİT VƏ MÜRƏKKƏB OKSİD KATALİZATORLARI ÜZƏRİNDƏ KARBOHİDROGENLƏRİN, OKSİGENLİ ÜZVİ BİRLƏŞMƏLƏRİN ÇEVRİLMƏSİ VƏ ZƏHƏRLİ QAZ TULLANTILARININ ZƏRƏRSİZLƏŞDİRİLMƏSİ PROSESLƏRİNİN TƏDQİQİ VƏ İŞLƏNİB HAZIRLANMASI. “Fiziki və analitik kimya” kafedrası “Ekoloji kataliz” elmi-tədqiqat laboratoriyası.
E N D
SEOLİT VƏ MÜRƏKKƏB OKSİD KATALİZATORLARI ÜZƏRİNDƏ KARBOHİDROGENLƏRİN, OKSİGENLİ ÜZVİ BİRLƏŞMƏLƏRİN ÇEVRİLMƏSİ VƏ ZƏHƏRLİ QAZ TULLANTILARININ ZƏRƏRSİZLƏŞDİRİLMƏSİ PROSESLƏRİNİN TƏDQİQİ VƏ İŞLƏNİB HAZIRLANMASI “Fiziki və analitik kimya” kafedrası “Ekoloji kataliz” elmi-tədqiqat laboratoriyası
REFERAT • Hesabat 60 səhifədən, 8 cədvəldən, 24 şəkildən, 30 istifadə olunmuş mənbədən ibarətdir. • Açarsözlər: etanol, etilen, buten-1, metal oksidləri, katalizatorunaktivliyi, kataliz. • Tədqiqatobyekti metal oksidlərivəseolitkatalizatorlarındanibarətdir. • İşinməqsədinikeltərkiblikatalizatorlarıniştirakıiləetanoldanhidrogeninalınmasıkiçikmolekulkütiəlispirtlərin tam oksidləşdirilməsivə C2və C4olefınlərinoksidkatalizatorlarıüzərindəçevrilməproseslərinintədqiqindənibarətdir. • Hesabatdanikeltərkiblikatalizatorüzərindəsubuxarınıniştirakıiləhidrogeninalınmasınınvə Al2O3tərkiblioksidkatalizatorlarıüzərində C2və C4olefınlərinçevrilməprosesləriniəksetdirəntədqiqatiaraparilmışdır. • Tədqiqatınnətcəsindənikeltərkiblioksidkatalizatorlarıüzərindəetanoldanyüksəkçıxımiı H2-nin alınmasımüəyyənolunmuşdur. BundanbaşqaNaX, PdX, LaXseolitkatalizatorlarıüzərindəetanolunqismənvə tam oksidiəşdirilməsiprosesitədqiqolunmuşdur. • Kiçikmolekulkütləliolefınlərin (C2və C4 ) Al2O3tərkiblioksidkatalizatorlarıüzərindəçevrilməsizamanıəmələgələnməhsuluntərkibinətemperaturuntəsiriöyrənilmişdir. • İstifadəolunmuşnikeltərkiblioksidkatalizatorlarıniştirakıiləhidrogeninyüksəkçıxımlaalınmasıtətbiqolunmadərəcəsinədəlalətedir. • Aparılmıştədqiqatişlərininnəticəsialtemativenerjimənbələrininsintezolunmasmayeniistiqamətaçır.
I FƏSİL MÜXTƏLİF KOBALT TƏRKİBLİ OKSİD SİSTEMLƏRİN İŞTİRAKI İLƏ ETANOLUN ÇEVRİLMƏ PROSESİNDƏ KATALİTİK AKTİVLİYİNİN TƏYİNİ
Şək.1.1. Ni:Co=1:9 katalizatoru üzərində etanolun hidrogenə konversiyası
Şək.1.2. Ni:Co=2:8 katalizatoru üzərində etanolun hidrogenə konversiyası
Şək.1.3. Ni:Co=3:7 katalizatoru üzərində etanolun hidrogenə konversiyası
Şək.1.4. Ni:Co=4:6 katalizatoru üzərində etanolun hidrogenə konversiyası
Şək.1.5 Ni:Co=5:5 katalizatoru üzərində etanolun hidrogenə konversiyası
Şək.1.6. Ni:Co=6:4 katalizatoru üzərində etanolun hidrogenə konversiyası
Şək.1.7. Ni:Co=7:3 katalizatoru üzərində etanolun hidrogenə konversiyası
Şək.1.8. Ni:Co=8:2 katalizatoru üzərində etanolun hidrogenə konversiyası
Şək. 1.9 Ni:Co=9:1 katalizatoru üzərində etanolun hidrogenə konversiyası
Şək.1.10. 400°С-də nikel kobalt atom nisbətinin etanolun buxar çevrilməsi reaksiyasına təsiri
Şək.1.11. 600°С-də nikel kobalt atom nisbətinin etanolun buxar çevrilməsi reaksiyasına təsiri
II FƏSİL. C2VƏ C4 KARBOHİDROGENLƏRİN AL2O3, SIO2 TƏRKİBLİ BİNAR OKSİD KATALİZATORLARI ÜZƏRINDƏ ÇEVRİLMƏ PROSESİNİN TƏDQİQİ
Etilenin -Al2O3katalizotoru üzərində çevrilməsi zamanı komponentlərin paylanması
Propilenin -Al2O3 katalizatoru üzərində çevrilməsi zamanı qaz komponentlərin paylanması
Propilenin -Al2O3katalizotoru üzərində çevrilməsi zamanı əmələ gələn maye məhsulda komponentlərin paylanması
Etilenin 500C temperaturda -Al2O3-SiO2katalizotoru üzərində reaksiyanın qaz fazadakı məhsulunda komponentlərin paylanması
Etilenin -Al2O3-SiO2katalizotoru üzərində çevrilməsi zamanı əmələ gələn maye məhsulun tərkibi
Şək.2.1. Etilen, propilen və buten-1-in -Al2O3 (a) və Al2O3-SiO2 (b) katalizatorları üzərində konversiya: 1 – etilen; 2 – propilen; 3 – buten-1
Şək.2.1. Etilen, propilen və buten-1-in -Al2O3 (a) və Al2O3-SiO2 (b) katalizatorları üzərində konversiya: 1 – etilen; 2 – propilen; 3 – buten-1
Şək.2.2.Etilen, propilen və buten-1-in Al2O3-ZnO (a) və Al2O3La2O3(b) katalizatorlar üzərində çevrilmə dərəcəsinin temperaturdan asılılığı: 1-etilen; 2-propilen; 3 –buten-1
Şək.2.2.Etilen, propilen və buten-1-in Al2O3-ZnO (a) və Al2O3La2O3(b) katalizatorlar üzərində çevrilmə dərəcəsinin temperaturdan asılılığı: 1-etilen; 2-propilen; 3 –buten-1
Buten-1-in Al2O3 tərkibli katalizatorlar üzərində izomerləşməsi
Şək.2.3.Penten-1-in 400C-də seolit katalizatoru üzərində çevrilməsi zamanı səthdə əmələ gələn SM-ın kütləsinin (1), maye məhsulun çıxımının (2) zamandan və 10 saat işləmiş katalizatorun regenerasiyası
Penten-1-in müxtəlif temperaturlarda HYSS katalizatoru üzərində çevrilməsi zamanı sıxlaşma məhsulların toplanması və regenerasiyası
Şək.2.4. Penten-1-in 350C temperaturda HYSS üzərində 8-10 saat işləmiş katalizatorun diferensial-termiki analizi
Şək.2.5. Penten-1-in 400C temperaturda 10-15 saat işləmiş HYSS katalizatorun diferensial-termiki analizi
III FƏSİL MÜRƏKKƏB TƏRKİBLİ OKSİD KATALİZATORLARININ SİNTEZİ VƏ AKTİVLİYİNİN TƏDQİQİ, DAŞIYICILARIN SEÇİLMƏSİ, HOPDURULMUŞ KATALİZATORLARIN SİNTEZİ VƏ AKTİVLİYİNİN TƏDQİQİ
Şəkil 3.1. Etanolun konversiyası: 1 – NaPdX; 2 – NaCOX; 3 – NaLaX
Şək.3. 2. Etanolun çevrilməsi zamanı kalsomilbirləşmələrininçıxımınınıtemperaturdan asılılığı: 1 – cNaPdX; 2 – NaCoX; 3 - NaLaX
Şək.3.3 Etanolun çevrilməsindən alınan CO qazının çıxımının temperaturdan asılılığı: 1 – NaPdX; 2 – NaCoX; 3 - NaLaX
Şək.3.4. Etanolun çevrilməsi zamanı CO2 qazının çıxımının temperaturdan asılılığı: 1 – NaPdX; 2 – NaCoX; 3 - NaLaX
Şək.3.5. Propanolun konversiyası:1 – NaPdX; 2 – NaCoX; 3 - NaLaX
Şək.3.6. Propanolunçevrilməsindən alınan karbinilbirləşmələrinin çıxımının temperaturdan asılılığı: 1 – NaPdX; 2 – NaCoX; 3 - NaLaX
Şək.3.7. Propanolunçevrilməsindən alınan CO qazının çıxımın temperaturdan asılılığı: 1 – NaPdX; 2 – NaCoX; 3 – NaLaX
Şək.3.8. Propanolunçevrilməsindən alınan CO2 qazının çıxımının temperaturdan asılılığı:
NƏTİCƏLƏR 1. Etanolun su buxarının iştirakı ilə 550-6000C temperaturunda Ni-Co-oksid katalizatoru üzərində H2-nin maksimal çıxımı 80% təşkil edir. 2. Etanolun su buxarının iştirakı ilə Ni-Co- katalizatoru üzərində reaksiyanın əsas məhsulu H2 və CO2-dən ibarətdir. Bununla yanaşı yan məhsul kimi asetaldehid, CO aseton və CH4-ün əmələ gəlməsi müşahidə olunur. 3. Müəyyən olunmuşdur ki, Ni və Co elementlərinin atom nisbətləri katalizatorun aktivliyinə kəskin təsir edir. 4. Nisbətən kiçik temperaturlarda (4000C) Ni-Co=3:7 və Ni:Co=8:2 nisbətində hazırlanmış katalizatorlar daha çox aktivliyə malikdirkər.
NƏTİCƏLƏR 5. Al2O3 tərkibli oksid katalizatorları hazırlanmış və müəyyən olunmuşdur ki, müxtəlif promatorlarin əlavə olunması ilə bu oksid sistemlərin aktivlikləri etilenin, propilen və buten-1-in çevrilmə prosesində kəskin dəyişir. 6. Al2O3-SiO2 və Al2O3-La2O3 katalizatoru ilkin Al2O3 ilə müqayisədə olefinlərin çevrilmə prosesində daha çox aktivliyə malikdirlər. 7. Penten-1-in HYSS özərində çevrilməsi tədqiq olunmuş və müəyyən olunmuşdur ki, katalizatorun aktivliyi, yalnız başlanğıc andan 20-25 dəqiqə müddətində səthdə 6-8,5% sıxlaşma məhsulları toplandıqdan sonra bərpa olur. 8. Diferensial-termiki analizin nəticələrinə əsasən müəyyən olunmuşdur ki, 10-15 saat müddətində işlənmiş katalizatorun DTA əyrisində üç maksimuma malik olan ekzotermiki effektlər müşahidə olunur. Bu, proses zamanı səthdə əmələ gələn sıxlaşma məhsullarının üç müxtəlif termostabilliyə malik olan fazadan ibarət olmasını təsdiq edir. Daha yüksək temperaturlarda (6800C) müşahidə olunan ekzotermiki effekti proses zamanı katalizatorun səthində qrafitəbənzər fazanın əmələ gəlməsinə aid etmək olar. Bunu təsdiq etmək üçün daha ciddi tədqiqatların aparılmasına ehtiyac vardır.
NƏTİCƏLƏR 9. Kiçik molekul kütləli spirtlərin qismən və tam oksidləşdirilməsi üçün NaX seoliti əsasında NaLaX, NaCoX və NaPdX katalizatorları hazırlanmışdır. 10. Hazırlanmış katalizator nümunələri doymuş biratomlu spirtlərin parsial və tam oksidləşmə proseslərində tədqiq olunmuş və müəyyən olunmuşdur ki, hər üç nümunə göstərilən proseslərdə katalitik aktivliyə malikdirlər. 11. Müəyyən olunmuşdur ki, göstərilən katalizator nümunələri üzərində spirtlərin oksidləşdirilməsi zamanı karbonilbirləşmələrinə və CO2-yə görə seçicilik aşağıdakı sıraya uyğun olaraq artır: NaPdXNaCoXNaLaX 12. Müəyyən olunmuşdur ki, spirtlərin molekul kütləsi artdiqca karbonilbirləşmələrinin və CO2-nin çıxımı azalır.