Etat de polarisation des harmoniques d’ordre élevé générées dans des molécules alignées

1. Etat de polarisation des harmoniques d’ordre élevé générées dans des molécules alignées Julien Higuethiguet@celia.u-bordeaux1.fr

2. Plan • Introduction: la génération d’harmoniques d’ordre élevé • Etat de polarisation des harmoniques générées dans des molécules alignées: (i) Montage (ii) Caractérisation expérimentale (iii) Interprétation, simulation • Spectroscopie résolue en polarisation (i) Motivations (ii) Résultats • Conclusion, perspectives

3. Plan • Introduction: la génération d’harmoniques d’ordre élevé • Etat de polarisation des harmoniques générées dans des molécules alignées: (i) Montage (ii) Caractérisation expérimentale (iii) Interprétation, simulation • Spectroscopie résolue en polarisation (i) Motivations (ii) Résultats • Conclusion, perspectives

4. Introduction Recombinaison sur l’ion parent Accélération dans le champ laser Ionisation tunnel de l’électron Le modèle à trois étapes [1]: E laser Périodicité temporelle Tlaser / 2 ► périodicité fréquentielle 2.ωlaser Harmoniques impaires du fondamental [1]: P. B. Corkum, Phys. Rev. Lett. 71, 1994 (1993).

5. Introduction Spectre harmonique: 2.ωlaser Plateau Coupure

6. Introduction

7. Introduction Recombinaison sur l’ion parent Paquet d’onde électronique Etude de la génération d’harmoniques d’ordre élevé dans des molécules alignées

8. Plan • Introduction: la génération d’harmoniques d’ordre élevé • Etat de polarisation des harmoniques générées dans des molécules alignées: (i) Montage (ii) Caractérisation expérimentale (iii) Interprétation, simulation • Spectroscopie résolue en polarisation (i) Motivations (ii) Résultats • Conclusion, perspectives

9. Montage expérimental Pompe=alignement Sonde=HHG 35 fs @ 800nm3 mJ, 1kHz Rs/Rp=30

10. Montage expérimental pump beam probe beam α Ealign θ Eharm EIR 35 fs @ 800nm3 mJ, 1kHz Rs/Rp=30

11. Montage expérimental pump beam probe beam Δα 35 fs @ 800nm3 mJ, 1kHz N2 aligné à +0° (polar. linéaire)N2 aligné à +90° (polar. linéaire)N2 aligné à +50° (polar. elliptique) [2]: P. Antoine et Al, Phys. Rev. A. 55, 1314 (1997).

12. Plan • Introduction: la génération d’harmoniques d’ordre élevé • Etat de polarisation des harmoniques générées dans des molécules alignées: (i) Montage (ii) Caractérisation expérimentale (iii) Interprétation, simulation • Spectroscopie résolue en polarisation (i) Motivations (ii) Résultats • Conclusion, perspectives

13. Caractérisation expérimentale: angle de polarisation β α CO2 N2

14. Caractérisation expérimentale: angle de polarisation α Ealign 30° H19 EIR α β N2

15. Caractérisation expérimentale: angle de polarisation α Ealign 30° H25 EIR α β N2

16. Caractérisation expérimentale: angle de polarisation α Ealign 30° H31 EIR α β N2

17. Caractérisation expérimentale Ellipticité maximum εmax Intensité Direction de polarisation α(°) N2

18. Caractérisation expérimentale: ellipticité Alignement N2: +50°

19. Plan • Introduction: la génération d’harmoniques d’ordre élevé • Etat de polarisation des harmoniques générées dans des molécules alignées: (i) Montage (ii) Caractérisation expérimentale (iii) Interprétation, simulation • Spectroscopie résolue en polarisation (i) Motivations (ii) Résultats • Conclusion, perspectives

20. Interprétation, simulations Simulation: O. Smirnova, M. Ivanov X HOMO A -1.1 eV • Polarisation des harmoniques dans N2: traduit les dynamiques non adiabatiques de l’ion dans le champ laser B -3.2 eV

21. Plan • Introduction: la génération d’harmoniques d’ordre élevé • Etat de polarisation des harmoniques générées dans des molécules alignées: (i) Montage (ii) Caractérisation expérimentale (iii) Interprétation, simulation • Spectroscopie résolue en polarisation (i) Motivations(ii) Résultats • Conclusion, perspectives

22. Motivations Symétrie: dans un milieu isotrope, les harmoniques sont généreés avec une polarisation rectiligne, parallèle au champ IR

23. Motivations Milieu anisotrope: rupture symétrie (biréfringence)→ composante perpendiculaire du champ harmonique En mesurant cette contribution perpendiculaire, on supprime la contribution des molécules non excitées amélioration du contraste de détection

24. Motivations Observation des « revivals » d’alignement N2 : Configuration classique: pompe et sonde ont la même direction de polarisation, qui maximise le signal sur le détecteur (polarisation S) Polarization resolved spectroscopy: sonde polarisée P, l’axe de polarisation de la pompe étant choisie pour maximiser la composante orthogonale du signal XUV

25. Plan • Introduction: la génération d’harmoniques d’ordre élevé • Etat de polarisation des harmoniques générées dans des molécules alignées: (i) Montage (ii) Caractérisation expérimentale (iii) Interprétation, simulation • Spectroscopie résolue en polarisation(i) Motivations (ii) Résultats • Conclusion, perspectives

26. Résultats Observation des « revivals » d’alignement N2 : Polariseur Pump-probe delay (ps) Anti-alignement Alignement [4]: Y. Mairesse et Al, New Journ. Phys. 10, 025028 (2008).

27. Résultats Observation des « revivals » d’alignement N2 : Polariseur Pump-probe delay (ps) Anti-alignement Alignement [4]: Y. Mairesse et Al, New Journ. Phys. 10, 025028 (2008).

28. Résultats Observation des « revivals » d’alignement N2 : Polariseur Anti-alignement [4]: Y. Mairesse et Al, New Journ. Phys. 10, 025028 (2008). Alignement

29. Résultats Observation des « revivals » d’alignement dans un mélange: Ar-N2 [4]: Y. Mairesse et Al, New Journ. Phys. 10, 025028 (2008).

30. Résultats Observation des « revivals » d’alignement dans un mélange: Ar-N2 Extraction du signal! [4]: Y. Mairesse et Al, New Journ. Phys. 10, 025028 (2008).

31. Plan • Introduction: la génération d’harmoniques d’ordre élevé • Etat de polarisation des harmoniques générées dans des molécules alignées: (i) Montage (ii) Caractérisation expérimentale (iii) Interprétation, simulation • Spectroscopie résolue en polarisation (i) Motivations (ii) Résultats • Conclusion, perspectives

32. Conclusion, perspectives • Caractérisation polarimétrique: le processus de génération d’harmoniques dans N2 est fortement influencé par la contribution de multiples canaux d’ionisation/recombianaison • Spectroscopie résolue en polarisation: peut être utilisée pour étudier la génération d’harmoniques d’ordre élevé dans les molécules alignées, ou toute excitation créant une anisotropie dans le milieu générateur! • Perspectives: molécules plus complexes (IBr, CH3I, NO2,…)Faible Ip: vers les grandes longueurs d’onde! I (u.a.) Spectre généré dans l’Ar@1830 nm eV

33. CELIA: équipe Harmoniques et ApplicationsE. Constant, A. Dubrouil, B. Fabre, J. Higuet, Y. Mairesse, E. Mével Collaborations CEA-SPAM (Saclay): S. Haessler, T. Ruchon, P. Salières, B. Carré Weizmann Institute of Science (Israel): N. Dudovich, D. Shafir, H. Deleon Imperial College London (England): M. Ivanov Max Planck Institute (Germany): O. Smirnova

34. Résultats dans CO2 Ellipticité maximum εmax Intensité Direction de polarisation α(°) CO2: pas de couplage [3]: O. Smirnova et AL, Phys. Rev. Lett. 102, 063601 (2009).

35. Interprétation, simulations Simulations d’expérimentateurs: HOMO HOMO-1 Combinaison linéaire