200 likes | 497 Views
Hoofdstuk 6 Neutronen activeringsanalyse Element analyse m.b.v. neutronenbronnen Neutronenbronnen Instrumentele NAA (INAA) Radiochemische NAA (RNAA) Prompt-gamma analyse Element analyse m.b.v. deeltjesversnellers Deeltjesversnellers Activeringsanalyse m.b.v. geladen deeltjes.
E N D
Hoofdstuk 6 • Neutronen • activeringsanalyse • Element analyse m.b.v. neutronenbronnen • Neutronenbronnen • Instrumentele NAA (INAA) • Radiochemische NAA (RNAA) • Prompt-gamma analyse • Element analyse m.b.v. deeltjesversnellers • Deeltjesversnellers • Activeringsanalyse m.b.v. geladen deeltjes
Gebruik van radioactiviteit • Element analyse m.b.v. neutronenbronnen • Instrumentele Neutronen Activeringsanalyse (INAA) • Radiochemische Neutronen Activeringsanalyse (RNAA) • Prompt-gamma Neutronen Activeringsanalyse (PGNAA) • Chemische analyse d.m.v. thermalisatie, verstrooiing en absorptie van neutronen • Element analyse m.b.v. deeltjesversnellers • Activeringsanalyse m.b.v. geladen deeltjes • Nucleaire reactie analyse • PIXE (proton-geinduceerde X-straal emissie) • Gebruik van radioactieve bronnen • Radio-isotoop XRF • a, b, g-verstrooiing voor chemische analyse • Mössbauer spectroscopie • Positron annihilatie • Gebruik van radiotracers • Isotopendilutie analyse (IDA) • Radioimmunoassay (RIA) en aanverwante klinische bepalingsmethoden • Dateringsmethoden
Neutronen Activeringsanalyse • Bepaling van sporenconcentraties • jaren ’60: unieke bepalingsmethode • Panoramisch: brede waaier van elementen • 40-50 elementen • Milieu: Sb, As, Cd, Cr, Cu, Hg, Ni, Se, V, Zn, … • Geochemie: zeldzame aarden (REE) La, Ce, Pr, … • Gevoelig: ppm niveau of beter • Niet-destructief • Sinds 1970: alternatieve methoden • XRF, PIXE • ICP-AES, ICP-MS
Neutronen Activeringsanalyse • Principe • bestraling met neutronen radioactiviteit • meten van isotoop-specifiekeg-activiteit • bepaling van de totale hoeveelheid • onafhankelijk van chemische vorm • monsters kunnen vast, vloeibaar, of gasvormig zijn • geen chemische voorbehandeling nodig (INAA) • ongevoelig voor organische matrix • Nodig: neutronenbron • onderzoeksreactor • neutronengenerator (electron- of ionversneller) • radioactieve bronnen
Onderzoeksreactoren • Diverse types • Aangerijkt U als brandstof (235U: 0.7 93-99%) • LWR (H2O ”pool”): • 10-5000 kW f = 1010 -1014n/s/cm2 • snelle en epithermischeneutronen (1H: grote sthermisch) • HWR (D2O ”pool”): • 10-26 MW f 2 1014n/s/cm2 • thermische neutronen (2H, 16O: kleine sthermisch)
Onderzoeksreactoren • Manipulatie van te bestralen monsters: ”rabbits” • pneumatisch buizensysteem, • Al/polyethyleen cylinders • monsters, fluxmonitoren, standaarden • geen contact met water • Al: corrosiebestendig, kortlevende activatiedochters
Neutronen generatoren • via (d,n), (p,n), (a,n) reacties in deeltjesversnellers • belangrijkste reacties: 2H (d,n) 3He (Q > 0) 3H (d,n) 4He (Q > 0) 9Be (d,n) 10B • beperkte deuteron versnelling: 150-500 keV • “target” is een gas (D2, T2), geadsorbeerd op een metaal • meestal wordt T (3H) gebruikt (grootste s(d,n)) • 14.1-14.9 MeV neutronen • via (g,n) in electronversnellers (bremsstrahlung) • Cockroft-Walton of Van de Graaff versnellers
Radioactive neutronenbronnen • a of g-straler + ”doel”-materiaal • g + 9Be 2a + n – 1.67 MeV 124Sb-Be: neutronen van 26 ± 1.5 keV reactoractivatie: 123Sb 124Sb, t½= 60 d, Eg: 1.69 MeV • g + D H + n – 2.23 MeV • a-straler + 9Be 12C* + n + 5.91 MeV210Po, 239Pu, 241Ammengsels van fijnverdeeld Be met Po metaal/Am oxide; PuBe13 • spontane fissie bronnen • 252Cf X + Y + 3.8 n + 200 MeV gemiddelde neutron-energie: 2.348 MeV 235U als neutronen-vermenigvuldiger: 1 mg 252Cf + 1 g 235U + PE als moderator
INAA • Monster wordt bestraald in ongewijzigde vorm • Neutron-geinduceerde reacties • (n,n), (n,n’) (in)elastische strooiing • (n,g) radiatieve vangst • (n,a), (n,p), (n,2n) reactie met (geladen) deeltjes • (n,f) geïnduceerde fissie • Meest nuttige: (n,g) n + AXZ [A+1XZ]* A+1YZ + g • aangeslagen kern [A+1XZ]*: zendt ’prompt’ g-straling uit • bij verval van A+1YZ: g’s gebruikt in INAA • bvb: 26Mg (n,g) 27Mg
INAA • Hoofd- en nevenreacties • bvb. 27Al (n,g) 28Al analytisch nuttig • maar ook 28Si (n,p) 28Al interferentie 131P (n,a) 28Al interferentie 2 • Echter: (n,g) vooral t.g.v. thermische neutronen(n,p), (n,a) vooral t.g.v. snelle neutronen Interferenties kunnen geminimaliseerd worden
Standaarden(oplossingen op filtreerpapier)en onbekenden INAA • Calibratie • bvb. 23Na (n,g) 24Na24Mg • Massa 23Na
Comptonrand INAA – bestraling & meting 3 min bestralen 10 min wachten 10 min tellen • Kort-levende radionucliden aerosol monster, thermische neutronen
Cd-folie Al-rabbit INAA – bestraling & meting • Gebruik van epithermische/snelle neutronen • Cd: grote s voor thermische neutronen • Bestraling ’onder Cd’: monsters in Cd omhulselep.n.32S (n,p) 32P zonder Cd: x/y 700A(32P) = x.mP+y.mSth.n. 31P (n,g) 32P met Cd: x/y 5 • Ook nuttig als matrix elementen te sterkworden geactiveerd (bvb. 24Na, 59Fe)
INAA – bestraling & meting • Half-lange tot langlevende nucliden • Minder actief lange teltijden • neven- en sporenbestanddelen
Comptonrand INAA – bestraling & meting • Half-lange tot langlevende nucliden • langere teltijden nodig • neven- en sporenbestanddelen
RNAA • Ná bestraling/vóór meting • monster wordt ontsloten • te analyseren elementen worden afgescheiden • tijdens scheiding: geen contaminatie (actief) • Wanneer nuttig/noodzakelijk • belangrijke interferenties • enkel waar de INAA-bepaling problemen oplevert • carriers: toevoegen van niet-radioactief equivalent om verliezen aan radio-nucliden te minimaliseren • Opbrengst v/d scheiding • toevoegen ’radioactief tracer isotoop’ vóór eerste scheidingsstap: bvb. 57Co bij gebruik van 59Co(n,g)60Co
Prompt Gamma Analyse • Meting van onmiddellijk vrijgestelde activiteit • g’s met hogere energie dan ‘normaal’ verval • Wanneer van nut ? als (n,g) niet werkt • 11B (n,g) 12B, t½ = 0.02s; • 9Be (n,g) 10Be, t½ = 1.6 Mj • 113Cd(n,g) 114Cd : quasi-stabiel • 157Gd (n,g) 158Cd: quasi-stabiel • 30Si(n,g) 31Si : weinig/geen g’s • 31P(n,g) 32P : weinig/geen g’s • 44Ca(n,g) 45Ca: weinig/geen g’s • Bulk analyse
Prompt Gamma Analyse • Experimentele opstelling • HPGe in anti-coïncidentie met NaI(Tl) scintillatoren onderdrukking Compton achtergrond
Prompt Gamma Analyse • Voordelen • goed voor elementen met lage massa • ook bij vorming van (bijna)stabiele nucliden • g’s met hoge energie • aanpassen neutron-energie: gevoeligheid optimaliseren • geringe overblijvende activiteit • Nadelen • lagere fluxen leveren lagere gevoeligheden op (geen accum.) • verschillen in t½ kunnen niet worden gebruikt • complexe spectra • Strooineutronen beschadigen detector/meer afscherming • Bestraling van slechts 1 monster tegelijkertijd