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Zusammenfassung 18.6.2013

Aktuelle Themen der Physikalischen Chemie (SS 2013) PD Dr. Knut Asmis knut.asmis@uni-leipzig.de alle Powerpoint-Dateien auf http://www.fhi-berlin.mpg.de/~asmis/teaching.htm und dem Moodle-Server der Universität Leipzig. Zusammenfassung 18.6.2013.

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  1. Aktuelle Themen der Physikalischen Chemie (SS 2013)PD Dr. Knut Asmisknut.asmis@uni-leipzig.dealle Powerpoint-Dateien aufhttp://www.fhi-berlin.mpg.de/~asmis/teaching.htmund demMoodle-Server der Universität Leipzig

  2. Zusammenfassung 18.6.2013 • Femtochemie (Ahmed Zewail, Nobelpreis Chemie 1999) • Reaktionskinetik vs. Reaktionsdynamik • Theorie des Übergangszustandes • fs-Zeitskala • Erzeugung ultrakurzer Laserpulses, Modenkopplung, Wellenpakete (Licht) • Pump-Probe (Anregungs-Abfrage) Experiment

  3. Femtosekunden Laserpuls Erzeugung • Modenkopplung • Synchronisation der Longitudinalmoden des Lasers (konstante Phasenbeziehung) • Erzeugung eines Wellenpaketes (Ortslokalisierung) • Bandbreitenlimitierte Pulse • für die Bandbreite Dn (in 1/s) eines bandbreiten-limitierten Laserpulses der Dauer Dt (in s) mit Gauss-Profil gilt z.B.: Bsp: Titan-Saphir Laser Dn = 128 THz (670-1070 nm)  Dt = 3 fs

  4. Chronophotographie Chronophotographie (1884, Dt = 50 ms) http://de.wikipedia.org/wiki/Chronofotografie minimale Öffnungszeit der Blende: Dt ~10-3 s = 1 ms, heutzutage ≥30 ms

  5. Stroboskopie Stroboskop = Lichtblitzgerät (Dt bis zu 25 ns) • Analogie zum Pump-Probe Experiment: • A) Apfel wird losgelassen  hnpump System wird kohärent angeregt •  Wellenpaket wird erzeugt (und „gestartet“) • B) Apfel fällt Dt  Wellenpaket entwickelt sich zeitlich • C) Blitz belichtet Apfel (Position)  hnprobe System wird abgefragt (Position und Form des Wellenpakets)

  6. Femtosekunden Pump-Probe Experiment LIF laserinduzierte Fluoreszenz z.B. LIF-Detektor Dt hnpump hnprobe Wellenpaket (Kern-Wellenfunktionen) Dt Dt hnprobe hnpump

  7. Übersicht 24.6.2013 • Femtochemie (Ahmed Zewail, Nobelpreis Chemie 1999) Fortsetzung • Nachtrag: Femtosekunden Pump-Probe Experimente • Wellenpakete • Anwendungen: Echtzeitbeobachtung der ... • molekulare Schwingung im I2 • Photodissoziation von ICN (direkte Dissoziation) • Photodissoziation von NaI (Innere Umwandlung) • Tautomerisierung von Basenpaaren (Protonentransfer) • Literatur: • Physikalische Chemie, Atkins, Oxford, 2010 • Einführung in die Theoretische Chemie, Kutzelnigg, Oxford, 1975 • J.S. Baskin and A.H. Zewail, Journal of Chemical Education, Vol.78 p. 737 (2001). • A.H. Zewail, Journal of Physical Chemistry A Vol. 104 p. 5660-94 (2000). • Programm: SuperWave (Prof. M. Allan, http://www.chem.unifr.ch/ma/dir_allan/SuperWave.html)

  8. Molekulare Schwingung von I2 in Echtzeit I2** Schwingungsperiode t von I2* Schwebung auf Grund der Anharmonizität I2* I2

  9. Photodissoziation von ICN in Echtzeit

  10. Innere Umwandlung: Dissoziation von Na-I Dt ~600 fs ~10% Dt 2x 600 fs = 1.2 ps  25 cm-1 • direkte Beobachtung einer Reaktion in Echtzeit auf einer „komplexen“ Potentialhyperfläche • erster Bindungsbruch nach ~600 fs, aber auch nach 7 ps noch intakte Moleküle vorhanden • Nachweis: Erzeugung eines lokalisierten Wellenpaketes (~0.1 A) • Schwingungskohärenz • bestätigt intuitives klassisches Bild von rollenden Kugeln auf einer Potentialhyperfläche

  11. Femtochemie: Tautomerisierung 360 fs 1.7 ps

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